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摘 要

自从2004年发现石墨烯以后，二维材料的研究受到了极大的关注。除石墨烯以外，还有别的性能优异的二维材料，过渡金属硫化物（TMDs）就是其中比较有代表性的一类物质，其形式为MX₂（M是过渡金属，X是硫族元素：O，S，Se，Te），其中很多都结晶为准二维层状结构。MX₂厚块的原子层之间被范德华力脆弱地连接。因此，剥离极薄的薄层甚至是单层是有可能的，而在薄层中由很强的共价键和离子键键合，使得其能稳定存在。在这之中，碲化钼（MoTe₂）因其具有突出的电子传输性能而备受期待。MoTe₂适用于很多具有潜能的领域中，如：高效润滑剂、超低导热装置、高性能场效应晶体管、光电设备、氧化还原反应催化剂和太阳能转化装置。更有意思的是，1T'-MoTe₂是扭曲八面体碲化钼（1T'-MoTe₂）的前置态，而1T'-MoTe₂是2D拓扑绝缘体和II型Weyl半金属具有广阔的应用前景。本论文通过化学气相传输（CVT）的方法可控地分别制备T相和H相碲化钼，同时对制备晶体进行结构表征。

首先，在真空管式炉中通过CVT方法分别制备T相和H相MoTe₂。利用金属元素Mo，传输剂溴和硫族元素Te为反应物，分别生长T相和H相的MoTe₂。通过分析原料的用量，选择合适的传输剂和温度区间，使用阶梯式升温的方法，完成单晶生长。

最后通过结构表征确认生长材料为T相或H相MoTe₂，然后分别研究其具有的结构特性。

关键词：二维材料 化学气相传输 二碲化钼 光学性质

1. phase and T-phase MoTe₂ Single Crystals Grown by CVT Method

Abstract

Since the discovery of graphene in 2004, the study of two-dimensional materials has received great attention. In addition to graphene, there are other two-dimensional materials with excellent properties. Transition metal sulfides (TMDs) are one of the more representative substances in the form of MX₂ (M is a transition metal and X is a chalcogenide element: O, S, Se, Te), many of which are crystallized into a quasi-two-dimensional layered structure, and the thick atomic layers of MX₂ of this structure are fragilely connected by van der Waals forces. Therefore, it is possible to exfoliate a very thin layer or even a single layer, and in the thin layer there are strong covalent bonds and ionic bonds, so that it can exist stably. Among them, molybdenum telluride (MoTe₂) is highly recommended for its outstanding electron transport performance. MoTe₂ is suitable for many potential fields, such as: high-efficiency lubricants, ultra-low thermal conductivity devices, high-performance field effect transistors, optoelectronic equipment, redox catalysts and solar energy conversion devices. More interestingly, 1T'-MoTe₂ is the pre-state of twisted octahedral molybdenum telluride (1T'-MoTe₂), while 1T'-MoTe₂ is a 2D topological insulator and type II Weyl semimetal has broad application prospects. In this paper, T-phase and H-phase molybdenum telluride were prepared by chemical vapor transport (CVT) method, respectively, and the structure of the prepared crystal was characterized.

First, T and H phase MoTe₂ were prepared by CVT method in a vacuum tube furnace. Using the metal element Mo, the transport agent bromine and the chalcogen element Te as reactants, T and H phase MoTe₂ are grown respectively. By analyzing the amount of raw materials, selecting the appropriate transport agent and the temperature range of the cold end and the hot end and the stepped temperature increase method is used to complete single crystal growth.

Finally, the structural characterization confirms that the growth material is T-phase or H-phase MoTe₂, and then studies the structural characteristics of the MoTe₂ respectively.

Key Words: Two-dimensional material; Chemical vapor transport; MoTe₂; Optical property

目 录

摘要 Ⅰ

Abstract Ⅱ

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 二维材料的生长方法 1

1.2.1 机械剥离法 1

1.2.2 液相剥离法 2

1.2.3 锂离子插层法 3

1.2.4 化学气相沉积法 4

1.2.5 化学气相传输法 6

1.3 T相和H相MoTe₂的结构与性质 7

1.3.1 碲化钼的晶体结构 7

1.4 MoTe₂的应用 8

1.5 主要研究内容 8

第二章 实验设备与表征技术 10

2.1 实验材料和实验设备 10

2.1.1 实验材料 10

2.1.2 实验设备 10

2.2 表征技术 11

2.2.1 拉曼光谱 11

2.2.2 扫描电子显微镜 12

2.2.3 X射线衍射仪（XRD） 13

2.3 本章总结 15

第三章 化学气相传输法生长MoTe₂ 16

3.1 化学气相传输原理 16

3.2 H-MoTe₂和T'-MoTe₂的单晶的CVT制备 17

3.3 本章总结 19

第四章 MoTe₂的表征 20

4.1 T'-MoTe₂的结构表征 20

4.2 H-MoTe₂的结构表征 21

4.3 1-T相和2-H相的对比 21

4.4 本章总结 23

第五章 全文总结与展望 24

5.1 总结 24

5.2 展望 24

参考文献 25

致谢 30

第一章 绪论

1.1引言

迄今为止/到目前为止，对于层状材料的研究已经超过了150年^[1]。但直到2004年层状石墨烯的发现，才使我们逐步意识到层状材料所具有的巨大潜力。当材料薄到一定程度时，将会出现与块体差异巨大的新特性。在Novoselov和Geim的极具突破性的论文发表后^[2]，二维（2D）材料领域开始对层状石墨烯进行了深入研究。石墨烯是其他碳纳米材料的基本构建块，如0D富勒烯、1D碳纳米管和2D纳米片。石墨烯的独特性质使其成为基础研究和潜在器件应用的具有前途的候选材料。继石墨烯之后，研究员对其它二维材料进行了深入研究，比如与石墨烯类似的过渡金属硫化物（TMDs），由过渡金属M和卤素X组成。其中大部分都为准二维层状结构，在这种结构中MX₂的厚块被范德华力脆弱地连接^[4]。同时研究发现，对于TMDs当从多层减少到单层时，其能带结构发生了变化，一般从间接带隙半导体转变直接带隙半导体^[3]。因此，剥离极薄的薄层甚至是单层是有可能的，而在薄层中为很强的共价键和离子键，使其十分稳定。这一特性使二维材料在器件制造领域获得了极大的关注。

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