一、 课题研究的背景和意义

目前人类面临着能源枯竭和环境恶化两大问题，这两大问题与化石燃料的使用有着紧密的联系。能源问题严重地阻碍了我国经济社会的发展，化石能源的使用也带来严重的环境问题，损害人民的身体健康，破坏人类的生存环境。所以，使用可再生和清洁能源是人类稳定可持续发展的必经之路。

近年来，许多学者开始关注氢能，其可再生和零污染的特点使之成为人类最理想的替代能源。然而传统制氢的方法效率不高而且耗费电能，有学者提出利用光催化分解水制氢。光催化的关键在于催化剂，常见的几种催化剂如二氧化钛、氮化碳、磷酸银等都可用于光催化水解制氢，然而这些催化剂的效率并不高。石墨相氮化碳g-C₃N₄（Graphene Carbon Nitride, g-C₃N₄）由于其在光催化领域的优异性能，吸引了越来越多的学者的研究兴趣。光催化剂的研究不仅可以给我们带来清洁的可再生能源，还能改善我国面临的严峻的环境形势，对我国长期稳定的发展具有十分重要的意义。

二、 g-C₃N₄的研究进展

2.1 半导体光催化机理

将光催化半导体加入水溶液中，在太阳光或者其他光源的照射下，半导体被激发产生电子-空穴对，随后发生光催化氧化还原反应，使有机物得到降解。这就是半导体光催化的主要机理。

光催化技术中的关键因素主要是光和催化剂。半导体的光催化特性可以归因于它特殊的能带结构。半导体的能带结构由一个占满电子的低能量价带和一个空的高能量导带组成，它们之间是一个间断的不连续区域，称为禁带。半导体光催化主要分为三个阶段：首先半导体吸收光子，当光子的能量大于或等于禁带宽度时，半导体被激发，产生高活性的电子-空穴对；随后在电场的作用下，电子和空穴发生分离，转移到半导体表面；最后当能带的边界符合适当的条件时，电子和空穴将会与水或有机物产生氧化还原反应，从而达到光催化的目的。

光催化氧化还原有两种方式，当催化剂表面主要吸附物为有机物时，空穴直接使有机物氧化降解，当催化剂表面主要吸附物为H₂O或者OH^-时，吸附物俘获空穴生成羟基自由基（#183;OH），它的氧化活性比空穴高，能够氧化多种有机物并使其彻底矿化，这是间接氧化有机物的方式^[1,2]。

2.2 单层少层g-C₃N₄的制备方法

单层氮化碳的制备方法有很多，其中有两种制备方法比较常用，第一种方法是酸碱刻蚀法，刻蚀法剥离是通过改变块状g-C₃N₄的层数、层间距等特性来获得单层g-C₃N₄。一般将块状g-C₃N₄浸泡在酸、碱以及其他有机溶剂或无机溶剂中来进行刻蚀。用这种方法制备出的单层g-C₃N₄拥有规整的结构，单层效果明显，并且拥有良好的光催化性能，但易引入杂质，可溶性杂质可以用溶剂选择除去，难溶或不溶性物质比较难以去除，所以要尽量避免杂质的引入。第二种方法是离子插层剥离法，这种方法直接在制备氮化碳的过程中获得单层g-C₃N₄。是通过要插层离子与前驱体直接反应在制备过程中获得氮化碳，制备出的氮化碳层与层之间有其他物质，层间距被扩大，层与层之间的作用力减弱，从而达到分层的目的。用这种方法制得的单层g-C₃N₄结构往往不是很规整，层状效果不如酸碱刻蚀法所得单层g-C₃N₄，光催化性能较好^[3]。