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摘 要

随着传统能源石油，煤炭等的日益匮乏以及人们对于环境保护意识的增强，人们开始寻找新的替代能源。氢能因为其高效，没有污染和可再生已经越来越受到人们的重视。甲酸是高效的储氢物质，本身无毒，制氢过程没有污染，所以越来越多的人开始对其制氢催化剂的研究。

碳化钼（M_O2C）因为其电子结构的独特性因而在催化制氢性能方面具有类似于贵金属的性质，从而成为贵金属的廉价替代品。用过渡金属碳化物制备适宜催化剂有一系列的方法 , 但按所采用过渡金属源和碳源及制备工艺不同主要可分为四种 : (1)程序升温还原法 (TPR) ;(2)气相法; (3)热分解法 ; (4)液相反应法^[1]。

本文是将程序升温法，液相反应法和热分解法相结合从而制备碳化钼（M_O2C）。再将碳化钼用于催化甲酸制氢反应，寻找出氢气选择性高、甲酸转化率高的适宜条件，考察催化剂装载量，甲酸浓度，反应温度的影响。并对碳化钼进行XRD的表征。

关键词：碳化钼催化剂 甲酸 制氢

Synthesis and characterization of catalysts for hydrogen production using formic acid

Abstract

With traditional energy sources as oil, coal and other increasingly scarce and people for environmental awareness increases, people start looking for new alternative energy sources. Hydrogen because of its high efficiency, no pollution and renewable been more and more attention. Formic acid is a highly efficient hydrogen storage material itself is non-toxic, hydrogen production process does not pollute, so more and more people begin their study of hydrogen catalyst.

Molybdenum carbide because of its unique electronic structure which has properties similar to precious metals in catalytic hydrogen production performance, thus becoming a cheap alternative to precious metals. Preparation of transition metal carbides suitable catalyst has a series of methods, but according to the transition metal source and a carbon source and using different preparation process can be divided into four categories: (1) temperature-programmed reduction (TPR); (2) Fumed ; (3) thermal decomposition; (4) a liquid phase reaction method .

This article is the programmed temperature, liquid thermal decomposition reaction and thereby producing molybdenum carbide Combination. Then hydrogen molybdenum carbide used in catalytic reactions of formic acid, hydrogen selectivity to find out the suitable conditions for high conversion of formic acid, examining catalyst loading, formic acid concentration, reaction temperature. The catalysts were characterized by XRD.

Keywords: molybdenum carbide catalyst formic acid hydrogen production

目 录

摘 要 Ⅰ

第一章 绪论 1

1.1 前言 1

1.2 碳化钼催化剂 2

1.3 碳化钼的催化机理 2

1.4 碳化钼的制备 3

1.4.1 还原碳化机理 3

1.4.2 合成方法 3

1.5 碳化钼催化剂的主要催化类型 5

1.5.1 加氢氢解反应 5

1.5.2 异构化反应[28] 5

1.5.3 烃类转化与合成反应 5

1.5.4 其他反应[28-30] 6

1.6 利用甲酸制氢 6

1.7 课题研究内容 7

第二章 实验部分 8

2.1 实验药品 8

2.2 实验仪器 8

2.3 碳化钼（M_O2C）催化剂的合成 9

2.4 催化剂的活性测试 9

2.4.1催化剂活性评价装置 9

2.4.2 实验操作 10

2.4.3 甲酸转换率和氢气的选择性计算 11

第三章 实验结果分析 12

3.1 数据分析 12

3.1.1 催化剂装载量对催化剂活性及氢气选择性的影响 12

3.1.2反应温度对催化剂活性及氢气选择性的影响 13

3.1.3甲酸溶液浓度对催化剂催化甲酸分解和氢气选择性的影响 15

3.2 碳化钼催化剂的XRD表征 16

3.3 总结 16

第四章 结束语 17

参考文献 18

致 谢 20

第一章 绪论

1.1 前言

金属碳化物和氮化物作为一类具有很高硬度、良好稳定性和抗腐蚀性的新型功能材料，已经在各种耐高温、耐磨擦和耐化学腐蚀的机械领域得到应用。近年来，这类催化剂的催化性能逐渐为人们所发现，过渡金属碳化物因其独特的电子结构和优良的催化性能而成为新型无机催化材料研究领域的一个热点。正在引起国内外学者的广泛关注。过渡金属碳化物是碳进入过渡金属的晶格形成的一族具有金属性质的间充型化合物。具有特殊的物理、化学性质和表面结构。研究表明，此类材料对于油品的加每精制、脱硫 、脱氮同样具有很好的催化活性和选择性，是一种很有应用前景的催化新材料^[2-5]。

钼的碳化物因具有贵金属的某些性质，如较强的解离吸氢能力而被广泛地用于有氢参与的反应，如烷烃异构化、不饱和烃加氢 、CO (CO)加氢、加氢脱硫和脱氮以及合成氨等反应的催化剂，尤其是钼的碳化物比贵金属低廉，且又具有优良的抗硫中毒性能，故碳化钼催化剂颇引人瞩目。由特定的制备工艺制得的碳化钼在很大范围内具有与铂族金属相类似的催化性能，其对烃类脱氢、加氢和异构化均具有催化活性，可与贵金属铂、铱相媲美，因此，被誉为可取代铂族贵金属催化剂的“准铂催化剂”^[6] 。

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