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摘 要

石墨烯具备较高的机械强度、较高的导电性、较大的比表面积以及低廉的制备成本的特点，使得其成为了纳米粒子的潜在载体。金作为化学性质最稳定的金属元素之一，但由于纳米金拥有出色的直接电子传递能力，已经被广泛地用在纳米复合膜的制备当中。磁性纳米粒子是一种新型的纳米材料，目前在纳米材料领域非常活跃。本文用层层自组装的方法制备了石墨烯/CoFe₂O₄@SiO₂@Au修饰电极，用于辣根过氧化酶的固定，构建了一种酶修饰电极，用于过氧化氢的检测。该修饰电极具有良好的稳定性和导电性，且催化活性高。在实验条件最优的情况下，该传感器对过氧化氢检测的线性范围为0.15-69.5 mM，检测限为0.05 mM。

关键词：石墨烯；CoFe₂O₄@SiO₂@Au；辣根过氧化酶；过氧化氢

ABSTRACT

Graphene has high mechanical strength, large specific surface area, high conductivity and low preparation cost, makeing it potential carrier of nanoparticles. Gold is one of the most stable metal elements in chemical properties, which has been widely used in the preparation of nano membrane because of its outstanding direct electron transferring ability. Magnetic nanoparticles is a new type of nanometer materials, extremely active in the field of nanometer materials currently. In this paper, graphene/CoFe₂O₄@SiO₂@Au modified electrode was fabricated with layers of self-assembly method and fixed for horseradish peroxidase to build a kind of enzyme electrode, which was used in the detection of hydrogen peroxide. The modified electrode has good conductivity and stability, and high catalytic activity. Under the optimal experimental conditions, the detection range of H₂O₂ was 0.15-69.5 mM, the detection limit is 0.05 mM.

Keywords: Graphene; CoFe₂O₄@SiO₂@Au; Horseradish peroxidase; H₂O₂

目 录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 4

1.1电化学生物传感器 4

1.2 纳米金在电化学生物传感器中的应用 4

1.3石墨烯及其复合材料在电化学生物传感器中的应用 5

1.4 磁性纳米材料在生物传感器中的应用 6

1.5本课题主要研究的内容和意义 7

第二章 石墨烯-铁钴磁体CoFe₂O₄@SiO₂@Au-HRP的制备 9

2.1前言 9

2.2 实验部分 9

2.2.1实验仪器 9

2.2.2实验试剂 10

2.2.3石墨烯-铁钴磁体CoFe₂O₄@SiO₂@Au的制备 10

2.2.4 生物传感器的制备 12

第三章 结果与讨论 13

3.1 电极修饰过程的电化学表征 13

3.2实验条件的优化 14

3.2.1 pH的选择 14

3.2.2工作电位的优化 15

3.3石墨烯-铁钴磁体CoFe₂O₄@SiO₂@Au-HRP复合材料对H₂O₂的电催化还原 15

第四章 结论与展望 17

参考文献 18

致谢 20

第一章 文献综述

1.1电化学生物传感器

电化学生物传感器是由生物活性材料（敏感元件）和电化学换能器（即电化学电极）两部分结合而成的生物传感器。如图1.1，当电化学池中溶液中的化学成分发生变化，流过电极上的电流或电极表面与溶液中电势的变化就可获取溶液成分或相应的化学反应的变化信息。电化学生物传感器主要分为生物分子识别元件和信号转换元件两部分。生物分子识别元件是由具有分子识别功能的生物敏感膜(如酶、抗体抗原、微生物、组织、核酸和细胞等)组成^[1]，用于检测样品中是否含有待测物质。识别元件检测到的信号进一步由信号转换元件转换成可测量的电化学信号。

图1.1生物传感器示意图

1.2 纳米金在电化学生物传感器中的应用

纳米金是指球形状的金纳米微粒,直径在5~100 nm，由许多金原子紧密堆积而成的球状纳米粒子组成，是应用最广泛的一种贵金属纳米颗粒。一般将它分散在水溶液中,又称它为金纳米溶液或金胶体。我们一般采用还原氯金酸法^[2-3]合成金纳米颗粒。到目前为止，制备金纳米颗粒最常用的一种方法是柠檬酸三钠还原法。金纳米颗粒具有很多优点，比如吸附能力强、比表面积大、表面活性中心多、反应活性及催化效率高,还具有生物兼容性好、稳定性高等特点。除此之外，金纳米颗粒还能与巯基共价结合形成牢固的Au-s键，使得金纳米粒子能与巯基标记的生物分子牢固相连，形成的生物探针标记生物分子^[4]，可被用来放大电化学信号。06年,Yang^[5]等人在纳米金的基础上构建了一种超灵敏电化学免疫传感器，借助亲合素一生物素的作用固定抗体于Fc-D(二茂铁修饰的dendrimer)修饰的电极表面,抗原和抗体发生特异性免疫结合之后，再通过纳米金标记的二抗与抗原相结合,该纳米金标记的二抗具有很强的电催化效应,该免疫传感器具有很低的检测限，为1.0 fg/mL。焦奎等人制备了聚苯胺纳米纤维PANnano/CPE电极，并将金纳米颗粒与碳纳米管混合修饰到电极表面，该方法既增大了电极表面积，又使得背景阻抗值显著减小，成功设计出一种DNA阻抗传感器，该传感器具有灵敏度高，选择性和稳定性优良的特点^[6]。

1.3石墨烯及其复合材料在电化学生物传感器中的应用

石墨烯是由六角形晶体格结构(呈蜂巢状)的碳石墨原子紧密排列而构成的二维单层石墨，是一种新型的二维纳米材料，如图1-2所示，结构相当稳定。作为碳系家族的一员，石墨烯有着极为良好的应用前景，近年来已经成为人们研究的焦点。由于石墨烯拥有高的机械强度、较大的比表面积、较高的导电性以及低廉的制备成本的优良特点，使得其成为纳米粒子的潜在载体。而石墨烯及其复合材料在电化学传感器中的应用，进一步引发了人们研究的热潮。且基于石墨烯及其复合材料的电化学传感器的应用具备以下优点：比表面积大、电化学电位窗口宽、响应时间快、灵敏度高、电子传递速率快、生物相容性好以及能减少表面污染的影响。

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