摘 要

本文研究采用电化学方法合成导电聚苯胺，以碳纸电极作为基底，在含苯胺单体的酸性电解液中，用恒电位法制备了多孔网状的聚苯胺纳米纤维。此方法具有操作简单的优点，且所得聚苯胺纳米纤维电导率较高，电化学性能和热稳定性较为理想。膜电极阳极使用碳纸负载聚苯胺催化剂（PtRu/PANI/C），利用聚苯胺修饰催化剂的载体碳纸，其独特的大Π键结构能与Pt纳米粒子之间产生强烈的相互作用，并且经过PANI修饰的碳纸可以减少其直接暴露在DMFC三相反应界面上的面积，增加铂钌催化剂分散度的同时，提高碳载体的稳定性。优化阳极催化层的同时，本文采用刮涂法制备气体扩散电极并测试DMFC性能。测试结果表明，利用聚苯胺构筑的微纳有序膜电极的能量密度达到5.5mW/cm²,比以往未修饰PANI的DMFC性能提升了5倍左右，电压衰减较慢，电池的性能有所提高，并分析了优化DMFC性能的方法。

关键词：直接甲醇燃料电池 膜电极 聚苯胺 电化学合成

Controllable Construction and Properties of Micro-nano Ordered Membrane Electrode for Direct Methanol Fuel Cell

Abstract

In this paper, the conductive polyaniline(PANI) was synthesized by electrochemical method. The porous paper-like PANI nanofibers were prepared by potentiostatic method in the acidic electrolyte containing aniline monomer using carbon paper electrode as the substrate. The method has the advantages of simple operation, and the obtained PANI nanofiber has high conductivity, and the electrochemical performance and thermal stability are ideal. The membrane electrode anode uses a carbon paper-loaded PANI catalyst (PtRu/PANI/C), and the carrier carbon paper using the PANI modified catalyst has a unique large Π bond structure and a strong interaction with the Pt nanoparticles, and PANI-modified carbon paper can reduce the area of direct exposure to the DMFC three-phase reaction interface, increase the dispersion of platinum-ruthenium catalyst, and improve the stability of the carbon support. While optimizing the anode catalytic layer, the gas diffusion electrode was prepared by the knife coating method and the performance of the DMFC was tested. The test results show that the energy density of the micro-nano ordered membrane electrode constructed by PANI reaches 5.5Mw/cm2, which is about 5 times higher than that of the unmodified PANI. The voltage decay is slower and the performance of the battery is improved. The method of optimizing the performance of DMFC is analyzed.

Key Words: Direct methanol fuel cell; Membrane electrode; PANI; Electrochemical synthesis

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 直接甲醇燃料电池概述 1

1.1.1 直接甲醇燃料电池简介 1

1.1.2 直接甲醇燃料电池工作原理 1

1.1.3 直接甲醇燃料电池催化剂的开发 2

1.2 膜电极的结构 2

1.2.1 质子交换膜 2

1.2.2 扩散层 3

1.2.3 催化层 3

1.3 膜电极的制备方法 4

1.3.1 气体扩散电极方法 4

1.3.2 催化剂负载膜方法 4

1.4 导电聚合物在燃料电池中的应用 5

1.5 本文研究内容 5

第二章 实验材料与制备方法 6

2.1实验材料与仪器设备 6

2.2苯胺减压蒸馏 7

2.3聚苯胺纳米纤维的制备 7

2.4膜电极的制备 8

2.4.1质子交换膜的预处理 8

2.4.2扩散层的制备 8

2.4.3催化层的制备 9

2.4.4热压过程 9

2.4.5膜电极活化 9

2.5扫描电镜测试 10

2.6燃料电池测试设备 10

2.6.1膜电极测试用单电池 10

2.6.2 DMFC测试方法 10

第三章 聚苯胺纳米纤维的物理及电化学表征 11

3.1 聚苯胺形貌分析 11

3.2 循环伏安法 11

3.3 聚苯胺的CV曲线 12

第四章 DMFC电化学性能测试 13

4.1 DMFC中的反应物供给方式 13

4.2单电池实验测试结果与讨论 13

4.2.1聚苯胺修饰MEA对电池性能的影响 13

4.2.2聚苯胺沉积时间对电池性能的影响 14

4.3 DMFC性能优化 15

4.3.1 改进膜电极制备工艺 15

4.3.2控制PANI沉积厚度 15

4.3.3优化热压工艺 15

第五章 总结与展望 16

5.1 总结 16

5.2展望 16

5.2.1开发新型催化剂载体 16

5.2.2阴极催化剂 16

参考文献 17

第一章 绪论

直接甲醇燃料电池概述

直接甲醇燃料电池简介

为了满足当代经济社会快速发展的需要，世界能源发展进入了新一轮战略调整期间。在过去的几十年中，清洁和可持续的能源技术得到了迅速发展，如太阳能，风能，生物质燃料等等。另一方面，能量储存和转换技术方兴未艾，其中，燃料电池因其具有无废弃物处理、环境污染小、稳定高效等优点，成为受到国内外广泛重视的发电装置。只要能够保持阳极燃料持续不间断地向电池内部供给，燃料电池就会不间断地工作发电，提供电能，燃料电池也因方无需充电、便快捷的优点区而别于锂离子二次电池等其他发电装置。

质子交换膜燃料电池（Proton Exchange MembraneFuel Cell, PEMFC）是以一片薄的有机高聚物膜作为固态电解质，阴极和阳极都使用铂基催化剂的快速启动发电装置，因其操作温度低、功率密度高等特点而具有相当广阔的应用前景。氢氧燃料电池是最为理想的清洁装置，但氢补给站建设投资巨大，氢的储存及运输安全等问题限制着其大规模商业化的进步发展。直接使用甲醇溶液作为燃料的直接甲醇燃料电池（Direct methanol fuel cell,DMFC）具有功率密度低，Pt载量相对较高的特点，其不适用于汽车动力电池，却是便携式电池的首选之一，因而也备受人们关注。

若要将DMFC发展成为一项成熟的储能技术，必须研究可发新型阳极催化剂，有效地提高甲醇的电化学氧化速度，这样才能使直接甲醇燃料电池在各种实用化领域取得显著进步。

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