论文总字数：15265字

摘 要

双酚A是一种广泛存在于环境中并且极易在人体中积累的干扰物质，会对人内分泌、神经系统、人体免疫以及生殖方面产生严重危害。双酚A性质活泼易于和其他物质反应，传统的办法很难在废水中将其除去，且在处理样品之前的工序较为复杂，中间产物的排放会二次污染环境，会造成处理成本加剧。本课题通过分子印迹技术结合温度响应性材料，双酚A（BPA）被选为模板、N-异丙基丙烯酰胺（NIPAM）是功能单体、过硫酸铵被用来引发交联，合成可高度选择吸附双酚A的印迹聚合物（MIPs），实现快速高效去除废水中双酚A，并且探究MIPs对双酚A的吸附能力和影响因素。结果表明，在吸附时间达到90 min时，MIPs吸附双酚A达到饱和状态，在此条件下吸附量为37.2 mg/g。当吸附温度为30 °C时为最佳吸附温度。

关键词：温敏型 分子印迹聚合物 双酚A 选择吸附 吸附量

Preparation of temperature-sensitive molecularly imprinted polymer and selective adsorption of bisphenol A

Abstract

Bisphenol A is an interfering substance that is widely present in the environment and can easily accumulate in the human body. It will seriously damage the endocrine, nervous system, immunity and reproductive ability of the human body. Bisphenol A is lively and easy to react with other substances. It is difficult to remove it in wastewater by traditional methods, and the process before sample treatment is more complicated. The discharge of intermediate products will cause secondary pollution to the environment, which will increase the treatment cost. In this study, molecular imprinting technology combined with temperature-responsive materials, bisphenol A (BPA) was selected as the template, functional monomer selection N-isopropylacrylamide (NIPAM), ammonium persulfate as crosslinking agent, the synthesis can be highly selected Imprinted polymers (MIPs) that adsorb bisphenol A to achieve rapid and efficient removal of bisphenol A in wastewater, and explore the adsorption capacity and influencing factors of MIPs for bisphenol A. The results show that when the adsorption time reaches 90 min, the adsorption of bisphenol A by MIPs reaches saturation. Under this condition, the adsorption capacity is 37.2 mg/g; when the adsorption temperature is 30 °C, it is the optimal adsorption temperature.

Keywords: Temperature-sensitive type; Molecularly imprinted polymer; Bisphenol A; Selective adsorption; Adsorption capacity

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 前言 1

1.1 温敏型MIP作用原理 1

1.2 温敏型MIP的类别 2

1.2.1 静电印迹温敏型MIP 2

1.2.2 配位印迹温敏型MIP 2

1.2.3 氢键印迹温敏型MIP 2

1.2.4 疏水印迹温敏型MIP 2

1.2.5 大分子和形状印迹温敏型MIP 3

1.3 温敏型MIP的制备方法 3

1.3.1 模板分子共聚法 3

1.3.2 牺牲空间法 4

1.3.3 后交联法 4

1.3.4 互穿聚合网络法 4

1.4 双酚A吸附性能研究 4

1.5 温敏型MIP的优势与发展前景 5

1.5.1 温敏型MIP的优势 5

1.5.2 温敏型MIP的发展前景 5

1.6 研究背景及研究内容 5

第二章 材料与方法 7

2.1 主要实验试剂和仪器 7

2.2 实验内容 8

第三章 结果与讨论 10

3.1 双酚A标准工作曲线测定 10

3.2 吸附剂吸附平衡和时间 10

3.3 初始浓度对MIPs吸附量影响 11

3.4温度对MIPs吸附的影响 12

第四章 结论与展望 13

4.1 结论 13

4.2 展望 13

参考文献 15

致谢 18

第一章 前言

在20世纪40-50年代，鲍林根据抗原-抗体特异性结合方法受到启发，以硅胶为原料制备吸附材料来吸附染料^[1]，大约30年之后Wultf和Mosbach开创了一种新型技术，功能单体通过共价或非共价作用力结合到模板分子上得到分子印迹聚合物，反应过程可控，应用范围广，因此人们越来越关注新型的分子印迹技术^[2]。分子印迹技术是将模板分子与功能单体共聚后再去除模板分子，合成的分子印迹聚合物（Molecular imprinted polymers，MIP），其空腔与模板分子大小一致以及官能团形成互补。在2000年以后，分子印迹技术在我国的发展逐渐成熟，研究范围以及成果也逐渐丰富。

双酚A在环境中广泛存在并且严重干扰人体功能紊乱，极易在人体中积累^[3]，会对内分泌系统、神经系统、免疫系统、生殖系统产生一系列的严重后果^[4]。双酚A化学性质活泼，常规方法难以将其从水中完全除去，同时存在着样品前处理复杂，中间产物带来二次危害，处理成本较高等问题。

1.1 温敏型MIP作用原理

MIP在“抗原-抗体”特异结合基础上，在识别小分子物质方面发挥优势作用。功能单体能够选择性的分布在模板分子附近，两者通过静电作用、氢键连接、疏水作用等结合紧密，从而特异性识别并结合模板分子。MIP与模板分子的作用机制与酶和底物相似，制备所得空腔的形状和尺寸应该和模板分子一致，才能够达到“锁-钥”结合的效果^[5]。我们通常选择高分子材料，具有较高交联度和刚性，维持印迹空腔的形状和大小与模板分子保持一致，同时也使模板分子传质速率变慢，不利于模板分子的洗脱和再结合^[6]。因此，利用温敏特性使MIP和模板分子之间相互作用力对温度的变化敏感，改善高分子材料的刚性，维持模板分子的传质速率，便于人们的调控，在药物制备、萃取、酶工程、制备抗体等方面发挥重要的作用。Yao等^[7]选择NIPAM，丙烯酰胺（acrylamide，AM）)作为功能单体，在交联剂纳米粘土（nanoclay）的作用下制备凝胶，复组装后制备成具有双层结构的稳定凝胶，研究其刚性强度，拉伸性能，以及在不同温度条件下的弯曲程度、可利用率、传感效率^[8]。

1.2 温敏型MIP的类别

模板分子与功能基团之间可发生静电作用、配位结合、氢键连接、疏水作用等，从而形成不同类别的温敏型MIP，除此之外印迹所形成的空腔形状和尺寸都会产生影响。

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