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毕业论文网 > 文献综述 > 化学化工与生命科学类 > 应用化学 > 正文

MOF/金属硫化物复合材料对CO2电还原的研究文献综述

 2020-04-14 17:20:28  

1.目的及意义

工业革命以后,化石燃料燃烧使大气中温室气体含量迅速增长,导致与全球变暖相关的激烈环境问题,如气候变化和海水酸化等。此外,化石燃料的枯竭伴随着不可持续的碳排放将带来能源危机。同时CO2不仅是最主要的温室气体之一,也是一种潜在的碳资源,因此将CO2转化为高附加值的化工原料和碳氢燃料的研究倍受关注[1]

CO2是一个典型的线性三原子非极性分子,其中碳原子和氧原子都具有特殊的电负性,且使得氧原子产生负极化,而碳原子中心又出现了部分正电荷,因此CO2分子是非常稳定的。但是,CO2中的C又处于 4价的最高氧化态,所以理论上是可以被还原的[2]

目前,在CO2转化方面,有光催化还原[3]、电催化、太阳能热化学转化、生物化学转化和热催化等方法。利用传统化学方法转换CO2需要提供能量和氢气,耗能和成本较高,而采用电催化方法还原CO2,可以在比较温和条件下一步直接获得一氧化碳、碳氢化合物、甲醇等高值化学品和液体燃料。同时,该过程与可再生能源或富余核能利用相结合,实现大规模电能储存,表现出极具潜力的应用前景[4]

CO2的还原机理是水中的质子转移到CO2激发态离子的氧原子上,同时脱去羟基,然后再得一个电子,最后产生一个吸附态的CO。而在金属上,CO2倾向于还原成甲酸。在这种情况下,碳原子充当路易斯碱,再得一个电子,就得到甲酸[5]。这两个机理如图1所示。

影响电催化CO2的关键因素是催化剂,常用催化剂可分为金属催化剂和非金属催化剂。

非金属催化剂尤其是碳基纳米催化剂因为自身独特的优势[6],近年来受到了人们的广泛关注。碳基纳米催化剂主要优势有结构多样,环境友好,比表面积大,活性位点突出,物理化学性能稳定,导电性能良好,价格低廉及储量丰富等。近几年已经出现纯碳材料作为催化剂的研究。除此之外,研究者们对导电聚合物、酶和金属有机分子也展开了较为深入的研究。

金属催化剂包括金属氧化物催化剂、金属硫化物催化剂、金属掺杂碳催化剂等[7]。鉴于金属电极所具有的良好导电能力,易于制备而受到学者们的广泛青睐。不同金属表面产生的产物不同,即产物选择性不同。此外,碳材料作为基底,也广泛应用于本领域,其与金属的结合减少了金属的使用量和利用率,并影响金属催化剂对还原产物的选择性。

金属催化剂一直以来在CO2电还原领域被广泛研究与应用。然而不同种类的金属电极因为对中间产物的稳定能力不同,而导致最终产物的选择性也有很大的差异,金属催化剂可以分为四组:第一组主要为汞、铋等,甲酸为主要产物;第二组为金、银、锌等,CO为主要产物;第三组为镍、铁、铂等,H2为主要产物;第四组是铜,甲烷和乙烯为主要产物[8]

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