摘 要

本文利用超声剥离技术制备二维蒙脱石纳米片(MtNS)，进而制备蒙脱石纳米片/水纳米流体，用于强化传热领域。原子力显微镜测试(AFM)、粒度测试表明蒙脱石成功被剥离为纳米片，150W和450W超声功率剥离的蒙脱石纳米片粒度分别为351.3nm和269.4nm。浊度测试、Zeta电位测试表明蒙脱石纳米片/水纳米流体具有优异的分散稳定性。蒙脱石纳米片/水纳米流体太阳能收集实验表明，在相同光照条件下(10kW/m²)，水基液温度平衡值约为60℃，纳米流体最高接近80℃。因此，蒙脱石纳米片/水纳米流体有较强的光热转换能力，能增强水基液的传热能力；浓度越高、粒度越小，蒙脱石纳米片/水纳米流体传热能力越强。对蒙脱石纳米片进行漫反射测试，实验发现蒙脱石纳米片能显著提高水基液对200-400nm波长的光吸收能力，进而增强蒙脱石纳米片/水纳米流体的光热转换能力。太阳能收集循环实验结果显示5次循环后蒙脱石纳米片/水纳米流体传热性能稳定，具有优异的循环性能。本文对蒙脱石纳米片/水纳米流体的应用进行研究。供暖实验发现在相同条件下蒙脱石纳米片/水纳米流体供暖效果优于水；蒙脱石浓度越高、粒度越小，供暖效果越好。散热实验表明蒙脱石纳米片/水纳米流体能够一定程度上提高基液的散热能力。因此，蒙脱石纳米片/水纳米流体能够用于房屋温度调控，保证温度适宜。热电转换实验说明蒙脱石纳米片/水纳米流体能够有效提升太阳能利用率，提高输出电压并保证温差发电器平稳供电。

关键词：蒙脱石纳米片/水纳米流体；稳定性；传热能力；循环能力；热管理

Abstract

In this paper, two-dimensional montmorillonite nanosheets (MtNS) were prepared by ultrasonic vibration technology, and then montmorillonite nanosheets/water nanofluids were prepared, which could be applied in the field of heat transfer enhancement. Atomic Force Microscopy (AFM) and particle size test showed that the montmorillonites were successfully exfoliated into nanosheets. The particle sizes of the montmorillonite nanosheets exfoliated with 150W and 450W ultrasonic power were 351.3nm and 269.4nm, respectively. The turbidity and Zeta potential test indicated that the montmorillonite nanosheets/water nanofluids had superior dispersion stability. The solar energy collection experiment of montmorillonite nanosheet/water nanofluid showed the temperature equilibrium value of water-based liquid is about 60, and under the same light condition (10kW/m²), the maximum value of nanofluid is close to 80. Therefore, montmorillonite nanosheet/water nanofluids had strong photo-thermal conversion ability and could enhance the heat transfer ability of water-based fluids. The higher the concentration and the higher the ultrasonic intensity, the stronger the heat transfer ability of montmorillonite nanosheet/water nanofluids. The diffuse reflection test of the montmorillonite nanosheets showed that the montmorillonite nanosheets could improve the light absorption capacity of the water-based fluids, especially in the wavelength of 200-400nm, thus enhancing the photo-thermal conversion ability of the montmorillonite nanosheet/water nanofluids. The cycle experiment testified that montmorillonite nanosheet/water nanofluids performed excellent heat transfer stability after 5 circles. In this paper, the applications of montmorillonite nanosheet/water nanofluid were investigated. The heating experiment showed that the heating effect of montmorillonite nanosheets/water nanofluids was better than that of water under the same conditions. The higher the concentration of montmorillonite nanofluids and the smaller the particle size, the better the heating effect. Heat dissipation experiments discovered that montmorillonite nanosheets/water nanofluids could, to a certain extent, improve the heat dissipation capacity of the base solution. Therefore, montmorillonite nanosheets/water nanofluids could be applied to regulate indoor temperature and ensure the appropriate temperature. The thermoelectric conversion experiment showed that the montmorillonite nanosheets/water nanofluids could effectively improve the utilization rate of solar energy, increase the output voltage and ensure the stable power supply of the thermoelectric generator.

