论文总字数：20814字

摘 要

二氧化碳浓度增加造成了全球气候变暖，严重威胁人类的生存和长久发展。CO₂捕获和储存（CCS）是减少温室气体的最实际可行的选择，钙基吸附剂是高温下吸附CO₂的首选材料。本论文重点探讨不同合成方法对掺杂镁的钙基吸附剂性能的研究，分别通过溶胶凝胶法、机械混合法、湿浸渍法、共沉淀法制备得到一系列氧化钙基吸附剂，并采用SEM、XRD、BET表征方法阐述其结构和CO₂吸附性能之间的关系。

结果表明，溶胶凝胶法制备的吸附剂性能最优，20个循环后吸附容量为0.46 g_CO2/g_吸附剂，机械混合法性能最差，吸附容量仅为0.09 g_CO2/g_吸附剂，共沉淀法、湿浸渍法制备的吸附剂性能介于二者之间。溶胶凝胶法制备的吸附剂颗粒小、比表面积大，分散均匀，掺杂的氧化镁起到骨架作用，促使吸附剂的循环稳定性良好。而机械混合法制备的吸附剂团聚明显，粒径大、比表面积小，活性CaO暴露少，导致吸附性能最差。

关键词：钙基吸附剂 CO₂ 吸附 掺杂镁 溶胶凝胶法

The effect of the preparation method on the adsorption performance of Mg-doped CaO-based sorbent

Abstract

The increasing concentration of CO₂ has caused the global warming and climate change, which is a great threat to the survival and long-term development of human being. CO₂ capture and storage (CCS) have been considered to be the most practical option to reduce greenhouse gases, CaO-based sorbents are the preferred materials for high temperatures CO₂ capture. In the thesis, the emphasis was put on the research on the preparation methods for Mg-doped CaO-based sorbents. A series of CaO-based sorbents was prepared by sol-gel method, physical mixing method, wet impregnation method, coprecipition method. SEM/XRD/BET results revealed the relationship between structure and adsorption performance of the sorbents.

The results showed that the best performance is the sorbent prepared by sol-gel method whose adsorption capacity was 0.46 g_CO2/g_adsorbent after 20 cycles, followed by the wet impregnation method and coprecipitation method. The sorbent prepared by physical mixing method had the worst performance, whose capacity was only 0.09 g_CO2/g_adsorbent. The sorbent prepared by sol-gel method has fine dispersion, small particles, large specific surface area , and magnesium oxide plays the role of skeleton, so that the multicycle stability is good. The sorbent prepared by physical mixing was obviously agglomerated, which had large particle size, small BET value and then less active CaO exposure, leading to the worst adsorption performance.

Key Words: CaO based absorbents; CO₂ capture; Mg-doped; sol-gel method

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 固体吸附剂 1

1.2.1 低温吸附剂 2

1.2.2 中温吸附剂 3

1.2.3 高温吸附剂 5

1.3 氧化钙基吸附剂 5

1.3.1 共沉淀法 5

1.3.2 溶胶凝胶法 6

1.3.3 湿混合法 6

1.3.4 喷雾干燥法 7

1.4 研究内容 7

第二章 实验部分 8

2.1 实验原料 8

2.2 吸附剂的表征 8

2.2.1 场发射扫描电子显微镜（SEM） 8

2.2.2 X射线衍射（XRD） 9

2.2.3 物理吸附（BET） 9

2.3 吸附剂的制备 9

2.3.1 溶胶凝胶法 9

2.3.2 机械混合法 9

2.3.3 湿浸渍法 9

2.3.4 共沉淀法 10

2.4 CO₂吸附剂的吸附性能评价 10

2.4.1 TG评价流程 10

2.4.2 计算方法 10

第三章 结果与讨论 12

3.1 吸附剂性能评价结果 12

3.2 吸附剂表征结果 12

3.2.1 SEM 12

3.2.2 XRD 13

3.2.3 BET 14

第四章 结论 17

参考文献 18

致谢 20

第一章 文献综述

1.1 引言

二氧化碳（CO₂）是大气中天然存在的温室气体（GHG），与全球变暖和气候变化有密切关系。2015年5月，CO₂浓度已经达到了403 ppm，比19世纪中期增加了约38％^[1]。政府气候变化专委会（IPCC）预估到2100年全球气温会上升1.9℃ ^[2]。2009年在哥本哈根举行的“联合国气候变化框架公约”（UNFCCC）大会呼吁缔约国减少CO₂排放。并且2015年《巴黎协定》为2020年后的全球气候做出了部署，其中一项重要的目标是使全球温室气体排放总量尽快达到峰值，从而将全球气温控制在比工业革命高2℃以内，并尽力控制在1.5℃以内。

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