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摘 要

随着社会的飞速发展，人们对药物和个人护理品（PPCPs）的需求也日益增大，然而由于缺乏正确的环保意识以及处理不当，其排出物不断污染着环境。双氯芬酸（DCF）作为典型的药物污染物，受到了越来越多的关注。因此，在本实验研究中选用了碳纳米管(MWCNTs)、羟基化碳纳米管(MWCNTs-OH)和羧基化碳纳米管(MWCNTs-COOH)三种碳材料，通过对DCF的静态吸附实验，探究其对DCF的吸附特性。此实验探究了关于投加量、时间、温度、pH等因素对三种材料吸附DCF的影响，采用一级动力学、二级动力学以及内扩散动力学模型，常用的Langmuir、Freundlich吸附等温线方程以及吸附热力学方程对吸附实验数据进行拟合分析，在投加量浓度为300mg/L情况下，确定了吸附平衡时间为12h，最佳pH为4，温度为298K，三种碳纳米管对DCF吸附容量为25.52mg/g，25.73mg/g，23.38mg/g，且吸附过程是一个自发的放热过程。

关键词：双氯芬酸 碳纳米管 改性 吸附

Sorption of diclofenac on modified carbon nanotubes

Abstract

With the fast development of society，people need more pharmaceuticals and personal care products (PPCPs). However， due to the lack of proper environmental awareness and improper handling, their discharges continue to pollute the environment. Diclofenac (DCF) has received increasing attention as a typical drug contaminant. Therefore, in this experimental study, carbon nanotubes (MWCNTs)，hydroxylated carbon nanotubes (MWCNTs-OH) and carboxylated carbon nanotubes (MWCNTs-COOH) were selected，and the static sorption experiments on DCF were carried out. Explore its sorption properties for DCF. The dosage, time, temperature, pH and other factors will Influence sorption of DCF on MWCNTs, MWCNTs-OH and MWCNTs-COOH.We explore the sorption with the first-order and second-order kinetics and internal diffusion kinetics models. The Langmuir and Freundlich sorption isotherms and the sorption thermodynamic equation were usually used to analyse the sorption experimental data. Under the condition of the concentration of 300mg/L，the sorption equilibrium time was determined to be 12h，the optimal pH was 4，and the temperature was 298K. The DCF sorption capacity was 25.52 mg/g， 25.73 mg/g， 23.38 mg/g，and the sorption would release the heat by itself.

Key words: Diclofenac；MWCNTs; modification; Sorption

目录

第一章 绪论 1

1.1双氯芬酸简介 1

1.1.1 全球DCF使用情况 1

1.1.2 DCF的来源 1

1.1.3 双氯芬酸的去除 1

1.2 碳纳米管概述 2

1.2.1 碳纳米管的特性 2

1.2.2 碳纳米管的改性 2

1.2.3 研究目的和意义 3

第二章 实验材料及方法 5

2.1 试剂及仪器设备 5

2.2 实验方案 5

2.2.1 双氯芬酸母液配置 5

2.2.2 双氯芬酸浓度测定 5

2.2.3 双氯芬酸标准曲线绘制 6

2.2.4 pH的影响 6

2.2.5 投加量对吸附性能的影响 7

2.2.6 吸附动力学实验 7

2.2.7 吸附等温线 7

2.3 数据分析 7

2.3.1 吸附容量计算 7

2.3.2 吸附动力学公式 7

第三章 改性碳纳米管对双氯芬酸的吸附特性 9

3.1 碳纳米管表征 9

3.1.1 扫描电子显微镜（SEM） 9

3.1.2 比表面积及孔结构分析 9

3.1.3 红外光谱分析（FT-IR) 10

3.2 改性碳纳米管对双氯芬酸的吸附性能 11

3.2.1 pH值的影响 11

3.2.2 投加量的影响 11

3.2.3 吸附动力学 13

3.2.4 吸附等温线 15

3.2.5 吸附热力学 19

结论 21

参考文献 22

致谢 24

1. 绪论

1.1双氯芬酸简介

药品和个人护理品(PPCPs) 是高致癌物质，很多PPCPs都是难以由生物降解和化学降解的，随意大量的使用在人、畜、鱼类上会使地表水、地下水、饮用水水源受到有机污染，使人类的健康和生态环境受到巨大威胁[1]。双氯芬酸(DCF) 分子式为 C₁₄ H₁₁ Cl₂NO₂，它的分子量为 296.15，化学名为 2-［( 2，6－二氯苯基) 氨基］苯乙酸[2]。

图1-1 双氯芬酸结构式

1.1.1 全球DCF使用情况

目前为止，DCF全球消耗量为940t/年[3]，常用于医药行业，然而其去除率却异常底下[4]。双氯芬酸对不同生物造成的不良影响引起了社会关注[6]。

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