Fe掺杂的MCM-41介孔分子筛的制备与催化性能研究毕业论文
2022-05-21 22:23:08
论文总字数:23080字
摘 要
传统的催化剂在反应过程中常存在很多问题,如用量大、催化剂难回收、难于实现连续生产、腐蚀性较强、环境污染严重等。因此,用掺杂过渡金属(比如Fe、Co、Ni、Cu、Ti等)的介孔材料作为新型催化剂代替传统催化剂,提高反应的活性、选择性和产率,成为当前研究的热点。
本文以MCM-41介孔分子筛、Fe(NO3)3·9H2O和过硫酸铵为原料,分别采用研磨法和浸渍法合成固体超强酸S2O82-/Fe2O3-MCM-41催化剂。通过酸量分析,证明其有一定的酸性量。同时经过红外表征分析,得到了归属于S2O82-和Fe2O3的特征吸收峰。为了进一步证明催化剂的活性,将固体超强酸催化剂S2O82-/Fe2O3-MCM-41进行乙酸异戊酯的催化反应。结果表明,固体超强酸S2O82-/Fe2O3-MCM-41催化剂有较高的催化性能,酯化率最高可达到95.6%,反应时间大约为50min,并且有良好的重复使用性,说明其是优良的催化剂,具有潜在的工业应用价值。
关键词: 介孔分子筛MCM-41 固态超强酸催化剂 S2O82-/Fe2O3-MCM-41 乙酸异戊酯
Preparation and Catalytic Application of Solid Super acid
Abstract
The traditional catalysts often have many problems in the reaction process,for example, a large amount of catalyst need to use in reaction, it is difficult to realize continuous production and recycle ,it has strong corrosion and have serious environmentas pollution etc.So,with new doping transition metal (such as Fe, Co, Ni, Cu, Ti) mesoporous materials as catalysts to replace the traditional catalysts, it can improve the reaction activity , selectivity and yield, it become scientific research focus.
In this paper, MCM-41,Fe(NO3)3·9H2O ,ammonium persulfate and MCM-41 as the raw material, the grinding method and impregnation method synthesized solid super acid catalyst S2O82-/Fe2O3-MCM-41. Through acid analysis,it was proved that there was a certain amount of acid. And Through infrared analysis,found the features belonging to S2O82- and Fe2O3 absorption peaks in the IR spectra. In order to further demonstrate the activity of the catalyst,then the catalyst S2O82-/Fe2O3-MCM-41 for catalytic reaction of isoamyl acetate, understand the reaction activity and catalytic rate. The results show that, solid super racid S2O82-/Fe2O3-MCM-41 had high catalytic performance, up to a maximum of 95.6%, to achieve the best catalytic rate time is about 50min, that is an excellent catalyst,and it has the potential application value in industry.
Key words: Mesoporous molecular sieve MCM-41;Solid super acid catalyst; S2O82-/Fe2O3-MCM-41;isoamyl acetate
目 录
摘要 I
Abstract II
第一章 文献综述 1
1.1 引言 1
1.2 MCM-41介孔分子筛及其应用 1
1.2.1 MCM-41的合成机理 1
1.2.2 MCM-41的合成方法 3
1.2.3 MCM-41的应用 3
1.2.4 MCM-41的改性研究 4
1.3 Fe-MCM-41催化剂的应用 5
1.3.1 杂原子MCM-41的合成方法 5
1.3.2 Fe-MCM-41合成方法的比较 7
1.3.3 Fe-MCM-41作为催化剂的广泛应用 7
1.3.4 研究Fe-MCM-41的目的和意义 7
1.4 固体超强酸催化剂的简述 8
1.4.1 固体超强酸的合成方法 8
1.4.2 固体超强酸的改性 9
1.4.3 固体超强酸的主要表征技术 10
1.4.4 固体超强酸的主要应用 10
1.5 本论文研究的目的和意义 11
第二章 S2O82-/Fe2O3-MCM-41催化剂的制备 12
2.1前言 12
2.2实验试剂和仪器 12
2.2.1 试剂 12
2.2.2 仪器 12
2.3催化剂的制备 13
2.3.1 MCM-41的以及其前驱体的合成 13
2.3.2 S2O82-/Fe2O3-MCM-41的合成 13
2.4催化剂的表征 14
2.4.1酸量测定 14
2.4.2红外分析 15
2.5结果与讨论 17
第三章 S2O82-/Fe2O3-MCM-41催化剂的催化性能研究 19
3.1实验试剂和仪器 19
3.1.1 试剂 19
3.1.2 仪器 19
3.2实验步骤 20
3.3结果与讨论 20
3.3.1 催化性的探究 20
3.3.2 重复性的探究 23
第四章 结论和展望 25
结论 25
展望 26
参考文献 27
致谢 30
文献综述
1.1 引言
MCM-41介孔分子筛具有排列规整、孔径大小可调的一维孔道、较大的比表面积和孔体积等结构优点。在催化、分离等领域具有广泛的应用价值。在催化方面,分子筛可作为载体,以提高催化反应的有效接触面积、提供规整的孔道,从而提高催化效率及选择性。杂原子取代的介孔分子筛具有良好的催化作用。其中,杂原子铁取代硅进入分子筛骨架,能够产生强布朗斯特酸位,因此含铁的介孔分子筛在苯或烷烃的选择氧化,芳烃烷基化和苯酚经基化中具有很好的催化活性。
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