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摘 要

石墨烯是2004年才被发现的一种新型二维平面结构的碳纳米材料，其特殊的单原子层结构决定了它具有丰富而新奇的物理性质。因此石墨烯成为目前碳基材料中的一个研究热点。本文主要介绍了石墨烯制备的几种方法和用纳米石墨烯/聚合物复合材料制成的电极的性能。在实验研究方面，本论文主要是电极材料出发，利用化学氧化还原法，制备了石墨烯及其复合物，并将其作为电吸附电极材料，通过CDI进行电吸附性能测试。

具体研究内容如下：

1.本论文运用氧化还原法制备石墨烯。

2.采用化学法制备了石墨烯与介孔碳MCs-800的复合物，并将复合材料应用到电吸附技术研究中。主要是MCs在GO被还原的过程中，可以有效的减少石墨烯片层之间发生团聚或自堆垛情况，从而提高石墨烯的产率，也因此提高复合电极对NaCl溶液的电吸附能力。此外，通过CDI测试，也确定了石墨烯与MCs之间的最优比例，当石墨烯在复合电极中质量比为30%时，其电化学性能和CDI性能最好。

关键词：电容去离子 石墨烯 介孔碳 复合材料 电除盐

ABSTRACT

Graphene, a neotype recently discovered in 2004 carbon nanomaterial with carbon atoms tightly packed into a two dimensional honeycomb lattice, possesses many novel and unique physical and chemical properties because of its unusual monolayer atomic structure.So at present, graphene has emerged as a hot research direction of carbon-based material.In this article,it main introduces the some preparations of graphene synthesis and the performance of the electrode made by graphene/polymer nanocomposites. In the experimental research,this thesis mainly is the electrode material, using the method of chemical oxidation reduction, the preparation of graphene and its composites, as electric adsorption electrode material, electric adsorption performance test by CDI.

The concrete research content is as follows:

1. In this paper, graphene was prepared by oxidation reduction.

2. Using the chemical preparation of graphene and mesoporous carbon MCs - 800 compounds, and the applications of composite material to electric adsorption technology in the study. Mostly be reduction of MCs in the process, can effectively reduce the graphene layers, reunion, or the stacking occurring between so as to improve the yield of graphene, and therefore improve the electric adsorption capacity of the composite electrodes in NaCl solution. In addition, by CDI test, also determine the optimal proportion between graphene and MCs, when graphene in the composite electrode mass ratio was 30%, the CDI properties and electrochemical performance is best.

