论文总字数：20013字

摘 要

由二氧化碳的排放所造成的环境问题不能再被忽略，故研究开发高效、绿色的催化剂来对二氧化碳进行利用，必然成为研究的热点。今天，超过90%的化学产品是通过催化过程制造的，这使得研究开发更有效的催化材料成为一个令人兴奋和热门的领域。本文通过蒸发诱导自组装法合成了不同摩尔比的钼/钨复合氧化物催化剂，并通过X射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等手段对其进行综合表征。此外，将该催化剂应用在二氧化碳与环氧苯乙烷的环加成反应中，通过实验探究该催化剂在不同钼/钨摩尔比、温度、二氧化碳压力下对环氧苯乙烷的转化率与目标产物（环状碳酸酯）选择性的影响，来对催化剂进行优化。结果表明该钼/钨复合氧化物催化剂在Mo/W摩尔比为1:3、温度为180℃、二氧化碳压力为1MPa条件下具有最优催化效果。

关键词：二氧化碳 环氧苯乙烷 环加成 环状碳酸酯 催化剂

Study on the cycloaddition of carbon dioxide and styrene oxide

Abstract

The environmental problems causedby the emissionof carbon dioxide can no longer be ignored, so the research and development of efficient and green catalysts for the utilization of carbon dioxide is bound to become a research hotspot. Today, more than 90 percent of chemical products are produced through catalytic processes, therefore the research and development of more efficient catalytic materials has became an exciting and hot field. In this paper, Mo/W composite oxide catalysts with different molar ratios were synthesized by Evaporation induced self-assembly method and the comprehensive characterization of the mixed oxide was performed using XRD and SEM .In addition, the catalyst can be applied to the cycloaddition reaction of carbon dioxide and styrene oxide. The effects of the catalyst on the conversion rate of styrene oxide and the selectivity of the target product (cyclic carbonate) at different Mo/W Molar ratio, temperature and carbon dioxide pressure are investigated experimentally, so as to optimize the catalyst.The results show that the composite oxide catalyst has optimal catalytic effect at the Mo/W molar ratio of 1:3,180 ℃ and the pressure of carbon dioxide 1MPa.

Keywords: Carbon dioxide; Styrene oxide; Cycloaddition; Cyclic carbonate; Catalyst

目录

摘要 I

Abstract II

目录 III

第一章 绪论 1

1.1引言 1

1.2二氧化碳与环氧化合物的环加成反应 1

1.3合成环状碳酸酯的研究进展 2

1.3.1 SC-CO₂与环状缩酮反应 2

1.3.2 CO₂与乙二醇及其衍生物的反应 3

1.3.3 CO₂与环氧化物的反应 3

1.4 CO₂与环氧化物反应合成环状碳酸酯的催化剂 4

1.4.1金属有机框架材料（MOFs） 4

1.4.2离子液体催化剂 4

1.4.3有机催化剂 5

1.4.4其它多孔材料催化剂 5

1.5课题的背景、意义及内容 6

1.5.1选题的背景、意义 6

1.5.2课题的内容 7

第二章 实验部分 8

2.1 实验试剂和仪器 8

2.2催化剂的制备 9

2.3 催化反应 9

2.4 反应条件的优化 10

2.4.1 催化剂的筛选 10

2.4.2 温度的优化 10

2.4.3压力的优化 11

2.4.4优化结果 12

第三章 催化剂的表征 13

3.1 X射线粉末衍射（XRD） 13

3.2扫描电镜（SEM） 14

第四章 结论 15

参考文献 16

致谢 19

第一章 绪论

1.1引言

时代的进步，科技的不断更新与发展，使我们的生产生活效率大大提高，但不可回避的是，在我们享受种种便捷的同时，资源、环境与气候问题也随之产生与恶化，以至于我们不能再对它们报以置之不理的态度，全球气候变化和资源的耗竭已经成为我们的主要挑战，也是可持续发展过程中的主要阻力所在。

“温室效应”这四个字想必大家都不陌生，也是近20年来我们一直都在讨论的话题。工业革命以后，由于我们对资源的不合理利用和大量化石燃料的燃烧，导致一系列温室效应的出现（海平面上升、物种的濒临灭绝、病虫害增加、土地荒漠化等），给地球带来了毁灭性的打击。二氧化碳、臭氧、甲烷、一氧化氮,、含氟碳氢化合物等，是温室气体的主要组成部分，即是温室效应的罪魁祸首，其中，二氧化碳则占据了很大一部分，因此如何降低二氧化碳排放量，充分回收利用二氧化碳成为现在研究的热点，也是一个极具生命力的研究方向。

尽管二氧化碳的过量排放确实给我们带来了不小的环境与气候问题，但当我们换个角度来看，二氧化碳也有其本身价值，即所谓可将二氧化碳“变废为宝”。二氧化碳本身属于可再生的C1资源，从某种意义来说，对于人类也算是“取之不尽，用之不竭”了，同时二氧化碳也有许多优点，诸如，无毒、不可燃、廉价易得等，基于以上所述的优点，二氧化碳化学转化的价值不可小视。

二氧化碳可作为构筑有机物化学键（C-N，C-O，C-C），合成尿素、甲醇、环状碳酸酯、聚碳酸酯和水杨酸等有机物的原料，因此在很多方面，对二氧化碳化学转化的研究都取得了不错的进展，其中，从二氧化碳与环氧化合物为起始原料出发进行环加成反应获得环状碳酸酯是很有前景的方向之一。

1.2二氧化碳与环氧化合物的环加成反应

就反应物的角度来说，因为人们过度地使用化石燃料，造成了二氧化碳的过度排放，这无疑对环境产生消极的影响，因此怎样对二氧化碳进行捕集、封存和利用（CCUS）成为了目前的重点研究对象，上述反应的本质就是一个很好的例子，即在消耗二氧化碳的同时，还可对其进行加工而成为所需的物质。更为重要的是，该反应为100%原子经济性反应,可以取代传统制毒的光气工艺[1],具有环境友好性。

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