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摘 要

钙钛矿型结构氮氧化物LaTiO₂N是一种非常有发展前景的催化光解水的半导体材料，对这类材料的研究与优化有助于促进人们对氢能的开发与利用，从而起到保护环境和节约能源的作用。因此，近年来，对于提高该物质性能的研究也越来越多，如用固体碱修饰其具有氧空位的缺陷、惰性退火、掺杂或负载等方法。

事实上，纯LaTiO₂N涂层的光电催化性能并不高，导致在实际的运用中存在很大的局限性，因此探索如何提高LaTiO₂N涂层的光电催化性能这一研究十分必要。Si掺杂LaTiO₂N可以代替该物质中部分Ti离子，由于二者价态相似，而Si离子的离子半径比Ti离子小，掺杂可以减小该物质的晶胞参数，增强其极化场强度，从而加快光生载流子的迁移速率，有效提高其转化效率。实验结果表明，现有条件下，用柠檬酸溶胶凝-胶法制备样品并利用SiO₂实现Si掺杂的效果最好；Si掺杂的LaTiO₂N能够有效提高LaTiO₂N本身的光电催化性能，其中1%的掺杂浓度的样品在1%、3%、5%这三个掺杂浓度的样品中光电催化效果最佳。

关键词：钙钛矿型化合物 掺杂 光电催化

Effect of Silicon doped LaTiO₂N on its photocatalysis

Abstract

LaTiO₂N with perovskite structure nitrogen oxide is a promising semiconductor material for catalytic photohydrolysis of water. The research and optimization of such materials are helpful to promote the development and utilization of hydrogen energy, so as to protect the environment and save energy. Therefore, in recent years, there have been more and more researches on improving the properties of this material, such as modifying the defect with oxygen vacancy with solid base, inert annealing, doping or loading, etc.

In fact, the photoelectric catalytic performance of LaTiO₂N coating is not high, leading to great limitations in practical application, so it is necessary to explore how to improve the photoelectric catalytic performance of LaTiO₂N coating. Si doped LaTiO₂N can replace some Ti ions in this material. Since the valence states of the two are similar, and the ion radius of Si ion is smaller than that of Ti ion, doping can reduce the lattice parameters of this material, enhance the strength of its polarization field, so as to accelerate the migration rate of photogenic carriers and effectively improve its conversion efficiency. The experimental results show that under the existing conditions, the best effect of Si doping is achieved by using citric acid sol coagulation-gel method and SiO₂. Si doped LaTiO₂N can effectively improve the photoelectric catalytic performance of LaTiO₂N itself. Among the samples with 1% doping concentration, 1%, 3% and 5% have the best photoelectric catalytic effect.

Keywords：Perovskite Compounds; Doping; Photoelectrochemical catalysis

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 光电催化的利用与研究 1

1.3 钙钛矿结构材料 3

1.3.1钙钛矿复合氮氧化物的晶体结构 3

1.3.2钙钛矿复合氮氧化物的前驱体复合氧化物 4

1.3.3钙钛矿复合氮氧化物的制备方法 4

1.4 Si掺杂的LaTiO₂N 5

1.4.1钙钛矿材料的掺杂 5

1.4.2 Si掺杂对LaTiO₂N的影响 5

1.5课题的研究目的与研究内容 6

1.5.1研究目的 6

1.5.2研究内容 6

1.5.3创新点与优点 7

第二章 实验方法 8

2.1实验仪器与设备 8

2.2实验试剂 8

2.3 LaTiO₂N及其掺杂样品的制备方法 9

2.4 LaTiO₂N及其掺杂样品材料的表征 9

2.4.1 X射线衍射 9

2.4.2 紫外-可见吸收光谱 10

2.4.3 电化学测试 10

2.5光催化性能的评价方法 10

第三章 Si掺杂LaTiO₂N对其光电催化性能的影响 12

3.1不掺杂LaTiO₂N粉末的制备 12

3.1.1固体前驱体氧化物La₂Ti₂O₇的制备 12

3.1.2固体前驱体氧化物La₂Ti₂O₇生成LaTiO₂N粉末的方法 13

3.2 Si掺杂LaTiO₂N粉末的制备 13

3.3光电极的制备 14

3.4 IrO₂的担载 15

3.5光电流的测量 16

3.6结果分析 16

3.6.1 XRD结果与分析 16

3.6.2 UV-Vis结果与分析 19

3.6.3 光电催化结果与分析 20

3.7本章小结 24

总结与展望 25

参考文献 26

致 谢 29

第一章 绪论

引言

如今，能源的生产方法多种多样，利用半导体材料和太阳能催化水的分解就是其中之一。通过半导体光电催化，可以实现对太阳能的高效利用和存储。其中，钙钛矿型光催化剂LaTiO₂N就是一种很有潜力的半导体材料。而Si掺杂LaTiO₂N，可以降低其晶胞参数，从而提高光生载流子的分离能力，以提高能量转化效率。 这种方法的优点在于干净清洁，可以减少人类对化石燃料的需求，从而减少二氧化碳等气体的排放。所以，对这种材料的优化可以更好地提高光电催化效率，从而达到保护环境、节约能源的目的。

光电催化的利用与研究

通过选择半导体电极或者改变电极材料的表面状态的方法，从而加快光电化学反应的反应速率的过程叫做光电催化。光电效应一般可以归为内光电效应与外光电效应，概括说就是光激发出某一物质内部的电子，进一步形成电流的效应。

1972年，Fujishima A和Honda K两位日本东京大学教授在Nature上第一次发表了利用光电池中的TiO₂单晶电极进行光催化水分解的文章^[1]，这是太阳能光解水制氢研究史上的重大创举，使得半导体催化光水解制氢这一研究方向得到了广大学者的重视，同时也促进了氢能的开发和利用。

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