论文总字数：24832字

摘 要

2,5-呋喃二甲酸作为最有价值的生物基平台化合物之一，它可以通过氧化、还原和酰胺化等化学反应制备具有应用价值的呋喃化合物，在拥有庞大市场的食品、药品、医疗器材以及高分子材料方面，2,5-呋喃二甲酸将扮演着重要的角色。

2,5-呋喃二甲酸具有与对苯二甲酸相类似的结构，具有合成聚合物的能力。本文主要是在课题组前期研究的基础上，进一步对2,5-呋喃二甲酸在共聚酯方面进行研究。具体研究内容如下：

1.利用呋喃二甲酸、乳酸和乙二醇为底物原料，通过两步法聚合形成聚呋喃二甲酸乳酸乙二酯。在FDCA与乳酸基团投料比为40/60，反应时间为2h，催化剂用量为0.5%。缩聚反应温度为200℃时合成了不同FDCA与乳酸基团投料比的聚合物分别为PEFL1、PEFL2和PEFL3。

2.将三组聚呋喃二甲酸乳酸乙二酯放在PBS和土壤中进行了55天的降解实验。在聚合物质量减少的过程中，PEFLs的质量在土壤中要比在PBS中减少更多。降解后的Td值略有升高，这主要是因为FDCA在聚合物的分子链中的含量增加造成的。本文提出了一个对PEFLs共聚酯的降解过程的猜想。

关键词：2,5-呋喃二甲酸 对苯二甲酸 乳酸 乙二醇 降解

The degradation of poly(L-lactate-co-(ethylene 2,5-furandicarboxylic))

Abstract

2,5-furandicarboxylic acid (FDCA) was as one of the most valuable biological refined products.Furan compounds can be oxidation,reduction and amidation from 2,5- furandicarboxylic acid.In the huge markets of food,medicines,medical apparatus and polymer materials, 2,5-furandicarboxylic acid will play an important role.

2,5-furandicarboxylic acid had the similar structure with terephthalic acid,having potential in synthetic polymers.This paper is mainly based on our previous studies on the further on 2,5-furandicarboxylic acid in the copolyester.The concrete research contents are as follow:

1. In this paper, the 2,5-furandicarboxylic acid (FDCA),ethylene glycol (EG),lactic acid as raw material for the synthesis of poly(L-lactate-co-(ethylene 2,5-furandicarboxylic))(PEFL).In this paper, the ratio of FDCA to lactate group is 40/60, the reaction time is 2h, the catalyst dosage is0.5%,the temperature of the reaction is 200℃,the polymers of different FDCA and lactate groups were synthesized, PEFL1, PEFL2 and PEFL3.

2.I put 3 groups of PEFLs into PBS and soil to degrade within 55 days. In the process of reducing polymer quality, the quality of PEFLs in the soil is more than that in PBS. The Td values are slightly elevated after degradation,this is mainly because of the increase in the content of FDCA in the polymer molecular chain. In this paper, a conjecture for the degradation of PEFLs is presented.

Key Words： 2,5-Furandicarboxylic acid; Terephthalic acid; Lactic acid; golycol; Biodegradatio

目录

摘 要 I

Abstract II

目录 III

第一章 综述 1

1.1 引言 1

1.2 2,5-呋喃二甲酸的应用 2

1.3 可降解高分子材料 4

1.3.1 生物基可降解高分子材料 4

1.3.2 石化基可降解高分子材料 6

1.4 高分子材料生物降解方法研究 7

1.5 本论文的研究内容和意义 8

第二章 聚2,5-呋喃二甲酸乳酸乙二酯的合成和降解 9

2.1 引言 9

2.2 实验部分 9

2.2.1 实验仪器与试剂 9

2.2.2 聚对呋喃二甲酸乳酸乙二酯的合成 10

2.2.3 聚对呋喃二甲酸乳酸乙二酯的降解 11

2.2.3.1 共聚酯在缓冲盐中降解 11

2.2.3.2 土壤中降解 12

2.2.4 聚对呋喃二甲酸乳酸乙二酯降解表征检测 12

第三章 聚呋喃二甲酸乳酸乙二酯的降解表征分析 13

3.1 引言 13

3.2 结果与讨论 13

3.2.1 PEFLs的降解质量变化 13

3.2.2 共聚酯降解前后表面变化 15

3.2.3 共聚酯降解前后分子量变化 16

3.2.4 共聚酯降解前后基团组成变化 17

3.2.5 共聚酯降解前后热力学性能变化 19

3.2.6 降解途径 20

3.3 小结 21

第四章 结论 23

参考文献 24

致 谢 28

第一章 综述

1.1 引言

上个世纪30年代，尼龙66在美国问世，至今，高分子技术经过近90年的探索，其产品应用于各行各业，与人们的生活密不可分。高分子材料现成为材料世界的支柱。高分子根据原来的来源不同可分为生物基高分子^[1]和石油基高分子两个概念。在现代高分子领域，石油基高分子占绝对优势，生物基高分子占的份额还很低。石油基高分子材料的巨大消费也产生了两个严重的问题：有限的石油资源被大量消费；大量石油基废料堆积严重地破坏了环境^[2-5]。

我国的石油资源储量和产量都是非常短缺的，现在严重依赖进口，中国石油用量进口比例正在逐年增加，在国内外油气行业发展报告中指出石油对外依存度，10年54.7%，11年56.6%，12年56.5%，13年58.5%，14年59.5%，接近六成。石油化工替代物的研究对我国有一定的意义^[6-7]。大量的石油基材料的使用，造成严重的白色污染，近年来有些城市甚至出现白色垃圾围城的现象。塑料具有质量轻、性能好的优点，因而被广泛应用^[8]。焚烧利用热能，虽然可以快速地解决塑料垃圾问题，但是它也带来了大量问题，如焚烧时释放大量的二氧化碳，焚烧厂周边的环境问题等。回收再利用在一定程度上缓解了环境压力，但是在回收利用次数和不能回收后的处理上还有很多问题。卫生填埋占用了大量土地，还把环境压力推给了子孙后代。08年我国政府下发《关于限制生产销售使用塑料购物袋的通知》，2015年1月吉林省正式施行“禁塑令”，“白色污染”问题引起了国家的关注，未来可降解材料在日用品市场将大有作为。

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