摘 要

在燃烧过程中，化石燃料会因不完全燃烧和热解作用而产生碳烟。碳烟对环境和人体健康都有较大危害，并且会降低燃烧设备的工作效率。作为一种可再生燃料，醇类燃料因为具有清洁燃烧的特点而得到广泛应用。因此，研究醇类燃料的碳烟生成和演化过程对于控制碳烟排放、寻找更加清洁的燃料具有重要意义。

本文使用模拟软件CHEMKIN，研究了掺混比例以及压力对于乙醇/乙烯混合燃料对冲扩散火焰PAH和碳烟生成的影响。计算结果显示，与纯乙烯火焰相比，乙醇的加入会使火焰中PAH浓度升高，碳烟的浓度随着乙醇掺混比例的增加出现先升高后下降的趋势。进一步的反应路径分析显示，乙醇的加入使对于PAH生成十分关键的部分气相产物浓度增加，如CH₃、C₃H₃、C₄物质等。而C₂H₂的浓度因为乙醇掺混比例的增加而逐渐下降，对碳烟颗粒基于HACA机理的表面生长反应起到抑制作用。火焰中PAH浓度增加与C₂H₂浓度下降，造成碳烟体积分数出现先增加后下降的趋势。

另一方面，本文研究了压力对于20%乙醇的混合燃料对冲扩散火焰碳烟生成的影响。随着压力在1-2atm的范围内增加，火焰中PAH和碳烟的浓度增加。通过进一步分析发现，压力的增加使温度升高，两者共同作用使相关反应的反应速率增加促进PAH的生成和碳烟生成。而压力升高对C₂H₂、C₃H₃等气相分子的浓度没有较大影响。总的来说，成核速率的增加使碳烟的浓度随着压力升高而增加。

关键词：对冲扩散火焰；醇类燃料；碳烟；CHEMKIN

Abstract

The combustion of fossil fuels will produce soot particles due to incomplete combustion and pyrolysis. Soot has great harm to the environment and human health, and will reduce the working efficiency of combustion equipment. As a renewable fuel, alcohol fuel is widely used because it is clean energy carriers. Therefore, studying the process of soot generation and evolution of alcohol fuels is of great significance for controlling soot emissions and finding cleaner fuels.

CHEMKIN was used here to study the effects of doping ratio and pressure on the PAH and soot formation of ethanol / ethylene counterflow diffusion flames. Simulation results show that addition of ethanol will increase the PAH concentration in the flame compared with the pure ethylene flame. Further reaction path analysis shows that addition of ethanol increases the concentration of some gas-phase species that are critical for PAH formation, such as CH₃, C₃H₃, and C₄ species. With growth of the doping ratio, C₂H₂ gradually diluted, which inhibited the surface growth reaction of soot particles based on HACA mechanism. The densification of PAH in the flame or thinning of C₂H₂ would result in increase and subsequent decrease of the volume fraction of soot.

On the other hand, the effect of pressure on the soot formation of a 20% ethanol doped ethylene counterflow diffusion flame was studied. In the range 1-2 atm, the concentration of PAH and soot particles increases with the pressure. Further analysis indicates that the increase in pressure ensures the temperature can rise, which intensified related reactions and promoted the formation of PAH and soot particles. The pressure growth has no significant effect on the concentration of gas phase species such as C₂H₂ and C₃H₃. In general, the increase in nucleation rate causes the concentration of soot particles to rise while the pressure becomes higher.

Keywords: Counterflow diffusion flame; alcohol fuel; soot formation; CHEMKIN

目 录

第1章 绪论 1

1.1 研究背景 1

1.2 碳烟的生成机理 2

1.3 基于对冲燃烧器的碳烟生成机理研究进展 3

1.4 醇类燃料火焰的碳烟生成机理研究进展 7

1.5 本文研究的主要内容 9

第2章 基于对冲燃烧器的碳烟生成数值模拟方法简介 10

2.1 对冲燃烧器简介 10

2.2 CHEMKIN简介 10

2.3 对冲火焰的数学模型 11

2.4 参数设置 13

2.5 反应机理 18

第3章 结果与讨论 19

3.1 掺混比例对于乙烯/乙醇混合燃料火焰碳烟生成的影响 19

3.2 压力对于乙烯/乙醇混合燃料火焰碳烟生成的影响 26

3.3 本章小结 32

第4章 全文总结和建议 33

4.1 全文总结 33

4.2 进一步工作的建议 34

参考文献 35

致谢 38

第1章 绪论

1.1研究背景

能源在人类的生产生活中有着十分重要的地位。虽然各类新兴能源不断发展，但化石燃料在当今世界的能源结构中仍然占有十分大的比例。尤其是在各类交通运输工具之中，以化石燃料如汽油、柴油、天然气等为基础的内燃机仍然被广泛使用。然而，各类碳氢燃料在燃烧过程中会生成多种对人体健康和生态环境不利的有害物质，这其中就包括碳烟。碳烟是燃料在燃烧过程中因高温和缺氧而裂解并经过一系列复杂的化学物理变化而形成的颗粒物。化石在燃料燃烧过程中形成的碳烟颗粒是城市大气中污染物PM2.5的主要来源，对人体健康的危害极大。一旦被人体吸入，碳烟颗粒会伤害呼吸系统和血液循环系统，引发哮喘、支气管炎等呼吸系统疾病。碳烟的排放会降低空气质量，并且在空气中长时间悬浮，降低能见度，对生产生活造成影响。碳烟对人体健康和环境所造成的巨大危害愈发引起了人们的重视。近几十年来，中国、美国、欧盟、日本等国家都提出了各自的排放法规，对汽车的污染物排放进行限制。排放法规的日益严格，也对汽车以及内燃机行业的减排技术提出了挑战。此外，燃烧设备在燃烧过程中产生的碳烟会以辐射传热的形式影响火焰温度，从而影响火焰传播以及热效率^[1]。因此，减少各类燃烧设备工作过程中的碳烟生成变得十分重要。为了实现这一目标，需要详细了解燃料燃烧过程中碳烟颗粒的生成机理。

化石燃料作为一种不可再生资源，总会有使用枯竭的一日，寻找可以代替化石燃料的新型燃料，也是一项迫切任务。含氧燃料（如醇、醚、酯等）、气体燃料（如LNG、CNG等）、合成油^[2]是目前被广泛使用的三种替代燃料。其中，将含氧燃料掺混入传统化石燃料中是一种有效降低排放、节约能源的方法。醇类燃料是含氧燃料的一种，作为一种可再生能源，获取来源十分广泛，且在燃烧过程中排放的污染物较少，因此受到了广泛认可。然而，目前关于醇类燃料对冲扩散火焰的碳烟生成机理的研究不够充分，仍然有许多亟待解决的问题，还没有引起足够的重视。因此，对醇类燃料的燃烧过程展开更加深入的研究分析是十分必要的。