论文总字数：25212字

摘 要

汞作为一种重金属痕量元素，具有很强的生理毒性以及生物累积性，对人体的危害很大。因此如何控制汞污染成为现今研究的重点。运用现有的SCR设备进行Hg⁰的脱除，是一种简单高效的方法。而作为SCR技术的核心——催化剂，更也成为了我们研究的热点。

本文采用一体化方法制备了脱硝性能良好的TiCeZr（4:1:1）催化剂，来进行催化氧化脱汞方面的研究。并为此搭建了SCR反应实验室模拟研究系统，在催化反应器中进行了模拟烟气脱汞实验。考查了NO浓度、SO₂浓度、O₂浓度、NH₃以及盐酸化对催化剂脱汞性能的影响。结果表明，NO和盐酸化对催化剂脱汞性能的影响不大，SO₂和O₂有明显的促进作用，而NH₃则抑制了催化剂的脱汞性能。最后结合各种表征手段，对催化剂进行了表征分析。

基于以上研究结果，发现本文所制得的TiCeZr（4:1:1）催化剂在没有氧化剂（Cl^-）的情况下，也能达到高效脱汞的目的。其催化氧化效率在200-350℃的温度区间内，达到95%以上，且在350℃达到最高值97.5%。

关键词：稀土基催化剂 催化氧化 脱汞

Abstract

Mercury, as a heavy metal trace element, has strong physiological toxicity and biological accumulation, and has great harm to human body. Therefore, how to control mercury pollution has become the focus of the study. The use of the existing SCR equipment for the removal of Hg⁰, is a simple and efficient method. As the core of SCR technology, catalyst, it becomes the hotspot of our research.

In this paper, the TiCeZr (4:1:1) catalyst with good denitrification performance was prepared by the integration method, and the catalytic oxidation of the mercury was studied. The SCR reaction laboratory simulation system was built and the experiment of flue gas denitrification was simulated in the catalytic reactor. The effect of NO concentration, SO₂ concentration, O₂ concentration, NH₃ and HCl on the mercury removal of the catalysts were investigated. It was concluded that the effect of NO and HCl on the mercury removal was little, while O₂ and SO₂ had obvious promotion, while NH₃ inhibited the mercury removal of the catalyst. The characterization and analysis of the catalyst were carried out by means of various characterization methods.

Based on the results above, the TiCeZr (4:1:1) catalyst prepared in this paper can achieve the goal of high efficiency mercury removal without oxidant (Cl^-). The catalytic oxidation efficiency of the temperature range of 200-350 was 95%, and the maximum was 97.5% at 350.

Keywords:Rare earth-based catalyst; Catalytic Oxidation; Mercury removal

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1研究背景 1

1.1.1汞的性质及危害 2

1.1.2汞的排放标准 2

1.1.3烟气中汞的形态 3

1.2现有脱汞技术 4

1.2.1除尘设备脱汞 4

1.2.2湿法脱硫设备脱汞 4

1.2.3 SCR脱硝设备脱汞 5

1.2.4吸附剂脱汞 5

1.2.5氧化脱汞 6

1.2.6新型脱汞技术 6

1.3稀土基催化剂在脱硝脱汞方面的研究 8

1.4实验目的和意义 8

1.5实验的内容以及要求 9

1.5.1实验内容 9

1.5.2实验要求 9

第二章 选择性催化氧化反应催化剂的开发与研究 10

2. 1 原料及设备 10

2. 1. 1 原料 10

2. 1. 2 实验设备 10

2. 2催化剂的制备 11

2. 3 SCR反应实验室模拟研究系统的搭建 11

2.4 SCR催化剂的选择 12

2.5催化剂的表征方法 13

2.5.1傅里叶变换红外光谱(FT一IR) 13

2.5.2 O₂-TPO、O₂-TPD 13

第三章 实验结果与分析讨论 15

3.1 引言 15

3.2实验设计 15

3.3烟气组分对催化剂活性的影响 16

3.3.1 NH₃对催化剂活性的影响 16

3.3.2 SO₂对催化剂活性的影响 17

3.3.3 O₂对催化剂活性的影响 17

3.3.4 NO对催化剂活性的影响 18

3.3.5未通氨，催化剂盐酸化与未盐酸化活性变化 18

3.4催化剂表征测试 20

3.4.1傅里叶变换红外光谱(FT一IR)分析 20

3.4.2 O₂-TPD、O₂-TPO分析 21

第四章 结论与展望 23

4.1结论 23

4.2展望 23

参考文献 25

致谢 30

第一章 绪论

1.1研究背景

能源和环境是人类生存和发展的动力和基础，日益缺乏的能源和愈加破坏的环境也成为了制约社会可持续发展的两大难点。在我国，煤炭资源十分丰富，煤种齐全，这也决定了煤炭在我国一次能源中的重要地位^[1]。由表1.1可以看出，近二十年来，煤炭在我国一次能源中占据了绝对优势，其所占比例一直在70%左右。据预测，到2050年我国的煤炭能源比例还会占50%^[2]。虽然煤炭消费所占比例也在有波动性的下降，但是其下降比例很低，因此煤炭消费势必会作为我国的主要能源消费而长期占有重要地位。

表1.1 中国能源消费总量及构成^[3]

电力行业作为我国最大的煤炭消费部门。有超过总产量50%的煤炭为其服务。现如今，工业化、城镇化的步伐迅速加快，我国也正处于快速发展的阶段，由此引发的能源消耗也迅速加剧。中大型燃煤电厂的高效使用，带来的是对煤炭的大量利用。煤炭作为一种“不清洁”的能源，在其燃烧过程中会释放出很多有害物质，由此引发的环境污染问题不容忽略。煤碳燃烧向大气排放的污染物有很多，主要包含有机污染物以及有害痕量元素等，基本所以的癌症都是由这些污染物造成的，尤以富集在亚微米级悬浮颗粒物上的痕量有害元素对人类的健康具有最大威胁^[4]。随着湿法脱硫(WFGD)、选择性催化还原(SCR)等^[4]技术的推广应用，常量的燃煤污染物如SO₂、NOx等的排放不断增长的趋势已逐步得到控制，对痕量元素如汞(Hg)、铅(Pb)、砷(As)、硒(Se)等的控制和治理将成为现在和将来研究的焦点^[4]。

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