论文总字数：25072字

摘 要

随着社会经济的发展和人类生活水平的提高，室内甲醛的污染日益成为人们关注的焦点。甲醛具有较高的毒性，潜在的致癌性，因此如何有效去除室内甲醛成为当今环境，材料科学领域的研究热点。光催化作为一种新型纳米高科技技术应用于去除室内甲醛的研究，其具有节能，无二次污染，催化效率高等优点。负载型TiO₂光催化剂具备光催化技术的优势，同时具有良好的吸附性，能与TiO₂优越的光催化性产生协同作用，有效的去除甲醛。本课题以硅藻土为载体，制备负载型TiO₂光催化剂，并将其应用于降解室内甲醛的研究。

采用浸渍法将金属氧化物负载到硅藻土，考察了不同金属氧化物的去除性能；采用浸渍法将复合金属氧化物负载到硅藻土，考察了不同配比，焙烧温度对甲醛去除性能的影响；采用溶胶凝胶法将TiO₂负载到复合金属氧化物硅藻土，考察了溶胶程度对甲醛去除性能的影响。

研究结果表明，金属氧化物中，铜和镍的去除效果最佳；复合金属氧化物负载到硅藻土，当铜镍比为9:1，焙烧温度为450℃时去除效果最好；负载型TiO₂光催化剂，当溶胶程度为深度溶胶时，去除效果最佳。

关键词： 甲醛 光催化 硅藻土 负载 TiO₂

ABSTRACT

With the development of social economy, the indoor formaldehyde pollution is increasingly becoming the focus of attention. Formaldehyde has high toxicity, the potential carcinogenicity, so how to effectively remove indoor formaldehyde to be bad today, research hotspots in the field of materials science. As a new nanometer photocatalysis technology applied to the study of the removal of indoor formaldehyde, its energy saving, no secondary pollution, high catalytic efficiency, etc. Load type TiO₂ photocatalyst with photocatalytic technology advantages, at the same time has good adsorption, can with TiO₂ superior light catalytic generate synergy, effective removal of formaldehyde. This topic with diatomite as carrier, the preparation of supported TiO₂ photocatalyst, and applied to the research of degradation of indoor formaldehyde.

The impregnation method the metal oxide load by diatomite, examines the different metal oxide removal performance; By immersion method will load to the diatomite composite metal oxide, examines the different ratio, roasting temperature on the influence of the formaldehyde removal performance; Using the sol gel method will TiO₂ load to the composite metal oxides diatomite, the effect of degree of sol on the formaldehyde removal performance was investigated.

The research results show that metal oxides, copper and nickel removal effect is best; Load to the diatomite composite metal oxide, when the ratio of copper nickel 9:1, calcination temperature is 450 ℃ is the best removal effect; Load type TiO₂ photocatalyst, when sol degree for the depth of the sol, removing effect is best.

Keywords: Formaldehyde Photocatalytic Diatomaceous earth Lord TiO₂

目录

负载型TiO₂光催化剂的制备及其降解室内甲醛的研究 I

摘 要 I

ABSTRACT II

目录 III

第一章 文献综述 1

1.1 甲醛的物理化学性质 1

1.2 室内甲醛的来源 1

1.3 室内甲醛的危害 1

1.4 处理室内甲醛的研究进展 2

1.4.1 机械方法 2

1.4.2 化学方法 2

1.4.3 等离子体法 3

1.4.4 催化氧化方法 3

1.4.5 光催化方法 4

1.5 光催化技术 4

1.5.1光催化技术介绍 4

1.5.2光催化技术的基本原理 4

1.5.3光催化技术的特点 5

1.5.4 TiO₂光催化剂的研究进展 5

1.6 课题研究的目的与研究内容 6

1.6.1研究内容 6

1.6.2研究目的 6

第二章 实验部分 7

2.1 实验材料与仪器设备 7

2.2.1 实验材料 7

2.2.2 实验器材与仪器 7

2.3实验方法 8

2.3.1 反应装置的搭建 8

2.3.2 甲醛的填充与检测 8

2.3.3几种载体材料对甲醛吸附性能 9

2.3.4 硝酸改性硅藻土 10

2.3.5不同金属氧化物负载硅藻土 10

2.3.6 复合金属氧化物负载硅藻土 11

2.3.7 焙烧温度对复合金属氧化物负载型硅藻土的影响 11

2.3.8 TiO₂负载型硅藻土的制备 11

2.4 结果与讨论 12

2.4.1 无处理与硝酸改性硅藻土 12

2.4.2 不同单金属氧化物负载硅藻土 13

2.4.3 不同铜镍比金属氧化物负载硅藻土 13

2.4.4 不同焙烧温度复合金属氧化物负载硅藻土 14

2.4.5 TiO₂负载型硅藻土 15

2.5 本章小结 16

第三章 展望 17

3.1 展望 17

附录1 18

参考文献 23

致 谢 26

第一章 文献综述

1.1 甲醛的物理化学性质

甲醛，又称蚁醛，挥发性有机物（VOCs）的一种，分子式为HCHO，分子量为30.03，密度与空气接近，沸点为-21℃，熔点为-91℃，于1867年由霍夫曼发现^[1]。纯甲醛是一种无色具有强烈刺激性的气体，易溶于水，醇，醚等。

