1.1 研究目的

本课题基于MoAlB的析氢催化性能，通过氧化石墨烯和MoAlB水热复合，制备MoAlB/三维石墨气凝胶复合材料并作为析氢反应的催化剂，课题主要目的为研究MoAlB/三维石墨气凝胶复合材料的催化性能并进行优化。

1.2研究意义

氢能是一种理想的洁净能源。采用可再生能源制备氢气是人们利用氢能的有效途径。而电解水是目前最主要的环境友好的制氢方法。^[1]然而，电解水的实际工作电压远远高于理论电解电压,能量损耗大。到目前为止，对HER最有效的电催化剂是Pt族金属，这种金属能够在几乎没有过电势的情况下快速催化HER。^[2]然而，由于Pt族金属的成本太高限制了其大规模应用，开发高活性且具有低过电势的HER催化剂仍然是一个巨大的挑战。

对电催化剂材料的研究是电解水制氢的关键。近十多年来,学者们对过渡金属的复合催化剂进行了大量的研究。例如，在催化HER中，块状MoS2是惰性的，但二维MoS2是一种活性的HER催化剂。^[3] 二维MoS2的催化活性归因于边缘位点，因为其基底平面上并没有活性位点。在催化剂设计中，增加MoS2及相关二维层状材料的边缘位点活性是一个具有挑战性的问题，因为在热力学上MoS2更倾向于基面暴露。人们尝试增加边缘的密度，但这意味着这种材料的使用价值降低。因此，科学家们一直期望能够研发出基底平面上具有催化HER的活性位点的二维材料。^[4-7]

最近，随着二维金属碳化物和氮化物家族的不断扩大，MXene有望成为最有潜力的HER催化剂。^[8] 与具有HER活性边缘位点的TMD催化剂不同，人们通过对一些MXene碳化物计算进行预测，发现其基面具有HER活性。因此，MXenes是一种潜在的HER催化剂，但由于母体MAX相的组成限制，它仅限于碳化物、氮化物和碳氮化物相。MoAlB是一种结构类似于MAX相的层状三元硼化物(MAB相)。由于其高抗折强度、高抗压强度、抗氧化性、金属导电性和高导热性，近年来备受关注。^[9-11] MoAlB是一种斜方晶体，具有由MoB的双层结构与两层Al层交替形成的层状晶体结构。^[12]与某些MAX相类似，利用第一原理计算发现过渡金属与交错铝层之间的键是金属键，比过渡金属与硼之间的共价键和离子键要弱，这使得MoAlB的Al层很容易被化学蚀刻。^[13] 因此我们可以通过MoAlB与NaOH反应进行层间蚀刻来获得MXenes的二维金属硼化物类似物。此外，MoAlB的基面在酸性介质中对HER也具有催化活性，因此层间蚀刻提高了其基面的暴露比例，增加了比表面积，同时也增加了HER的活性。

然而，MoAlB作为电催化材料和电极材料，自身的导电性比较弱。如何使电解液与电催化材料充分接触，最大化增强材料的导电性，在增强电极材料的导电性的同时不影响材料的催化性能，尽可能暴露活性位点，也是一个亟待解决的问题。

在本研究中，我们尝试用石墨烯气凝胶作为包覆层。石墨烯材料具有自身的优势：

1) 第一，石墨烯结构非常稳定，研究者仍未发现石墨烯中有碳原子缺失的情况，各碳原子之间的连接非常柔韧，当施加外部机械力时，碳原子面就弯曲变形，从而使碳原子不必重新排列来适应外力，也就保持了结构稳定。