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摘 要

本文主要研究了以堇青石为载体，Ni(NO ₃)₂·6H₂O、Ce(NO₃)₃·6H₂O和Mn(NO₃)₂溶液为原料，采用溶胶凝胶法制备负载型Ni-Mn/CeO₂/堇青石复合氧化物催化剂。主要考察了Ni、Mn摩尔比、焙烧温度和焙烧时间对有机废气(VOCs)苯催化燃烧性能的影响。实验结果表明：Ni/Mn摩尔比为1时，在500℃下焙烧7h，Ni-Mn/CeO₂/堇青石催化剂表现出最佳的催化燃烧性能，在300℃及体积空速为15000 h^-1，苯的浓度为4.8g/ m³的条件下，催化转化率可达94.3%。

关键词：Ni–Mn/CeO₂复合氧化物 VOCs 苯 催化燃烧 堇青石

Low-temperature catalytic combustion of benzene over Ni–Mn/CeO₂/cordierite catalysts

Abstract

The catalysts were prepared using a Ni–Mn mixed oxide supported on cordierite coated with CeO₂ by a sol–gel method, Ni(NO ₃)₂·6H₂O、Ce(NO₃)₃·6H₂Oand Mn(NO₃)₂ is raw material.The effects of the molar ratio on Ni and Mn, calcinations temperature and calcinations time for the complete oxidation of benzene were investigated. The catalysts calcined at 500℃for 7 h with a Ni/Mn molar ratio of 1 exhibited the highest catalytic activity. When the concentration of benzene was 4.8g/m³ and the GHSV was 15,000 h^-1, the conversion was 94.3% at 300℃.

Key Words: Ni–Mn/CeO₂/cordierite catalysts ; VOCs ; Benzene ; Catalytic combustion;

Cordierite

目 录

摘 要 I

Abstract I

第一章 概述 1

1.1前言 1

1.2 VOC简介 1

1.2.1 VOCs定义 1

1.2.2 VOCs来源及种类 1

1.2.3 VOCs的危害 2

1.3 VOCs的控制技术 2

1.3.1 吸附 3

1.3.2 吸收法 3

1.3.3 光催化 4

1.3.5 等离子体技术 4

1.4 VOCs催化燃烧技术 5

1.4.1催化燃烧技术基本原理 5

1.4.2 催化燃烧技术特点 5

1.4.3 催化燃烧工艺流程图 6

1.5催化剂的研究进展 6

1.5.1催化剂介绍 7

1.5.2催化剂载体 8

1.5.3 催化剂制备方法 9

1.6 本文研究的主要内容 10

第二章 实验部分 11

2.1 实验仪器及化学试剂 11

2.1.1 实验仪器 11

2.1.2 化学试剂 11

2.2 催化剂制备 12

2.3 催化燃烧活性测试实验 12

2.4 常用简写和符号的说明 13

第三章 结果与讨论 14

3.1 Ni/Mn摩尔比对催化剂催化活性的影响 14

3.2焙烧温度对催化剂催化活性的影响 15

3.3焙烧时间对催化剂催化活性的影响 17

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 20

致谢 22

第一章 概述

1.1前言

Volatile Organic Compounds是指挥发性有机气体，简称VOCs，大气中存在的VOCs超标时就会使人和动物受到不同程度的伤害。现代工业例如化工行业，尤其是石油化工和精细化工、还有印刷、药品生产行业、电子元件制造等行业和汽车尾气排放等均释放出苯系物、醇、醛等VOCs。这些有毒有害气体能够引起温室效应等危害，这严重威胁着地球。同时，这些VOCs通常易燃易爆^[1]且有异味和恶臭，对人类健康具有很大危害。

目前，净化VOCs的方法主要有：燃烧法、吸收法、生物降解等。其中催化燃烧最为常用，它的生成物是水和二氧化碳，且在低温下无焰燃烧，基本无二次污染现象发生，所以这种工艺具有应用价值与良好的市场，这也符合当前所倡导的“绿色环保”工艺。

1.2 VOC简介

1.2.1 VOCs定义

在常温时，若饱和蒸气压为70.91Pa以上，或者常压下，沸点低于260℃的挥发性有机化合物^[2]，则均为VOCs。从环境监测角度来讲，指烃类、含卤烃类、氧烃类、氮烃及硫烃类可以用FID检测器检测出的非甲烷烃类的统称。

1.2.2 VOCs来源及种类

生活中各行各业均会产生VOCs^[3]，例如化工行业，尤其是石油化工和精细化工、还有印刷、药品生产行业、电子元件制造等行业和汽车尾气排放等，在EPA名单中有50多种VOCs污染物危害甚大，是应首要控制排放的，目前有300余种VOCs己被明确检测出。

来自工业排放的VOCs^[4]如下表所示

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