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摘 要

以本实验室自制的Mn-Ce-NiO_x作为低温催化剂，将其研磨至230目过筛，以乙醇为溶剂采用直接浸渍法将催化剂悬浮液浸渍于聚苯硫醚（PPS）滤布上。在其两侧涂覆PTFE发泡涂层以固定催化剂。模拟工况条件下烟气组成：NH₃为600PPm、NO为600PPm、O₂为6%、N₂为载气。考察100～200℃范围内其脱硝性能，催化剂负载量、气流速度、水蒸汽对脱硝率的影响；同时考察以活性炭作为载体的催化剂脱硝活性。结果表明：在负载量为480g/m²，190℃时可达到98%的脱硝活性。8%的水蒸汽对脱硝活性的影响相对低温段较大，高温段较小；活性炭作为载体制备的Mn-Ce-NiO_x/AC催化剂活性不太理想。

关键词：除尘脱硝 低温 SCR 滤布 NO_x

Preparation of Low-temperature catalyst filter-bag and study on its denitrification Performance

Abstract

In this work, the preparation of the low temperature catalyst (Mn-Ce-NiO_x) was grinded and sifted with 230 mesh screen. Dissolve catalyst fines in ethanol. PPS filter cloth was soaked with ethanol. Handle the two side of PPS filter cloth with a foam coating to fix the catalyst fines. Simulated flue gas was composed of NH₃, (600PPm), NO (600PPm), 6%O₂ and N₂. N₂ is the carrier gas. The denitration performance of the filter bag catalyst between 100~200℃, and the influences of capacity, air velocity, vapour was studied. In addition, study the activity of denitration when use activated carbon as carriers. The results show that: the denitration rate reached 98% when the capacity of catalyst fines was 480g/m² and 190℃. 8% vapour has big impact on activity of denitration at low temperature. The impact was smaller at high temperature. The catalyst which use activated carbon as carriers do not have ideal denitration performance.

Key words: denitration; low temperature; SCR; filter cloth; NO_x

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪 论 1

1.1 课题背景 1

1.2 SCNR与SCR烟气脱硝控制方法 1

1.2.1 SNCR脱硝技术 1

1.2.2 SCR脱硝技术 2

1.4 SCR催化剂的研究进展 3

1.4.1贵金属催化剂 3

1.4.2分子筛催化剂 3

1.4.3 金属氧化物催化剂 4

1.4.4 碳基材料催化剂 4

1.4.5低温SCR烟气脱销研究进展 5

1.5滤袋除尘同时脱硝研究进展 7

1.6 本课题研究目的及内容 8

1.6.1 本课题研究目的 8

1.6.2 本课题研究内容 8

第二章 实验部分 9

2.1实验仪器与试剂 9

2.1.1 实验原料 9

2.1.2 实验仪器 9

2.2催化剂的制备 10

2.3 除尘脱硝滤布的制备 10

2.4 催化剂活性测试 10

第三章 实验结果与表征分析 12

3.1 滤布负载Mn-Ce-NiO_x 12

3.1.1 负载量对催化剂活性的影响 12

3.1.2 气体流速对催化剂活性的影响 13

3.1.3 催化剂损失率测试 13

3.1.4 水蒸汽中毒测试 14

3.2 滤布负载Mn-Ce-NiO_x/AC 15

3.3 PPS滤布微观形貌 17

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 20

参考文献 21

致谢 23

第一章 绪 论

1.1 课题背景

氮氧化物（NO_x）是大气的主要污染物之一，主要包括一氧化二氮（N₂O）、一氧化氮（NO）与二氧化氮（NO₂），主要来源是机动车和燃煤电厂尾气等^[1]。

大气中的NO_x溶于水后会生成为硝酸雨，酸雨会对环境带来广泛的危害，造成巨大的经济损失。同样的酸浓度下硝酸雨对树木和农作物的损害是硫酸雨的1倍。NO_x还对人的身体健康有直接损害，NO_x浓度越大其毒性越强，因为它易于动物血液中的血色素结合，造成血液缺氧而引起中枢神经麻痹。NO_x经太阳紫外线照射与汽车尾气中的碳氢化合物同时存在时，能生成一种浅蓝色的有毒物质硝基化合物会形成光化学烟雾。

目前，我国NO_x排放量仅次于美国，如果不采取进一步的有效措施，到2020和2030年，我国的NO_x排放量将会达到2900和4000万吨^[2]。

我国水泥行业氮氧化物的排放占总排放量的10%左右，是我国第三大氮氧化物排放源。NO_x排放控制技术可分为湿法和干法。湿法脱硝过程利用氧化剂将NO先氧化成NO₂，再用液体吸收处理转化为较为稳定的物质。但是该过程设备复杂成本较高，且产生的污水难以处理，相比之下，脱硝率高、技术过程相对简单的干法脱硝更具应用价值和市场潜力。

1.2 SCNR与SCR烟气脱硝控制方法

近几年来，随着科学技术的进步，又出现了如微波法、电子束法(EBA)及脉冲电晕法等新的技术，这些方法为烟气脱硝提供了许多新的途径和思路^[3]。在以上众多的方法中，目前只有以NH₃为还原剂的SCR和SCNR真正能做到商业应用，其它方法尚处于实验室研究或小规模的应用阶段。

1.2.1 SNCR脱硝技术

SNCR( 选择性非催化还原) 技术在旋窑水泥厂脱硝系统上广泛的运用。该法将氨水(质量浓度20～25%) 或尿素溶液(质量浓度30～50%) 通过雾化喷射系统直接喷入分解炉合适温度区域(850～1050℃) ，雾化后的氨与 NO_x( NO、NO₂等混合物) 进行选择性非催化还原反应，将NO_x 转化成无污染的N₂。由于SNCR法本身存在一定缺陷,如NO_x脱除率不高,氨液消耗量和泄漏量大,易造成二次污染;并且在燃烧含硫燃料时,喷入氨液后极易形成硫酸氧铵，造成空气预热器堵塞^[4]，影响电厂的安全稳定运行,故目前电厂锅炉脱硝基本不采用SNCR法。

1.2.2 SCR脱硝技术

选择性催化剂还原烟气脱硝技术( SCR) ，是采用垂直的催化剂反应塔与无水氨，从燃煤燃烧装置及燃煤电厂的烟气中除去氮氧化物( NO_x) 。具体为采用氨( NH₃)作为反应剂，与排出的烟气混合后通过催化剂层，在催化剂的作用下将 NO_x 还原分解成无害的氮气(N₂)和水(H₂O)。该工艺脱硝率可达90%以上，NH₃逃逸低于5PPm，设备使用效率高，基本上无二次污染，如今在氧气存在下以 NH₃为还原剂的选择性催化还原烟气 NO_x技术( SCR ) 已经得到广泛应用^[5]。

SCR法脱硝技术反应原理如下:

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