论文总字数：20912字

摘 要

实验目的：天然酶含量低, 遇到热、酸、碱等容易变性失活。为了克服天然酶的局限性，本课题对纳米级金属骨架纳米酶的设计与合成进行了研究。

实验方法：本课题首先使用溶剂热法制备Fe-MOFs，然后对多孔纳米Fe-MOFs材料制备的条件进行了探索，探索反应温度、时间、模板剂用量对纳米级铁基金属有机骨架材料形成的影响。而后在H₂O₂存在下监测过氧化氢酶催化底物的氧化，监控氧化产物的吸光度变化，评价所制备的Fe-BDC MOFs材料的类过氧化物酶活性。

实验结果：本实验探索了反应温度、反应时间、模板剂用量对Fe(III)-BDC纳米MOFs材料形貌的影响，发现低温长时或者高温短时有利于晶体的形成；一定剂量的模板剂有利于晶体形貌的可控形成。另外发现除模版条件对材料有很大影响，高温除模容易破坏材料的晶体结构，宜采用低温长时间的除模版方法。

关键词：纳米材料 金属有机框架化合物 类酶

Design and synthesis of iron metal organic

framework enzyme materials

Abstract

Objectives: Artificial enzymes are an important branch of biomimetic chemistry. They are enzyme mimics that use alternative materials to imitate the general principles and basic principles of natural enzymes. It makes up for the shortcomings of the low content of most natural enzymes, and the heat, acid, alkali, etc. are easily denatured and lose their effectiveness. In this project, the design and synthesis of nanoscale metal skeleton biomimetic enzymes were studied.

Methods: This subject first used solvothermal method to prepare Fe-MOFs, and then explored the preparation conditions of porous nano-Fe-MOFs materials, and explored the reaction temperature, time, and the amount of templating agent to the nano-scale iron-based metal organic framework influences. Then, in the presence of H₂O₂, the oxidation of the substrate catalyzed by catalase was monitored, and the absorbance change of the oxidation product was monitored, and the peroxidase-like activity of the prepared Fe-BDC MOFs was evaluated.

Results: In this experiment, the effects of reaction temperature, reaction time and template dosage on the morphology of Fe (III) -BDC nano-MOFs were discussed.It was found that low temperature long time or high temperature short time is conducive to crystal formation; Conducive to the controlled formation of crystal morphology.

Key Words: Nanomaterials ；metal-organic framework ；emzyme-like

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 人工酶概述 1

1.2 纳米酶的发展 1

1.3纳米酶的主要类型 2

1.4 金属有机框架材料在类酶的开发中的应用前景 3

第二章实验内容 6

2.1 实验思路 6

2.2 实验材料 6

2.2.1 实验仪器 6

2.2.2 实验试剂 7

2.3 溶剂热法制备Fe-MOFs 7

2.4 多孔纳米Fe-MOFs材料制备条件探索 8

2.4.1反应条件探索 8

2.4.2 除模板剂CTAB/CA方法探索 9

2.5 纳米FeBDC材料类过氧化氢酶活性 10

2.5.1 酶催化实验原理 10

2.5.2 类酶活性测定方法 10

第三章结果与讨论 12

3.1 多孔纳米Fe-MOFs材料制备条件探索 12

3.1.1 反应温度对纳米FeBDC材料的影响 12

3.1.2 反应时间对纳米FeBDC材料的影响 13

3.1.3 模板剂用量对纳米FeBDC材料的影响 13

3.1.4 除模板方法对纳米FeBDC材料的影响 15

3.2 类酶活性的测定 15

第四章结论与展望 18

4.1 结论 18

4.2 课题研究展望 18

参考文献 19

致谢 22

第一章 文献综述

1.1 人工酶概述

天然酶是具有效率高、底物专一催化作用的一类生物分子,其化学成分多以蛋白质为主, 但大多数天然酶含量很低, 且遇到热、酸、碱等 容易变性而失去效果.人工酶是仿生化学中的一个重要分支，它是由罗纳德·布雷斯洛提出的酶模拟物^[1]，是利用替代材料来模仿天然酶的通用原理和基本原理的酶模拟物^[2]。到目前为止，研究人员已经建立了人工酶，在很多实际应用中，它们是天然酶的稳定并且价格低廉的替代品。超分子、聚合物、金属配合物、环糊精和生物分子已经被应用于此，以期望利用各种方法来模防天然酶的结构和功能^[3]。迄今为止，已经取得了显着进展。

图1.1人造酶开发的简要时间表（也列出了天然酶作比较）^[1]

1.2 纳米酶的发展

1990年7月，第一届国际纳米科技会议召开, 纳米科技领域自此形成^[5]. 自此，纳米技术广泛的吸引了国际范围众多科学家的目光。世界各大国包括中国都做出了制定纳米技术发展计划的决定，旨在进行基础、应用、战略等方面的研究计划^[6]。科学家逐渐意识到科学的发展一定会涉及到尺度的问题, 主要体现在纳米科技将成为许多高新科技发展的共性技术及各学科交叉融合的代表是纳米科技之中^[7]。

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