Key Words: montmorillonite nanosheets/water nanofluid; stability; heat transfer；circulation； heat management

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 研究背景 1

1.2 纳米流体简介 1

1.3 蒙脱石简介 3

1.4 研究目的、意义及研究内容 3

1.4.1 研究目的及意义 3

1.4.2 研究内容 4

第二章 实验原料、仪器及方法 5

2.1 实验原料 5

2.2 实验仪器 6

2.3 实验方法 7

2.3.1蒙脱石二维剥离及纳米流体制备 7

2.3.2 蒙脱石纳米片/水纳米流体太阳能收集实验 7

2.3.3 蒙脱石纳米片/水纳米流体太阳能收集循环实验 8

2.3.4 蒙脱石纳米片/水纳米流体温度调控实验 8

2.3.5 蒙脱石纳米片/水纳米流体热电转换实验 9

2.4 测试表征 10

2.4.1 X射线衍射分析 10

2.4.2 原子力显微镜测试 10

2.4.3 粒度测试 10

2.4.4 浊度测试 10

2.4.5 Zeta电位分析 10

2.4.6 可见光漫反射测试 11

第三章 蒙脱石纳米片及纳米流体的表征 12

3.1 蒙脱石纳米片表征 12

3.1.1 蒙脱石纳米片原子力显微镜测试 12

3.1.2 蒙脱石纳米片粒度测试 12

3.2 蒙脱石纳米片/水纳米流体稳定性表征 13

第四章 蒙脱石纳米片/水纳米流体强化传热性能研究 15

4.1 蒙脱石纳米片/水纳米流体太阳能收集性能 15

4.2 蒙脱石纳米片/水纳米流体太阳能收集循环性能 17

第五章 蒙脱石纳米片/水纳米流体应用研究 18

5.1 蒙脱石纳米片/水纳米流体建筑热管理应用 18

5.2蒙脱石纳米片/水纳米流体热电系统热管理应用 20

第6章 结论 22

参考文献 23

致谢 26

第一章 绪论

研究背景

能量传递过程在科学技术领域与工业领域扮演着越来越重要的角色，如冶金、石油、化工、材料、航空航天、电子、核能等领域^[1]。近几十年来，因科技发展的需要和节能减排的迫切希望，使得强化传热技术得到广泛重视。

通常，强化传热的研究多从强化换热表面、制造工艺和外力辅助干扰等方面着手^[2]，但是，上述方案提高传热系数的同时，也会带来流动阻力升高、可靠性降低等负面问题，收益不高^[3]。低传热性能换热工质已经成为研发新一代传热冷却技术的主要障碍。

随着纳米技术的高速发展，研究人员尝试将纳米材料技术应用于强化传热领域，探索新型高效换热工质。美国Argonne国家实验室于1995年首次提出纳米流体的概念，即将金属或非金属纳米颗粒按照一定比例和方法分散到液体介质(基液)中所形成的稳定悬浮液^[4]。之后，Eastman等实验发现，水基液中添加氧化铜纳米颗粒制备纳米流体，其导热系数较水基液增加60%上^[5]，传热效果显著。

纳米流体作为一种基于纳米科学技术发展而来的换热工质，能够显著提高基液的导热系数，提高基液的传热能力，满足高负荷传热冷却需求，在能量传递领域中展现出广阔的应用前景和巨大的经济价值。

纳米流体简介

纳米流体概念的提出给热科学与技术领域的研究人员和相关专业的技术人员带来新的挑战和机遇^[6-7]。纳米流体强化传热技术被学术界和工业界广泛关注。2001年“纳米流体强化传热技术”项目被美国能源部列为国家重点研究项目^[8]。2000年，我国国家自然科学基金委员会共资助几十项重点和面上基金，以进行纳米流体强化传热的相关研究^[9]。

