论文总字数：18493字

摘 要

反铁电体在外电场的作用下会发生反铁电—铁电相变，出现反铁电体的特有的双电滞回线的特征，对相变后的铁电体，通过加热或者加压的方式可以使其回复为反铁电体，该过程伴随着极大的应力变化和高密度电荷的瞬间释放，因而反铁电材料在大功率换能器和高密度储能器件上极具应用潜力。

本课题以BNT-BKT-BA无铅反铁电陶瓷为研究对象，分别研究了二步烧结工艺中第一步烧结温度，第二步烧结温度和保温时间对陶瓷物相组成，微观形貌以及反铁电性能的影响。研究结果表明，在第一步烧结温度为1140 ℃，第二步烧结温度为1000 ℃，保温时间为5 h条件下，BNT-BKT-BA陶瓷具有最佳的反铁电性能，剩余极化强度和矫顽场强都较低(P_r = 4.1 μC/cm²，E_c = 7.7 kV/cm)，最大极化强度和击穿场强都较高(P_max = 35.0 μC/cm²，E_b = 107 kV/cm)，储能密度达到1.18 J/cm³。

关键词：无铅反铁电陶瓷 烧结制度 储能

Abstract

The antiferroelectric-ferrielecteic phase transition occurs when the ferroelectric materials is in the external electric field. It shows the characteristics of the double hysteresis loop of the antiferroelectric. We can make antiferroelectric materials back to ferroelectric materials by raising temperature and pressure. The process is accompanied by huge strain and the instantaneous release of high density charge.,which make them great potential in high-density energy storage devices and electromechanical.

The main research object of this tipic is BNT-BKT-BA lead free antiferroelectric ceramics. We study the effect of first step sintering temperature, second step sintering temperature and insulation time on the phase structure，microstructure，ferroelectrie and dielectric properties．The results show that when the first step sintering temperature is 1140 ℃,the second step sintering temperature is 1000 ℃ and the insulation time is 5 h, BNT-BKT-BA lead free antiferroelectric ceramics have the best antiferroelectric performance.The remnant polarization and the coercive field are lower(P_r = 4.1 μC/cm²，E_c = 7.7 kV/cm), The maximum polarization strength and the breakdown field strength are both high(P_max = 35.0 μC/cm²，E_b = 107 kV/cm), The energy storage density achieve 1.18 J/cm³.

Keywords: lead-free anti-ferroelectric ceramics; sintering schedules; energy storage

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 反铁电体的研究历史 1

1.2 反铁电体的研究背景 1

1.3 反铁电体的基本理论 3

1.3.1 反铁电体的自发极化状态 3

1.3.2 反铁电体的强迫相变 4

1.3.3 反铁电体的电学性能 4

1.3.4 反铁电材料的应用 5

1.4 反铁电陶瓷的发展趋势 5

1.5 其它功能陶瓷简介 5

1.5.1 电介质陶瓷 6

1.5.2 压电陶瓷 6

1.5.3 热释电陶瓷 6

1.6 本文的研究内容 6

第二章 实验方法与过程 7

2.1 实验仪器 7

2.2 实验原料 7

2.3 陶瓷样品的制备工艺 7

2.4 测试与表征方法 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 第一步温度变化对BNT-BKT-4BA陶瓷的影响 11

3.1.1. 第一步温度变化对物相组成的影响 11

3.1.2. 第一步温度变化对微观形貌的影响 12

3.1.3 第一步温度变化对反铁电性能的影响 12

3.2 第二步温度变化对BNT-BKT-4BA陶瓷的影响 14

3.2.1. 第二步温度变化对物相组成的影响 14

3.2.2 第二步温度变化对反铁电性能的影响 14

3.3 保温时间变化对BNT-BKT-4BA陶瓷的影响 16

3.3.1. 保温时间变化对物相组成的影响 16

3.3.2. 保温时间变化对反铁电性能的影响 16

3.4 本章小结 18

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 20

致谢 22

第一章 绪论

1.1 反铁电体的研究历史

1950年11月日本物理学家高木豊于在大阪大学物理学会的一次演讲中首次提出的反铁电体的概念。

1951年美国物理学家C Kittle发表一篇名为《反铁电晶体理论》的论文，从宏观唯象理论出发提出了反铁电性的概念，预言了反铁电体的存在，并提出反铁电体所应具备的一些基本特征^[1]。

上世纪六十年代，白根元等人对PbZrO₃和PbTiO₃的混合晶体进行了详细的研究，发现当PbTiO₃含量小于等于5mol％时，系统为反铁电体；B Jaffe做出了完整的PbZrO₃和 PbTiO₃体系的相图^[2]。B Jaffe和D Berlincourt等人通过对Pb(Zr,Ti)O₃掺杂改性得到可以在室温下被电场诱导从反铁电体转变为铁电体的Pb(Zr,Ti,Sn)O₃反铁电化合物^[3]。当通过加热或者加压等方式回复成反铁电体时，伴随着应变和电能的瞬间释放，所以这类材料引起了人们的极大的研究兴趣。

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