KEYWORDS: CDI; Grapheme; Mesoporous carbon; Composites; Electroadsorptio

目录

摘要 Ⅰ

ABSTRACT Ⅱ

第一章 石墨烯的研究 1

1.1 石墨烯的制备方法 1

1.1.1 机械剥离法 1

1.1.2 化学还原石墨烯氧化物法 1

1.1.3 化学气相沉积法 2

1.1.4 外延生长法 3

1.1.5 SiC分解法 3

1.1.6 氢电弧放电法 4

1.1.7 微波法 4

1.2 实验部分 4

1.2.1 实验试剂和仪器 4

1.2.2 石墨烯的制备 6

1.2.3 石墨烯的表征 7

第二章 介孔碳材料的研究 8

2.1实验部分 8

2.1.1 实验原料 8

2.1.2 介孔碳材料的制备 8

2.1.3 复合材料的制备 8

2.1.4 表征 9

第三章 基于石墨烯与介孔碳复合材料的电容去离子作用 10

3.1 电容去离子的性能测试体系 10

3.2 实验部分 13

3.2.1 复合材料的制备 13

3.2.2 表征 13

3.2.3 CDI电极的制备 13

3.3 结果与讨论 14

3.3.1 氮气吸附解析曲线与孔径分布曲线 14

3.3.2 样品的SEM 15

3.3.3 复合材料的反应示意图 16

3.3.4 电吸附实验 16

3.4 本章小结 18

第四章 研究前景展望 19

参考文献 20

致谢 24

第一章 石墨烯的研究

石墨烯由于其独特的结构和优异的性能，已经在不同的应用领域引起了人们的广泛兴趣，越来越多的科学家都开始研究石墨烯的制备及性能。最初，人们采用机械剥离^[42]方法得到了石墨烯，但是这种方法只能得到少部分的石墨烯，并不能大规摸生产。随后，在SiC^[43]基底上石墨经真空外延生长化处理后可以得到超薄的石墨烯片，这种方法制得的石墨烯其片状结构具有良好的电子特性，适合应用在电子器件方面。此外，石墨烯还可以从膨胀石墨快速热处理的过程中获得，不过该方法制得的原子厚度的石墨烯不能完全从石墨本体上剥离。随后又有一种相对上述方法反应条件更温和的化学反应，即用膨化氧化石墨经化学还原过程而获得。总体来说，目前制备石墨烯的方法多种多样，主要有机械方法以及化学方法两大类型，如在机械切割、SiC或金属基板^[44]上外延生长和化学氧化剥脱石墨^[45,46]，在这些方法中，化学氧化剥脱被普遍认为是具有广阔市场前景的可大规模生产石墨烯的方法^[47]。

1.1 石墨烯的制备方法

1.1.1 机械剥离法

机械剥离法(Mechanical cleavage) 是最早用于制备石墨烯的方法，主要通过机械力从新鲜石墨晶体的表面剥离出石墨烯片层。早期的机械剥离法所制得的石墨薄片通常含有几十至上百个片层，随着技术方法的改进，逐渐可以制备出层数为几个片层的石墨薄片^[5~8]。Novoselov等将此方法运用至极限。他们利用微机械剥离法(Micromechanical cleavage)首次成功地从高定向热解石墨(Highly orientedpyrolytic graphite)上剥离并观测到单层石墨烯^[9,10]。所制备的石墨烯在外界环境下能稳定存在，具有良好的晶体质量和宏观尺寸。此后，机械剥离法被广泛应用于石墨烯片层的制备，特别在石墨烯的一些光学^[11]、电学^[12,13]性能研究中，一般均以机械剥离法作为主要的制备方法。该方法操作简单，无需太多繁琐的实验步骤，但所制备的石墨烯薄片尺寸不易控制、产率较低，而且难以规模化制备单层石墨烯^[2]。

1.1.2 化学还原石墨烯氧化物法

氧化石墨一般是通过最常用的Hummers法进行制备^[14]。该法以石墨粉为原料， 经过强氧化剂浓硫酸和高锰酸钾的氧化，石墨的层间被插入了羟基、环氧及羧基等含氧基团，拉大了石墨的层间距，从而得到了石墨氧化物。然后通过超声作用， 将石墨氧化物剥离得到单层的石墨烯氧化物(GO)。对GO进行还原，可以将GO平面结构上的含氧基团去除，可使大π键共轭体系得到恢复，即可制得高导电性的石墨烯。但该方法简单，成本低，可以大量的制备石墨烯^[3]。

1.1.3 化学气相沉积法

化学气相沉积(CVD)法提供了一种可控制备石墨烯的有效方法,与制备CNTs 不同,用CVD法制备石墨烯时不需颗粒状催化剂,它是将平面基底(如金属薄膜、金属单晶等)置于高温可分解的前驱体(如甲烷、乙烯等)气氛中,通过高温退火使碳原子沉积在基底表面形成石墨烯,最后用化学腐蚀法去除金属基底后即可得到独立的石墨烯片。通过选择基底的类型、生长的温度、前驱体的流量等参数可调控石墨烯的生长(如生长速率、厚度、面积等),此方法已能成功地制备出面积达平方厘米级的单层或多层石墨烯,其最大的优点在于可制备出面积较大的石墨烯片（图1-1）^[15]。该方法已成功地用于在多种金属基底表面(如Ru(0001)^[16], Pt(111)^[17], Ir(111)^[18]等)制备石墨烯^[1]。

图1-1 CVD法制备大面积石墨烯示意图^[15]

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