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摘 要

色酮是自然界中普遍存在的一种化合物，因为其具有良好的生理活性，所以在药物方面得到了广泛应用。由于色酮难以提取，只能通过人工合成来生产，所以对色酮的合成方法研究与探索成了一个热点课题。

二氧化碳是地球上储量最丰富的C1资源，优点是无毒无害、廉价易得。经过多年的积累和这几年的快速发展,二氧化碳在有机合成反应中拥有了广泛的使用情景。用二氧化碳进行有机物合成，不仅可以降低成本，还能探索二氧化碳的有效利用方式，为绿色化学的发展做出贡献。以二氧化碳和其他化合物为原料合成色酮类物质，也是本论文的实验目标。

本课题将对2-卤代苯乙酮类化合物在催化剂作用下，常温常压与二氧化碳反应合成色酮类化合物的催化条件和催化剂种类进行研究。

关键词：色酮 二氧化碳 催化剂 绿色化学

Synthesis of Chromone Derivatives Using Carbon Dioxide as Carbon Source

Abstract

Chromone is a compound commonly found in nature because it has a good physiological activity, so it has been widely used in medicine. Since chromone is difficult to extract and can only be produced by artificial synthesis, the research and exploration of the synthesis method of chromone has become a hot topic.

Carbon dioxide is the most abundant C1 resource, which is non-toxic, harmless, non combustible, cheap and easy to obtain. After decades of development, carbon dioxide has been used as a carbon source for the synthesis of some small organic molecules such as carboxylic acids and their derivatives and high molecular polymers such as polycarbonate. The use of carbon dioxide for organic synthesis not only reduces the cost of synthesis, but also explores the effective use of greenhouse gases such as carbon dioxide, contributes to the development of green chemistry, The synthesis of chromones using carbon dioxide and other compounds as raw materials is also an experimental goal of this paper.

In this study, the catalytic conditions and the type of catalyst for the synthesis of chromoone compounds from 2- halogenated acetophenone compounds at normal temperature and carbon dioxide under the action of catalyst are studied.

Key words: Chromone；Carbon dioxide；Catalyst；Green Chemistry

目 录

摘 要 Ⅰ

Abstract Ⅱ

第一章 文献综述 1

1.1 绪论 1

1.2 绿色化学 1

1.3 前沿研究 1

1.3.1 除毒去废 2

1.3.2 对超临界溶剂的研究 2

1.3.3 原子经济性 3

1.3.4 计算机设计合成 3

1.4 CO₂的活化 4

1.4.1 通过改变极性活化 4

1.4.2 通过改变键角活化 5

1.5 CO₂的固定 6

1.5.1 固定用催化剂 6

1.5.2 在离子液体中固定 6

1.5.3 在电化学反应过程中固定 7

1.6 二氧化碳参加的反应中用到的催化剂 7

1.7 色酮简介 8

1.7.1 色酮类的合成简介 8

1.8 本文设计思路 9

第二章 实验部分 11

2.1 实验综述 11

2.1.1 反应方程 11

2.1.2 实验仪器 11

2.1.3 药品 12

2.2 实验过程 12

2.2.1 条件筛选 12

2.2.2 合成反应 13

2.3 结构确证 14

2.4 对反应机理的推测 15

第三章 结论与展望 16

参考文献 17

附录 19

致谢 21

第一章 文献综述

1.1 绪论

有CO₂参与的有机物合成已经成为热度颇高的研究课题。本文结合国内外文献，介绍了绿色化学近年来的发展，综述了二氧化碳参与的有机物合成反应，着重介绍了二氧化碳的活化方式和二氧化碳的固定方式，并介绍和讨论了一些在二氧化碳活化和固定时需要用到的催化剂。

二氧化碳产生的方式多种多样，但科技和工业的高速发展，使二氧化碳的排放量远远超出了环境自身的处理能力。二氧化碳是主要的温室气体，近一百年，世界温度在以惊人的速度升高，预计在不久的将来，全球气温将升高4.5℃。温室效应引起的种种生态问题，不仅会对地球环境和动物造成毁灭性打击，也会对人类的生存产生巨大的威胁。因此，探索更加高效的二氧化碳利用途径，使二氧化碳参与到对我们有利的反应中去，并使之能替代一些碳源降低反应成本，是十分具有实际意义和价值的。

目前对二氧化碳参与有机反应进行了多个方面的研究，主要集中于二氧化碳的活化方式，二氧化碳的固定方法，对反应中催化剂的选择与优化这几个方面。

二氧化碳参与有机反应，最主要的就是对二氧化碳进行活化^[1]。在活化过程中，对催化剂和反应条件的筛选是不可或缺的。本文将对二氧化碳在绿色化学和有机合成方面的研究进展予以介绍，并以对2-卤代苯乙酮类化合物在催化剂作用下，常温常压与二氧化碳反应合成色酮类化合物的催化条件和催化剂种类进行部分实验来研究。

1.2 绿色化学

绿色化学，不使用会产生不良影响和危害安全的物质，在反应后也不产生无用物质，免去处理废料的成本与烦恼，是绿色化学追求的目标^[2]。绿色化学是将污染扼杀在摇篮中的化学，也可以看作是发展健全的化学。

1.3 前沿研究

绿色化学的研究一直是举世瞩目的对象。这不仅是一项对科研工作的挑战，也是一个宝贵的进步机会。

1.3.1 除毒去废

氰化氢、甲醛等对环境和人体健康都不友好，却在反应中大量使用。它们严重地污染环境, 危害人类的健康。在反应过程中大量使用光气和氯甲烷是一个值得人们关注和思考的现象。因为这两种物质，前者有剧毒,危险性极高，后者虽然毒性较低，但使用量十分巨大，回收也是一大难题。如果不加以改进，它们必将对环境和安全造成威胁。科学家们正在尝试使用不用以上物质的反应手段来解决这一问题。

有一种方法是通过用熔融的双酚-A 和二苯基酯,在有催化剂的环境中发生酯交换和去酚反应产出聚酯。还有一种可以生产出不含其他粒子的高质量聚酯, 具有无色、热稳定性好、可重复使用等优点^[2]。这是一次具有先驱性和启发性的探索。

1.3.2 对超临界溶剂的研究

化学溶剂多数用挥发性有机化合物来合成，油漆、涂料和发泡剂中也大量使用了这些溶剂,是会污染环境的化学反应的源头。

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