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摘 要

本文采用液相剥离方法在不同条件下制备出了一系列铋烯光催化剂用于研究其光催化还原CO₂的性能，选用18h和30h的剥离时间，分别以异丙醇和丙酮为溶剂，在不同的浓度下研究其对光催化还原CO₂性能的影响。我们对几种情况进行了比较，所得结果对于铋烯在光催化还原CO₂领域的应用具有重要的指导意义。

论文主要研究了溶剂的选择，液相剥离的时间，差速离心的转速等等对铋烯的制备以及铋烯的光催化还原CO₂性能的影响。

研究结果表明：在异丙醇作为溶剂，经超声处理18h的条件下可以制备出层状效果较好、厚度较薄的铋烯光催化剂。经过5h反应，CO和CH₄的平均生成速率分别达到了23umol g^-1和40umol g^-1。

本文的特色：对国内研究尚且较少的铋烯光催化剂进行了探索，发现二维结构的铋烯光催化材料在高效长寿命光催化还原二氧化碳方面具有很大的潜力。

关键词：铋烯；光催化；CO₂还原；液相剥离法

Abstract

In this paper, a series of bismuth olefine photocatalysts were prepared under different conditions by the method of liquid phase stripping to study the performance of their photocatalytic reduction of CO₂. The effects of stripping time of 18h and 30h on the photocatalytic reduction of CO₂ were studied with isopropanol and acetone as solvents at different concentrations. The results are of great significance for the application of bismuth ene in the field of photocatalytic reduction of CO₂.

In this paper, the effects of solvent selection, stripping time of liquid phase, rotating speed of differential centrifugation on the preparation and photocatalytic reduction of CO₂ were studied.

The results of the study indicate that bismuthene photocatalyst with better layered effect and thinner thickness can be prepared by isopropanol as the solvent and ultrasonic treatment for 18h. After 5 hours of reaction, the average production rates of CO and CH₄ reached 23umol g^-1 and 40umol g^-1, respectively.

Characteristics of this paper: the domestic research of bismuth olefin photocatalyst is less, and it is found that the two-dimensional structure of bismuth olefine photocatalyst material has great potential in the efficient long-life photocatalytic reduction of carbon dioxide.

Key Words：Bismuthene；Photocatalytic；CO₂ reduction；Liquid phase stripping

目 录

第1章 绪论 1

1.1 光催化还原CO₂技术 1

1.1.1 光催化还原CO₂的研究背景 1

1.1.2 光催化还原CO₂作用机理 2

1.1.3 影响光催化反应的因素 3

1.1.3.1 光照来源 3

1.1.3.2 反应容器 3

1.1.3.3 空穴消除剂 6

1.1.3.4 光照时间 6

1.1.4 光催化还原CO₂材料的研究进展 7

1.1.4.1 TiO₂系光催化材料 7

1.1.4.2 其他光催化材料 10

1.2 第五主族单元素二维光催化材料 11

1.2.1 磷烯 12

1.2.2 砷烯、锑烯、铋烯 13

1.3 铋烯光催化材料 14

1.3.1 铋的基本性质 14

1.3.2 铋烯的光催化性能及其应用 14

1.3.3 铋烯的制备方法-液相剥离法 15

1.4 本文研究目的、意义及主要内容 16

1.4.1 研究目的及意义 16

1.4.2 主要研究内容 16

第2章 铋烯的制备与实验方法 17

2.1 实验试剂和设备 17

2.2 材料制备工艺流程 17

2.3 材料制备方法 18

2.4 结构、形貌与性能测试 18

2.4.1 材料结构与形貌测试 18

2.4.2 材料光催化还原CO₂性能测试 19

第3章 实验结果和讨论 20

3.1 物相结构和成分分析 20

3.2 表面化学成分分析 22

3.3 光催化性能分析 23

第4章 结论与展望 26

4.1 结论 26

4.2 展望 26

参考文献 27

致 谢 31

附录 32

第1章 绪论

目前，化石燃料占全球能源的80％以上，不幸的是，不断消耗化石燃料会造成大气环境中二氧化碳比例的快速提升。为了达到生态系统的可持续循环发展，应将过量产生的二氧化碳转化为可重复使用的碳形式。在这方面，人工模拟光合作用被科学家们认为是平衡能源消耗和环境污染问题的最有前景和最值得关注的计策之一，这种人工模拟的光合作用是在常温和正常大气压力下通过太阳光的照射将光催化剂上的二氧化碳和水直接转化为有价值的燃料。先前已经有很多科研工作者报道了一些光催化剂，例如硫化物，磷化物和氮化物等对CO₂的光转化反应具有很好的活性，。最近，由于铋烯拥有高效的载流子移动能力和宽的带隙，这使得它成为有利于将CO₂还原为可再生烃燃料的光催化剂。因此，非常需要制造具有丰富的活性位点和增加的电导率的半导体，这是如何尽早实现将太阳能高效转化为碳氢燃料问题的关键。

1.1 光催化还原CO₂技术

1.1.1 光催化还原CO₂的研究背景

目前世界上大多数国家仍然以化石能源为主要消耗能源，各国工农业的飞速发展导致了大量的工业机器投入使用，这必然增加了对化石能源的需求量。化石能源的快速消耗造成了大气环境中CO₂的排放总量和总体占比不断增加，温室效应的弊端日益显露出来，引发一系列的蝴蝶效应：海平面逐年上升，陆地面积逐年减少，人类赖以生存的生态系统受到严峻考验。CO₂浓度的急剧增加显然已经成为全世界范围内的问题。

科研工作者们为如何有效减少大气中的CO₂比并且合理利用CO₂做出了大量的探索性研究，目前探索较为热门的一种方法利用光催化材料经太阳光照射产生的光生电子将二氧化碳和水还原为各种碳氢化合物。这种方法在吸收降解CO₂的同时，还能够在常温常压下将二氧化碳还原为碳氢化合物，而且对环境不会造成二次污染，真正实现碳材料的循环利用并缓解日益紧张的能源危机。其耗能低，来源稳定，对环境十分友好等优点一直是科学家们关注的焦点，而且，光催化CO₂减排技术以其解决能源危机和CO₂污染的能力受到了广泛的关注。因此，光催化还原CO₂技术的改进及优化对于同时解决环境恶化问题和缓解世界能源危机具有非常重要的意义。

1.1.2 光催化还原CO₂作用机理

植物的光合作用启发了人们对于人工光催化还原CO₂的研究。植物的光和功能不仅对人类的生存至关重要，而且对探索通过人工光合作用利用太阳能具有引导意义。如图1.1，光催化还原CO₂的本质其实是在光子作用下的氧化还原反应。

图1.1 光催化还原CO₂为碳氢化合物示意图^[1]

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