甲醛的分子结构具有羟基氧原子和α—氢原子，故化学性质比较活泼。能与很多化合物进行化学反应。

1.2 室内甲醛的来源

室内甲醛分为室内和室外来源。室内来源主要为建筑材料和装饰物。甲醛具有比较强的粘合性，还具备较高的硬度和防虫防腐的功能，常用作建筑黏合剂^[2]，如三聚氰甲醛，酚醛树脂等。因此，大多数室内装饰材料均含有甲醛。室外来源主要由空气污染引起，如汽车尾气，工业废气等均含有甲醛，但含量较少。

1.3 室内甲醛的危害

甲醛是一种挥发性有机化合物，无色，具有强烈刺激性的气体。甲醛自20世纪90年代中期起随大量新型建筑材料、装成材料、涂料及粘结剂的使用，进人人们的生活、生产中，是室内环境的主要污染物之一，其对人体健康的影响在非工业性室内有机污染物中最为突出，引起广泛重视^[3]。甲醛对人体的毒害作用涉及多系统，多器官。急性刺激反应最常见的是眼部、呼吸道的刺激症状以及头痛，如不适、流泪、打喷嚏、咳嗽、恶心、呼吸困难^[4]。长期作用则可诱发多个系统的疾病。新的研究表明^[5]，甲醛可以引起中枢神经系统、体内酶活性的改变以及内分泌免疫系统的改变。高浓度的甲醛对于神经系统、免疫系统、肝脏都有毒害^[6]。刺激眼结膜、呼吸道粘膜而产生流泪、流涕，引起结膜炎、咽喉炎、哮喘、支气管炎和变态反应性疾病。美国加州政府已经把甲醛和苯等其他多种化合物列入具有潜在致癌性化合物的名单^[7]。

1.4 处理室内甲醛的研究进展

目前处理室内甲醛主要有五大类处理办法：机械方法，化学方法，等离子体法，催化氧化法，光催化法。

1.4.1 机械方法

机械方法主要有通风法，吸附法等。通风法是通过开窗通风换气能加强空气流动的方法来降低甲醛的含量。调查显示，有80%以上居民描述：夏季开窗时，室内甲醛污染症状减轻^[8]。门窗关闭时间越长，甲醛的浓度也就越高，当门窗关闭8小时后，甲醛浓度达到关窗之前的4-7倍^[9]。然而通风法受到通风时间，季节，天气的限制，且只能稀释甲醛，在一定程度上减轻甲醛污染，无法根绝此问题，还容易将室外污染物带入室内。吸附法是通过活性炭，沸石，分子筛等多孔性物质或者其他植物来对甲醛进行物理性吸附，然而活性炭等物质处理甲醛存在饱和吸附量和吸附剂再生的限制^[10]，植物吸附则因其处理能力有限，吸附能力有待考证，只能作为甲醛处理的辅助手段^[11]。综上所诉，机械方法因其存在各种缺陷不适于甲醛去除的推广和研究。

1.4.2 化学方法

化学方法主要通过甲醛吸收剂与甲醛发生化学反应去除甲醛。文献主要涉及的吸收剂多为亚硫酸盐，有机胺类及无机铵盐，且多负载于多孔载体^[12]，利用化学反应和物理吸附相结合的方法完成甲醛的去除。Nebeling^[13]等人利用PH值为4~5，含有NH₄SO₄2%~4%的溶液来吸收工业废气中的甲醛，来形成六甲基四胺，同时添加NH₄OH来补充溶液中NH4 和控制溶液的PH值。丁国芳^[14]以亚硫酸氢钠为、主要成分，配成甲醛挥发抑制剂，针对甲醛浸泡过的尸体标本展开实验，设实验组和对照组，实验组标本经过不同浓度的抑制剂喷洒或浸泡后经比色法等方法评定。有机胺类与甲醛的反应研究的比较多，但此方法多应用于工业废气的去除，但由于高分子有机物质本身就是污染物或含有异味，不适用于室内甲醛的处理^[15]。

1.4.3 等离子体法

等离子体法能够去除有害的气体，其主要原理是在高频放电的过程中瞬间产生高压高能量，打开某些有害气体分子的化学键，使其分解为原子或者无害分子^[16]。等离子体中含有大量高能电子，激发态离子，粒子和具有强氧化性的自由基，这些活性粒子的平均能量大于气体分子的键能，他们和有害气体分子发生频繁的触碰，打开气体分子的化学键，同时可以产生大量的自由基和强氧化性的臭氧^[17]，这些能与有害气体分子发生化学反应，并生成无害产物，达到消除污染物的目的。 

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