纳米流体具有强化基液的传热能力，大幅度提高基液导热系数的特性，其原因可以归纳为：(1)固体颗粒的加入改变了原来基液的传热结构^[10]。基液一般是由非金属液体分子构成，热量传递仅在非金属液体分子之间进行，导热系数由液体分子本身导热性所决定。在基液中添加纳米颗粒，由于固体粒子的导热系数比液体大得多，能增强溶液内部的热量传递，使其整体导热系数增加^[11]。(2)微对流现象加强了粒子与液体之间的热量传递过程。当液体中存有悬浮微粒时，微粒不断与周围液体分子碰撞，引起微粒无规则的运动，从而与周围液体分子产生微对流现象，强化纳米流体的能量传递能力^[12]。

Tsai等在铜热管中分别加入去离子水与金纳米流体，实验结果表明，装有去离子水的热管热阻值为0.27^oC/W，而以金纳米流体为换热工质的热管热阻值仅为0.17 ^oC/W，降低约37%^[13]。Ma等在振荡热管中加入体积比为l％的金刚石纳米流体，实验结果发现：热导率从0.5813W/(m·K)上升到1.0032W/(m·K) ^[14]。郑兆志等使用Cu-H₂O纳米流体作为太阳能热水器的集热工质，实验结果显示：当纳米流体中Cu颗粒粒径为25nm时，质量分数为0.10%时，集热效率比水工质提高了23.83%^[15]。

然而，由于纳米颗粒粒径小且比表面积大，其在基液中极易团聚沉降，破坏了纳米流体的稳定性，进而严重限制了纳米流体的实际生产应用。Zafarani-Moattar等将ZnO纳米颗粒分散于聚乙二醇的水溶液中，制备出ZnO-聚乙二醇纳米流体，实验发现其只能稳定140min左右^[16]。提高纳米流体的稳定性是纳米流体应用中必须要解决的问题，目前常用的方法有物理方法、化学方法、物理与化学混合法。物理方法包括：超声分散、磁力搅拌、声波破碎，但一般多使用几种物理方法配合^[17]。化学方法有加入分散剂(一般是表面活性剂)，调节溶液pH值等^[18]。物理与化学混合法是先用化学方法分散，再用物理方法辅助^[19]。物理方法难以从根本上解决纳米粒子因相互吸引而聚沉的问题，只使用物理方法仅是能短时间保持纳米流体的稳定。外加作用一旦消失，由于范德华力的作用，粒子会重新发生团聚，稳定性被破坏。化学方法需要综合考虑分散剂的用量和种类，分散剂过量会导致分散剂相互交连、絮凝，破环纳米流体的稳定性；分散剂过少，分散剂与粒子的吸引力不足，导致粒子聚集；分散剂种类选择不当，难以吸附在纳米颗粒表面，无法起到分散作用。Tajik等分别将TiO₂和α- Al₂O₃纳米粒子分散到水基液中，超声分散30min，纳米流体能够稳定24h，连续脉冲效果优于间断脉冲^[20]。Huang等利用分散剂SDBS制备Al₂O₃-H₂O纳米流体，调节悬浮液pH值发现，当pH值小于7时，Al₂O₃颗粒易团聚沉降，难以保持稳定；当pH值在7.5~8.9时，Al₂O₃纳米颗粒具有良好的分散性并能长期保持稳定状态^[21]。Kole等先将表面活性剂加入到Cu-H₂O纳米流体中去，再超声分散10h，最后磁力搅拌10h，15d内没有明显沉降痕迹^[22]。

从当前研究来看，多数偏向于先把纳米颗粒分散至基液中，再研究提高纳米流体稳定性的方法。但是，纳米流体稳定性差的根本原因是纳米颗粒本身极易团聚。因此，提高纳米流体稳定性的最佳方案应当是先处理纳米颗粒自身易团聚的问题再制备纳米流体。蒙脱石颗粒在水中具有良好的分散稳定性，可以用于均质稳定的纳米流体制备。

