论文总字数：25190字

摘 要

糖尿病及其并发症对人体的威胁极大，并且难以治愈，需要预先掌握血糖的变化情况才可以采取进一步的措施。现阶段测量血糖的仪器大都是有创和微创血糖仪居多，在次基础上，我们期望研制出一种基于丝网印刷电极电沉积普鲁士蓝，随后将葡萄糖氧化酶附着在电沉积修饰后的电极上，再与柔性材料结合的无创血糖传感器。首先使用电化学工作站电沉积普鲁士蓝，接着配置葡萄糖氧化酶溶液，以牛血清蛋白溶液作活化剂，戊二醛溶液作交联剂，加入Nafion溶液混合，然后取适量混合液滴涂在普鲁士蓝修饰的电极上，完成两次修饰丝网印刷电极，放入冰箱冷藏干燥。在电化学工作站使用i-t法测量电极修饰之后的性能，得到电流响应标准曲线图。根据测量结果，表明了葡萄糖浓度在1~11 mmol/L范围之间，电流有较好的响应。因此，基于丝网印刷电极修饰葡萄糖氧化酶的电化学传感器取得了初步的成功，这就为可穿戴电化学传感器测血糖的成功研制奠定进一步的基础。

关键词：电化学传感器 普鲁士蓝 葡萄糖氧化酶

Abstract

Diabetes and its complications pose a great threat to the human body and are difficult to cure. It is necessary to grasp the changes in blood glucose in advance before taking further measures. At this stage, most instruments for measuring blood glucose are mostly invasive and minimally invasive blood glucose meters. On the basis of this, we expect to develop a screen printing electrode based electrodeposition of Prussian blue, and then attach glucose oxidase to the electrodeposition modified Non-invasive blood glucose sensor combined with flexible material on the electrode. First, use electrochemical workstation to electrodeposit Prussian blue, then dispose glucose oxidase solution, use bovine serum protein solution as activator, glutaraldehyde solution as cross-linking agent, add Nafion solution to mix, then take appropriate amount of mixed droplets Coat the electrode modified with Prussian blue, complete the screen modification electrode twice, put it in the refrigerator to dry. The i-t method was used to measure the performance of the modified electrode in the electrochemical workstation, and the current response standard curve was obtained. The measurement results indicate that the glucose concentration is in the range of 1~11 mmol / L, and the current has a better response. Therefore, electrochemical sensors based on screen-printed electrodes modified glucose oxidase have achieved initial success, which laid a further foundation for the successful development of wearable electrochemical sensors for measuring blood glucose.

Keywords: electrochemical sensor；Prussian blue；glucose oxidas

目录

摘要 II

Abstract III

目录 IV

第一章 绪论 1

1.1电化学传感器的概述 1

1.1.1电化学传感器的研究情况 1

1.1.2电化学传感器的类别 2

1.2血糖测试仪的简介 3

1.2.1有创血糖检测仪的情况 3

1.2.2无创电化学传感器的研究现状 3

1.3本文研究的内容 5

1.3.1测血糖传感器的流程 5

1.3.2结合葡萄糖氧化酶电化学传感器的理论方法 7

1.4研究本论文的意义 8

第二章 实验 10

2.1仪器与试剂 10

2.2实验所用溶液的配置 11

2.3柔性无创葡萄糖监测仪器的初步制作 12

2.4基于丝网印刷电极修饰GOD 13

2.5柔性葡萄糖电化学传感器性能测试 14

第三章 结果与讨论 16

3.1循环伏安法电沉积普鲁士蓝 16

3.2BSA和GODx的单纯性优化 17

3.3柔性电化学传感器性能测试结果 18

第四章 结论与展望 20

参考文献 21

致谢 27

第一章 绪论

1.1电化学传感器的概述

1.1.1电化学传感器的研究情况

人体的各种液体包含反映了我们生理状态的丰富信息，血液、汗液、组织液、唾液以及尿液等等，通过测量这些液体的组成成分、成分含量或浓度、理化性质等等这些就间接的可以诊断出人体的健康状况。汗腺在人体中的广泛分布以及汗液中大量的生化化合物使汗液成为非侵入性生物传感的可行且理想的生物流体。排泄性汗液（非侵入性易于获取）直接排泄到表面皮肤由水和各种电解质（例如钠，钾，钙和氯化物），含氮化合物（例如尿素和氨基酸）和代谢产物（例如葡萄糖，乳酸和尿酸）组成。异常的健康状况（例如，电解质失衡和身体压力）和疾病可以通过改变常见成分的浓度或导致新成分的存在而改变汗液成分。可以通过电化学和光学方法在各种柔性基材（例如纺织品，纹身，和塑料）上检测和定量分析汗液分析物电化学汗液传感器使用功能化的电极将汗液分析物浓度转换为电信号（即电流或电压），然后将其传输至处理组件并以高灵敏度给出定量结果。但是与血液和尿液分析相比，由于污染，蒸发以及缺乏实时汗液采样和传感设备的挑战，汗液分析在健康监测和临床诊断方面仍是代表性不足的解决方案。

眼泪是一种在眼睛中积累的生物流体，它包含许多盐，蛋白质，酶和脂质。眼泪的化学成分可以揭示有关眼部疾病和全身性疾病的有用信息。在乳腺癌患者中发现了与癌症相关的生物标志物，例如补体蛋白的修饰表达；泪液中的葡萄糖浓度与血糖浓度高度相关，人类的眼泪已被用于持续的糖尿病治疗。Kudo等人的工作中，在可弯曲的PDMS基板上制备可弯曲且可拉伸的葡萄糖传感器，然后用可渗透过氧化氢的聚（MPC-co-DMA）膜进行涂覆，使用固定在柔性氧电极上的GOx测量了泪液葡萄糖浓度，并使用了透气膜。这种传感器的缺点是：在测量性能的时候，可检测到泪液葡萄糖的变化延迟了10~20分钟，并且由于接触面积不足和脆弱的运动，条形传感器很难固定在瞳孔上。

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