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摘 要

MCM-22分子筛兼具十元环和十二元环的孔道特性、优良的酸性以及热/水热稳定性，已在多种反应中显示出优异的催化性能。长期以来，沸石分子筛都由传统的水热法合成，上世纪九十年代初，人们开发出气相法合成分子筛的新途径。与水热法相比，气相法有着显著的优势：大大减少有机模板剂的使用量、省去产品与母液分离的繁杂步骤、避免产生大量废液、对环境友好等。本文旨在采用气相转移法（VPT）合成MCM-22分子筛，系统地研究各种产物的物理化学性质。主要结果如下。

采用气相法合成出了高结晶度的MCM-22分子筛，系统地考察了硅源、碱度、晶化温度以及反应釜底模板剂和水含量对MCM-22分子筛的晶化过程和形貌的影响，运用XRD、SEM、IR、ICP和N₂物理吸附等手段对所得产物进行表征。实验结果表明，采用正硅酸四乙酯作为硅源，Na₂O/SiO₂在0.075-0.125的范围内，是气相法合成MCM-22分子筛的适宜条件。

关键词：气相法合成 MCM-22 硅源

Vapor Phase Transport Synthesis of MCM-22 Zeolite

ABSTRACT

MCM-22, a novel aluminosilicate zeolite, possesses two independent 10-membered ring and 12-membered ring channels. Due to its unique microstructure, high thermal/hydrothermal stability and mild acid property, MCM-22 has been studied as catalysts for various reactions. Up to date, hydrothermal synthesis is the most important approach for the synthesis of zeolites. In 1990, a novel synthesis method, vapor-phase transport method, was developed. Compared to the conventional hydrothermal route, the VPT method is advantageous in that the amount of organic template is greatly reduced and there is not a separation step for removing the product from the mother liquid. The method involves nearly complete conversion of the gel to zeolite, producing less waste and requiring a smaller reactor volume. In the article, MCM-22 zeolite was synthesized by vapor-phase transport method (VPT). The main results are follows.

MCM-22 zeolite was synthesized by the VPT method, and was characterized by XRD, SEM, ICP and N₂ physisorption. Effect of various synthesis conditions were also tested in detail. It was found that MCM-22 with high crystalline can be obtained under the following conditions: TEOS as silica source, Na₂O/SiO₂＝0.075-0.125.

KEYWORDS: Vapor-phase transport method; MCM-22; silica source;

目录

摘 要 I

ABSTRACT II

目录 III

第一章 文献综述 1

1.1 MCM-22沸石的生产背景 1

1.2 MCM-22沸石的结构和应用 1

1.2.2 MCM-22沸石的应用 2

1.3 气相法合成MCM-22沸石的工艺 4

1.4 MCM-22沸石合成的影响因素 6

1.4.1 模板剂的选择 6

1.4.2 不同硅源、铝源的选择 7

第二章 实验方法 8

2.1 实验所用试剂及药品 8

2.2 沸石分子筛的制备 8

2.2.1 气相法合成MCM-22沸石分子筛 8

2.3 沸石分子筛的表征 9

2.3.1 X射线衍射仪（XRD） 9

2.3.2 扫描电镜（SEM） 10

2.3.3 红外光谱分析（IR） 10

2.3.4 电感耦合等离子发射光谱仪（ICP） 10

2.3.5 比表面积和孔分布测试（BET） 10

第三章 气相法合成MCM-22分子筛 11

3.1 不同方法合成的MCM-22分子筛结构表征 11

3.1.1 XRD分析 11

3.1.2 IR分析 12

3.1.3 晶体形貌 13

3.1.4 ICP和比表面分析 14

3.2 合成条件对气相法合成MCM-22分子筛的影响 14

3.2.1 硅源的影响 14

3.2.2 Na₂O/SiO₂比值的影响 16

3.3 本章小结 17

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 20

致谢 22

第一章 文献综述

1.1 MCM-22沸石的生产背景

自本世纪50年代以来，沸石合成领域的研究异常活跃^[1-7]，已成为吸附分离、炼油和石油化工的技术核心，世界各大公司如美国UCC公司、Mobil公司和德国Bayer公司竞相研究开发、不断创新。目前已开发出了具有一维孔道体系的ZSM系列等，但是由于只有一种孔道，这在某种程度上限制了其择形性。具有两种孔道体系的沸石的发现，为其合成和应用带来了新的前景，目前已成功合成出了PSH-3^[8]、SSZ-25^[9]、ERB-1^[6]等多种具有两种孔道结构的沸石，其a轴、b轴分别由十元环、十二元环的细小孔道交叉组成，其交叉部从c轴方向看，十二元环的桥与相邻的十元环结合。

90年代初，美国Mobil公司的Beck等在温和的水热体系中合成出了具有均匀孔道结构和狭窄孔径分布的新型介孔（Mesoporous）沸石材料。MCM-22沸石就是该公司于1990年开发成功的一类特殊的中孔沸石^[10]，1997年国际沸石联合会（IZA）命名该沸石结构为MWW^[11]。具有该结构的沸石还包括：PSH-3、SSZ-25、ERB-1、ITQ-1、MCM-36、MCM-49、ITQ-2和MCM-56等^[12]。

1.2 MCM-22沸石的结构和应用

1.2.1 MCM-22沸石的结构

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