蒙脱石简介

蒙脱石自然资源丰富，价格便宜，是一种典型的TOT型层状硅酸盐矿物，其单位晶胞是由两层硅氧四面体夹一层铝氧八面体组成的^[23]。硅氧四面体中部分Si⁴ 会被Al³ 取代，铝氧八面体中部分Al³ 会被Mg² 、Fe² 等二价金属阳离子取代，导致晶胞带负电，晶格层间通常吸附Na 或Ca² 等金属阳离子以维持电中性^[24]。

蒙脱石片在水中易吸水膨胀，层间距进而扩大，层与层之间的连接力得以减弱^[25]。蒙脱石具有层间阳离子可交换性，在层间可以插入有机、无机分子，从而削弱蒙脱石层间作用力^[26]。因此，蒙脱石片的剥离阻力较小，在外力作用下能很好地达到层与层剥离分散的效果，形成二维蒙脱石纳米片结构。常见的剥离方法有研磨、超声、插层、柱撑、改性等。李存军等采用湿法机械球磨的方法剥离蒙脱石，得到平均尺寸小于200nm的蒙脱石纳米片^[27]。赵丽颖等对蒙脱石进行有机改性，在层间插入有机酸和季铵盐，结果显示蒙脱石片层结构被撑开破环，层与层分散明显且没有团聚^[28]。郑翔等采用离子交换和插层等手段剥离蒙脱石，以葡萄糖酸、正丁基锂、氯化锂为剥离剂，发现以正丁基锂为剥离剂效果最佳，蒙脱石(001)晶面衍射峰几乎消失，层状结构被剥离破坏，蒙脱石基本被剥离成单层结构^[29]。

蒙脱石矿物颗粒细小，充分水化后以溶胶形式悬浮于水溶液中，具有良好的分散悬浮性^[30]。同时，剥离后的蒙脱石纳米片带有较强的表面负电性，彼此相互排斥，在稀溶液中难以团聚沉降，显示出良好的悬浮稳定性^[31]。

研究目的、意义及研究内容

研究目的及意义

制备均匀稳定的纳米流体是纳米流体研究中不得不解决的难题。由于纳米粒子的小尺寸效应，纳米粒子的运动和行为受纳米粒子上的所有质量力的作用影响甚微，主要依据是作用于纳米粒子上的表面力(DLVO理论)。表面力有双电层斥力和范德华力，其相对大小决定纳米粒子的分散或团聚^[32]。

本文拟利用蒙脱石层状矿物易剥离的结构特点和良好的分散悬浮性，剥离成二维蒙脱石纳米片，很好地避免纳米颗粒自身易团聚的问题，较为简单地制备出均质稳定的纳米流体。该制备工艺简单，为制备均质稳定的纳米流体提供一个新思路；而且蒙脱石储量丰富，价格低廉，从而大大降低蒙脱石纳米片/水纳米流体的生产成本，大规模生产的可行性高。本文对蒙脱石纳米片/水纳米流体在温度调控和热电转换领域做出一定的探索，为其市场化应用提供思路。蒙脱石纳米片/水纳米流体在强化传热上的应用也能够提高系统的传热效率，降低热量运输中的能耗，为我国的节能环保事业添砖加瓦。

1.4.2 研究内容

通过二维剥离蒙脱石制备蒙脱石纳米片，利用其良好的悬浮分散性制备稳定性良好的蒙脱石纳米片/水纳米流体，改善水基液的导热系数和传热能力，实现强化传热的目的。制备不同浓度、不同粒度的蒙脱石纳米片/水纳米流体，研究浓度、粒度对其传热性能的影响，为蒙脱石纳米片/水纳米流体的应用提供实验参考。具体研究内容如下：

(1)蒙脱石纳米片及蒙脱石纳米片/水纳米流体的制备：配置蒙脱石悬浮液，通过离心提纯后，通过超声波和高强度机械剪切作用将蒙脱石剥离成纳米片，利用二维蒙脱石悬浮液制备不同浓度、不同粒度的蒙脱石纳米片/水纳米流体。

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