摘 要

随着人类科技的进步，环境恶化以及能源短缺成为人类社会所要面对的两个非常重要的问题。类石墨相氮化碳（g-C₃N₄）由于其制备原料廉价、合成方法简便、稳定性好、无毒、无污染、吸光能力好等原因，而成为一种新颖热门的光催化材料。但是，类石墨相氮化碳作为一种光催化降解材料，其自身仍然有一些方面的缺点。比如它的量子产率低、广生载流子非常容易发生再结合，吸收利用阳光的能力很弱等等。同时，由于类石墨相氮化碳比表面积很小，导致其光催化的光反应过的活化点位较少，使它的实际应用受到了阻碍。本文通过热聚合法，利用不同的前驱体制备g-C₃N₄光催化材料。并使用X射线衍射（XRD），傅里叶变换红外光谱（FTIR），扫描电子显微镜（SEM），紫外—可见吸收光谱（UV-vis）等表征方法对类石墨相氮化碳材料光催化剂的结构和它的性能进行测试、表征。同时，以结晶紫染料作为降解目标进行光催化实验，评价了类石墨相氮化碳光催化剂样品的光催化性能。

论文主要研究分别以尿素和三聚氰胺为原料，利用热聚合法合成类石墨相氮化碳光催化剂。通过采用不同的前驱体材料和加热过程，来分析这两个因素对样品光降解能力的影响。研究结果表明：以尿素作为前驱体材料制备出的类石墨相氮化碳光催化剂，其光催化降解结晶紫的效率最高。以三聚氰胺作为前驱体材料制备出的类石墨相氮化碳光催化剂，其制备样品的产率最高。

关键词：类石墨相；氮化碳；光催化剂；光降解

Abstract

With the progress of human science and technology, environmental pollution and energy shortages have become two very important issues that the human society must face. Searching for renewable energy has become a research hotspot and has attracted great attention. g-C₃N₄ has become a new and popular photocatalytic material because of its low cost of raw materials, simple synthesis method, good hydrothermal and chemical stability, non-poisonous, non-polluting and light absorbing ability. However, the graphite phase of carbon nitride as a photocatalytic degradation of the material itself has some shortcomings. For example, its quantum yield is low, photogenerated carriers is very easy to re-combination, the ability to absorb and use the sun is very weak and so on. At the same time, due to the small surface area of ​​graphitic carbon nitride, the activation point of the photocatalytic light reaction is less, and its practical application is hindered. In this paper, g-C₃N₄ photocatalytic materials were prepared by thermal polymerization with different precursors. The structure and its properties are tested and characterized by X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), scanning electron microscopy (SEM), and UV-vis spectroscopy. At the same time, photocatalytic experiments were carried out using crystalline violet dye as degradation target to evaluate the photocatalytic performance of the samples of graphite carbon nitride photocatalyst.

The main research is to use urea and melamine as raw materials, the use of thermal polymerization synthesis of graphite phase carbon nitride photocatalyst. The effects of these two factors on the photodegradability of the samples were analyzed by using different precursor materials and heating processes. The results show that the photocatalytic degradation of crystal violet is the highest in the graphite phase carbon nitride photocatalyst prepared by using urea as the precursor material. The graphitic carbon nitride photocatalyst prepared by using melamine as the precursor material has the highest yield of the prepared sample.

Key Words：Graphite phase；Carbon nitride；Photocatalyst；Photodegradation

目 录

摘 要 I

第1章 绪 论 1

1.1 研究背景 1

1.2 光催化材料的研究历史及其催化机理 2

1.2.1 光催化剂的研究历史 2

1.2.2 光催化材料的催化机理 2

1.3 氮化碳材料的概述 3

1.3.1 氮化碳材料的研究进程 3

1.3.2 氮化碳的结构 4

1.3.3 g-C₃N₄的性质 5

1.3.4 g-C₃N₄的制备及应用 6

1.4 本论文的研究目的及主要内容 8

第2章 实验部分 9

2.1 实验试剂与仪器 9

2.1.1 实验试剂 9

2.1.2 实验仪器 9

2.2 g-C₃N₄光催化剂的制备 9

2.3 g-C₃N₄光催化剂的表征 10

2.3.1 X射线衍射 (XRD) 10

2.3.2 傅里叶变换红外光谱 (FTIR) 11

2.3.3 扫描电子显微镜 (SEM) 11

2.3.4 紫外—可见吸收光谱 (UV-Vis) 11

2.4 光催化活性评价 11

2.4.1 实验装置 11

2.4.3 评价方法 12

第3章 g-C₃N₄ 的表征及光催化性能分析 13

3.1 引言 13

3.2结果与讨论 13

3.3.1 X射线衍射分析 (XRD) 13

3.3.2 傅里叶变换红外光谱分析 (FTIR) 14

3.3.3 扫描电子显微镜 (SEM) 15

3.3.4 紫外—可见吸收光谱 (UV-Vis) 17

3.3.4 光催化性质评定 17

第4章 结论与展望 19

4.1 结 论 19

4.2 展 望 19

参考文献 20

致 谢 22

第1章 绪 论

1.1 研究背景

随着人类社会和科学技术的飞速发展，全球能源短缺已成为制约人类社会进步的重要因素。同时，由于传统化石燃料的大量使用，环境污染问题日益严重。这严重影响了人们的生活水平，使人类社会面临严峻的生存挑战^[1-3]。因此，最近几年，对空气/水净化^[4]、分解水制氢^[5]、自清洁衣物^[6]以及高效太阳能电池的研究越来越多。到目前为止，各种各样的氧化物、硫化物以及氮氧化物半导体光催化剂等一系列光催化反应的催化剂都得到长足的发展。光催化技术是直接利用太阳光作为能源，完成一些重要的光电反应，将环保、安全、取之不尽用之不竭的太阳能转化为效率更高的化学能，或者直接进行光催化降解，将水体中的污染物除去。由于对环境危机的缓解拥有巨大的发展潜力，光催化技术吸引了来自世界各地的各界人士和政府部门的关注^[7,8]。

自从1972年，日本科学家Fujieshima 和Honda发表了TiO₂在光、电的下能够光催化分解水制氢后，光催化技术已逐渐成为研究者研究的热点^[9-13]。传统的半导体光催化剂主要是无机化合物。这些对光具有高转换效率的无机化合物光催化材料往往都会使用使用昂贵的稀有金属。这使得半导体光催化剂的成本太高，光催化技术很难实现规模化的应用。因此，迫切需要进一步研究和探索利用廉价、丰富的原料制备出新型的光催化材料。