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摘 要

混合C₄中异丁烯主要用来生产甲基叔丁基醚，受政策影响，甲基叔丁基醚将不再大规模使用，因此需要寻找异丁烯新的使用路线。醋酸叔丁酯作为一种绿色有机溶剂，将会被广泛使用。利用混合C₄中的异丁烯与醋酸进行反应生产醋酸叔丁酯，间接解决了异丁烯与1-丁烯难分离的问题，为使用混合C₄中的异丁烯提供了一个解决方案，通过生产醋酸叔丁酯或许可以成为一条有效利用混合C₄中异丁烯的新途径。

本文研究了“背包式”反应精馏用于生产醋酸叔丁酯的流程模拟与优化，在本文中使用目前已公开发表的动力学研究建立了流程模拟，并以年度总费用最小为目标对其进行了优化，在规定醋酸的总转化率为99.4%、产品醋酸叔丁酯纯度为99.5%的情况下考察了反应精馏塔的塔板数、侧线采出位置、进料位置、提纯塔的塔板数和进料位置以及侧反应器台数等参数对生产醋酸叔丁酯过程的影响。模拟结果表明，在侧反应器台数为1的情况下，精馏塔总塔板数为37、进料位置分别为第19块塔板、提纯塔塔板数为7、提纯塔进料位置为第2块塔板时年度总费用最小为9.693×10⁶ ¥·a^-1。

关键词：“背包式”反应精馏 流程模拟 异丁烯 醋酸叔丁酯

Design and optimization of side-reactor column configuration process for tert-Butyl acetate production

Abstract

Isobutene in the mixed C₄ is mainly used to produce methyl tert-butyl ether. Due to the policy, methyl tert-butyl ether will no longer be used on a large scale, so it is necessary to find a new utilization route of isobutylene. As a green organic solvent, tert-butyl acetate will be widely used. The reaction of isobutylene in mixed C₄ with acetic acid to produce tert-butyl acetate indirectly solves the problem of difficult separation of isobutylene and 1-butene, and provides a solution for the use of isobutylene in mixed C₄. Producing tert-butyl acetate may be a new way to effectively use isobutene in mixed C₄.

In this paper, the simulation and optimization of side-reactor column configuration to produce tert-butyl acetate is studied. The process simulation is established by using the kinetic studies that have been published so far, and optimized with the goal of minimum annual total cost. The influence of parameters such as the number of stages in the side-reactor column, the sideline production position, the feeding position, the number of stages and the feeding position in the purification column , and the number of side reactors were investigated on the production process of tert-butyl acetate while maintaining the total conversion of acetic acid at 99.4% and the purity of the product tert-butyl acetate at 99.5%. The simulation results show that when the number of side reactors is 1, the total number of stages in the side-reactor column is 37, the feed position is the 19th stage, the number of purification stages is 7, and the feed position of the purification column is 2nd stage, the total annual cost is at least 9.693 × 10⁶ ¥ · a^-1.

Key Words: side-reactor column configuration; process simulation; isobutene; tert-butyl acetate

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 混合C₄资源利用分析 1

1.2 醋酸叔丁酯简介 3

1.2.1 醋酸叔丁酯的性质 3

1.2.2 醋酸叔丁酯的合成方法 3

1.2.3 以混合C₄为原料生产醋酸叔丁酯 4

1.3 反应精馏技术研究进展 5

1.3.1 传统反应精馏(RD) 5

1.3.2 “背包式”反应精馏(SRC) 6

1.4 本论文研究的主要内容 9

第二章 “背包式”反应精馏流程模拟 11

2.1 工艺描述 11

2.1.1 反应原理 11

2.1.2 工艺流程 11

2.2 物性方法与动力学模型 13

2.2.1 物性方法 13

2.2.2 反应动力学模型 14

2.3 流程模拟计算 15

2.3.1 模拟计算条件 16

2.3.2 模拟计算结果 17

2.3.3 “背包式”反应精馏塔塔内温度及浓度分布 19

2.3.4 提纯塔塔内温度及浓度分布 21

2.4 本章小结 23

第三章 “背包式”反应精馏模拟流程优化 24

3.1 优化目标(TAC) 24

3.1.1 年度总费用 24

3.1.2 设备固定投资费用 24

3.1.3 生产操作费用 25

3.2 流程优化结果讨论 26

3.2.1 反应精馏塔塔板数优化 26

3.2.2 反应精馏塔侧采位置优化 27

3.2.3 反应精馏塔进料位置优化 27

3.2.4 提纯塔参数优化 31

3.2.5 侧反应器的台数优化 34

3.3 本章小结 36

第四章 结论 37

参考文献 38

致谢 41

第一章 文献综述

1.1 混合C₄资源利用分析

异丁烯主要来源于炼厂催化裂化装置的副产物炼厂C₄和蒸汽裂解制乙烯装置的副产物裂解C₄ ^[1]。混合C₄是石化行业生产过程中的副产物，是指具有四个碳原子的烷烃、烯烃、炔烃等烃类物质的混合物，其组分主要有正丁烷、异丁烷、1-丁烯、异丁烯、丁二烯、顺反2-丁烯、炔烃等。两种混合C₄组分的含量有所差异，炼厂C₄中以异丁烷的质量含量最多，为34%，异丁烯的含量为15%，裂解C₄中异丁烯的质量含量为22%，比炼厂C₄中的异丁烯含量高，但含有大量的丁二烯，丁二烯含量为48%，具体组分含量及沸点见下表1-1^[2]。

表1-1 蒸汽裂解与催化裂化C₄组成(wt.%)及沸点(℃)

炼厂催化裂化C₄中烷烃含量高，占了44%左右，异丁烯的含量较少，只有15%，基本不含丁二烯。蒸汽裂解C₄中烷烃类含量较低，只有3%左右，烯烃类含量高，异丁烯的含量为22%，丁二烯的含量最高，几乎占了一半。国内混合C₄一般要经过萃取精馏工艺将丁二烯抽提，一般蒸汽裂解C₄装置都配套了丁二烯抽提装置，将混合C₄中的丁二烯抽提出来，用作合成橡胶与合成树脂的原料^[3]。经过丁二烯抽提过后的抽余裂解C₄中异丁烯的含量会提高很多，以石脑油为蒸汽裂解制乙烯原料时，裂解C₄经过丁二烯抽提装置抽提丁二烯过后异丁烯的质量分数可达45%，其典型组成与沸点见表1-2^[1]。

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