文 献 综 述

氧化亚氮(N2O)是一种无色、有微弱甜味的气体。由于N2O本身对人体并不具有明显毒性，长期以来都不被看作是污染气体。但近十几年来的研究发现, N2O是一种重要的温室气体, 并且对臭氧层有破坏作用[1]。一般认为, 目前的大气温室气体成分中N2O对于地球变暖的贡献程度仅次于CO2 和CH4这两种最常见的温室气体。但由于N2O在对流层中非常稳定, 平均寿命长达150年,它的温室效应分别是CO2的310倍，CH4的21倍[2]。工业革命以来,各种工业生产过程造成了大气中N2O浓度的持续升高。

目前，工业上消除N2O的方法主要有五种: 1）N2O再生还原为硝酸法；2）N2O作为生产苯酚的原料；3）热分解法；4）催化直接分解法[3]；5）SCR 脱除N2O法。其中，直接催化分解法由于反应温度相对较低，无需还原剂，并且分解产物是N2和O2对环境没有二次污染、不产生CO2[4]，已成为最有应用前景的N2O脱除技术。催化剂是直接分解N2O技术的核心。N2O分解催化剂主要分为以下几类，即：(1)贵金属类；(2)复合金属氧化物；(3)分子筛类；(4)水滑石类催化剂[5]。本文综述了以上几种催化剂的研究进展，并对催化剂的研究方向进行了展望。

1 催化剂的研究进展

1.1贵金属催化剂

贵金属是最早用于研究N2O脱除的催化剂，主要有Pt[6-8]、Rh[9-11]、Ag[12-13]、Pd[14-15]等。早期的工作集中在对Pt的研究，近年来的研究显示Rh和Pd也具有较高的N2O分解活性。贵金属催化剂不仅具有良好的催化活性，还有较好的抗水抗硫性能，即使同时存在H2O、SO2也不会出现不可逆失活。但是贵金属催化剂活性温度窗口较窄，这一点在实际应用中容易受到限制。

Tzitzios等[13]的研究发现5%Ag/γ-Al2O3催化剂在340℃时N2O的转化率为80%；添加Pd后活性显著提高； 添加Au或Pt活性反而降低；0.2%Ru/γ-Al2O3催化剂在470℃左右、水蒸气存在的条件下，N2O的转化率为86%。

贵金属催化剂催化分解N2O的活性除了与贵金属活性组分的种类直接相关外，还与所用的载体有关。目前常用的载体有：Al2O3、SiO2、TiO2、ZrO2等。Centi等[16]对N2O 在Rh/ZrO2、Rh/ZrO2-Al2O3和Rh/TiO2-Al2O3上的催化分解进行了系统的研究，发现Rh/ZrO2和Rh/ZrO2-Al2O3在500℃下0.05%N2O的氦气预处理后，其活性显著提高，并减缓了氧气对其活性的抑制作用。

1.2 复合氧化物类催化剂

复合氧化物催化剂是近十余年来发展起来的一类新型的催化剂。复合氧化物催化剂具有以下独特的优点[17,18]：(1)具有确定的组成、结构，这种结构可以调节各种金属离子并且可以稳定一些不常见或混合价态的活性离子；(2)适当结构的复合氧化物，使人们能够达到控制一些有用的特性，如价态(过渡金属离子的)，活性位之间的距离，键能，氧在晶格中的活动性，磁性能和导电性能；(3)由于复合氧化物的固态物化性质便于深入了解，因此，催化活性便于同它们的固态特性相关联；(4)复合氧化物催化剂的表面能够进行适当的活化处理；(5)复合氧化物一般具有较高的热稳定性。本文重点概括了多种复合金属氧化物的制备方法及其催化分解N2O性能研究。