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摘 要

近年来，金属纳米材料作为一种新型材料已经受到了众多科研人员的关注。其中，Ag@Pt空心纳米粒子因其形貌特殊，具有中空多孔的结构、良好的生物相容性和化学稳定性而成为金属纳米材料研究的热点。此外，相比于其他纳米壳状结构和纳米棒制备，Ag@Pt空心纳米颗粒的制备过程也更加易于控制。本文一方面运用直接法，采用温和的水热合成法，以SDS为模板，EG为还原剂，再加入氯铂酸和硝酸银，Ag纳米粒子作为牺牲模板，通过简单的氧化还原反应，使得Ag@Pt纳米粒子附着于还原氧化石墨烯上，最后对制备出的Ag@Pt-rGO空心纳米颗粒进行表征。另一方面通过简单的置换反应，以AgNO₃为前驱体合成得到高质量且形貌均一的银纳米粒子，以微量抗坏血酸（AA）作为还原剂，再加入氯铂酸，用还原性强的银来还原弱还原性的Pt，制成的Ag@Pt空心纳米粒子结构，可以减少沉积在Pt表层的Ag之间的拉力作用，过强的拉力作用会降低Ag-Pt双金属纳米粒子催化剂的催化表现。实验结果表明，两种方法的可靠性强，重现性好且操作简单易行，能够制备出高品质的Ag@Pt空心纳米粒子、Ag@Pt-GO and Ag@Pt-rGO，将它们修饰在玻碳电极或ITO电极上，皆可以完成对葡萄糖的催化。

关键词：Ag@Pt空心纳米粒子 葡萄糖 电化学催化

Research on Ag@Pt hollow nanoparticles for an electrochemical glucose biosensor

ABSTRACT

In recent years, with the rise of nanotechnology, metallic nanomaterials have been the concern of many researchers. Among them, the Ag@Pt hollow nanoparticles have been the subject of intensive research because of their special shape, good biocompatibility and chemical stability. In addition, compared to other nanoshells and nanorods, the procedure for Ag@Pt hollow nanoparicles is easier to control. This paper，on the one hand，describes a direct and facile solvothermal method for the synthesis of Ag@Pt nanoparticles with the use of SDS as a template, ethylene glycol as a reductive agent. By adding AgNO₃ and 6H₂O∙H₂PtCl₆ into the system, the Ag nanoparticles can serve as scarifical templates and their subsequent conversion into Ag@Pt hollow nanoparticles based on rGO via redox reaction. Finally, the prepared Ag@Pt nanoparticles were characterized. On the other hand, it also shows an indirect and simple galvanic replacement reaction for the synthesis of Ag@Pt nanoparticles with the use of AgNO₃ as a precursor to elemental silver. Through adding reductive agent ascorbic acid and 6H₂O∙H₂PtCl₆ into the system, the Ag nanoparticles can serve as scarifical templates and their subsequent conversion into Ag@Pt hollow porous structure. It is alloyed with Pt to minimize tensile effect of the Ag on the deposited Pt skin which would significantly lower catalytic performance of the Ag-Pt bimetallic catalyst. The prepared Ag@Pt nanoparticles were characterized too. The results show that this two methods have a good reliability and reproducibility which can easily prepare the high-quality porous Ag@Pt nanospheres、Ag@Pt-GO and Ag@Pt-rGO. All the materials can be modified on the GCEs or ITOs to catalyze glucose.

Keywords: Ag@Pt hollow nanoparticles; glucose; electrochemical catalysis;

目录

摘要 II

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1前言 1

1.2 Ag@Pt空心纳米粒子的特性 1

1.3 Ag@Pt空心纳米粒子rGO的制备方法 2

1.3.1 直接法 2

1.3.2间接法 3

1.4 Ag@Pt-rGO的表征及应用 5

1.4.1Ag@Pt空心纳米粒子的表征 5

1.4.2 Ag@Pt空心纳米粒子的应用 7

1.5本课题研究手段及意义 10

1.5.1研究手段 10

1.5.2研究意义 10

第二章 实验部分 11

2.1实验仪器与试剂 11

2.1.1实验仪器 11

2.1.2实验试剂 11

2.2实验方法 12

2.2.1Ag@Pt空心纳米粒子的合成 12

2.2.2Ag@Pt-rGO的制备 13

2.2.3样品表征预处理 14

第三章 结果与讨论 14

3.1实验表征 14

3.1.1Ag 和Ag@Pt空心纳米粒子的表征 14

3.1.2 Ag@Pt-rGO的表征 16

第四章 总结与展望 21

参考文献 22

致谢 26

第一章 文献综述

1.1前言

众所周知,金属铂对很多生物小分子有比较好的催化活性,特别是葡萄糖。然而,平面金属铂电极却有以下几个重要的缺陷^[1],以至于使其不能够直接应用于制备无酶电化学生物传感器。首先,在生理环境下,金属铂电极的表面很容易被一些物质的毒素感染,导致电极失活,如氯离子之类的阴离子容易强烈吸附在铂电极的表面,导致铂电极的表面无法与待测物质接触^[2],从而使得其电催化性能下降。其次,在血液中的很多有机物质,如氨基酸,尿酸等,由于化学吸附，导致铂电极的电化学活性下降，严重影响了它在实际生产中的应用^[3,4]。另外，由于铂的电化学选择性不太好，电子传递性能低，所以它对目标分子的相应电流较小^[5]。最后，因为平板铂电极的电化学活性完全被它的几何外形所限制，使得传感器的灵敏度极低^[6]。而Ag@Pt空心纳米粒子无酶电化学葡萄糖传感器不仅圆满地解决了上述的问题，而且在葡萄糖传感器的研究历程中发挥着至关重要的作用。

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