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毕业论文网 > 文献综述 > 化学化工与生命科学类 > 化学 > 正文

分子催化剂的合成及其催化产氢性能研究文献综述

 2020-05-02 17:59:22  

文 献 综 述

引言:

近年来,化石燃料的开采和消耗带来了日益严重的环境问题,如温室效应、雾霾、大气污染等。利用可见光催化分解水制氢是一种将太阳能转化为化学能的理想途径,同时也是解决能源短缺和环境污染等问题的一种有效方式。模拟自然界光合作用实现太阳能向化学能的转换是目前光致产氢体系的基本思路[7-10],而其中的关键是合成一种高效稳定廉价的分子催化剂。

分子催化剂在催化产氢方面具有独特的优势,合成具有特定结构的分子催化剂,可大幅提高产氢效率。近年来,多吡啶铂炔配合物以其优异的光学性能受到众多研究者的关注[11-16],目前已成为研究热点之一。这些配合物中的许多在可见光区域表现出中速电荷转移吸收,在室温下溶液中表现出长寿命的发射。[1]在多吡啶铂炔配合物中,6-苯基-2,2-联吡啶(C∧N∧N)铂炔化物配合物由于其相对较强的发射强度而特别引人注意。这些配合物比它们相应的铂-三吡啶配合物更强的发射,部分归因于较小扭曲的方形平面几何结构。另外,在中心吡啶环和6-苯基环的4-位置上的结构修饰的容易性有助于调节复合物的光物理性质。其中,4,6- 二苯基-2,2-联吡啶铂芳基炔配合物是一类具有优异的稳定性能且较为理想的三阶非线性光学材料,4,6- 二苯基-2,2#8217;-联吡啶铂炔配合物是平面构型的不饱和配合物,具有丰富的激发态性质[2],可广泛应用于有机发光器件、光催化、非线性光学材料和化学传感器等领域。主配体4,6- 二苯基-2,2-联吡啶的π* 轨道的能量较低,可以增强 4,6- 二苯基-2,2-联吡啶铂炔配合物的荧光强度。此外,辅助配体芳基炔通过π 键与Pt(Ⅱ)连接可以调节配合物的三重激发态性质。

本文计划设计以4,6- 二苯基-2,2-联吡啶为主配体,对氨基苯乙炔为辅助配体,Fe,Co,Ni等常见金属元素的配合物,并研究其催化产氢的效率。

正文:

主配体4,6- 二苯基-2,2#8217;-联吡啶的合成:

4,6- 二苯基-2,2#8217;-联吡啶具有较大的共轭体系,且易与铂(Ⅱ)形成平面构型的配合物,能够产生许多特殊的激发态性质,所以被广泛应用于铂(Ⅱ)配合物的主配体。本文中4,6- 二苯基-2,2#8217;-联吡啶(4,6-Diphenyl-2,2#8217;- bipyridine, DPBP是合成4,6- 二苯基-2,2#8217;-联吡啶铂炔配合物的主配体。

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