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摘 要

单分子磁体是作为未来高密度信息储存的最佳选择之一，其磁性主要由磁性离子与配位环境共同作用来表现的，例如磁各向异性或晶体场强弱等因素。Co(II)配合物中Co(II)的自旋量子数S高达3/2，相比于其他过渡金属能够产生较强的磁各向异性，是构筑单分子磁体的理想原料。所以本文选择Co(II)作为研究对象并改变配位环境研究其磁性变化。本文通过溶剂挥发法合成了[Co(L₁)₂]（L₁=4-硝基-2-（（E）-（丙基亚氨基）甲基）苯酚 (1)）和 [Co(L₂)₂(CH3OH)₂]（L₂=2,4-二硝基-6-（（E）-（丙基亚氨基）甲基）苯酚 (2)）两例配合物，并利用X-射线单晶衍射、X-射线粉末衍射、红外光谱和磁化率测试确定了它们的结构和研究了它们的磁性能。配合物1和2中的Co离子的配位数为4和6，配位构型为四面体和八面体。配合物1和2都表现出场诱导的单分子磁体行为，它们的有效能垒分别为42.2K和14.5K。这两个配合物不同的磁弛豫行为是由配位环境的差异引起的。

关键词：Co(II)配合物;单分子磁体;单离子磁体;磁性，配位环境

The Influence of Coordination Environment on the Magnetic Behavior of Cobalt Single-Molecule Magnets

Abstract

Single-molecule magnet is one of the best choices for high-density information storage in the future. Its magnetism is mainly determined by the interaction of magnetic ions and coordination environment, such as magnetic anisotropy or crystal field strength. The spin quantum number S of Co (II) ion is as high as 3/2. Compared with other transition metals, it can generate strong magnetic anisotropy. These factors make it an ideal raw material for constructing single-molecule magnets. Therefore, this article selects Co (II) as the research object and changes the coordination environment of products to tune their magnetic properties. In this paper, two complexes formulated as [Co (L₁) ₂] (L₁ = 4-nitro-2-((E)-(propylimino) methyl) phenol) (1) and [Co (L₂) ₂(CH₃OH) ₂] (L₂ = 2,4-dinitro-6-((E)-(propylimino) (2) were synthesized by solvent evaporation method. Furthermore, their structures and magnetic properties were studied by X-ray single crystal and powder diffraction, infrared spectroscopy and magnetic susceptibility measurements. The coordination number of Co ions in complexes 1 and 2 is 4 and 6, and the coordination configuration is tetrahedron and octahedron. Both complexes 1 and 2 exhibit field-induced single molecule magnet behavior and their effective energy barriers are 42.2 and 14.5K, respectively. The different magnetic relaxation behaviors of these two complexes are caused by the difference in coordination environment.

Keywords: Co(II) complex; single molecule magnet; single ion magnet; magnetic; coordination environment

目录

第一章 绪论 1

1.1 前言 1

1.2 单分子磁体 1

1.3 单分子磁体的表征方法 2

1.4 多核单分子磁体 4

1.5 稀土单分子磁体 5

1.6 过渡金属单离子磁体 6

1.7 Co(Ⅱ)单离子磁体 7

1.8 选题意义 9

第二章 席夫碱配合Co(II)基单离子磁体的合成 10

2.1 试剂和仪器 10

2.1.1试剂 10

2.1.2仪器 10

2.2 实验步骤 11

第三章 实验结果与讨论 12

3.1 配合物的晶体结构分析 12

3.2 配合物的粉末衍射 13

3.3 配合物的红外光谱分析 13

3.4 配合物的磁性分析 14

3.4.1 直流磁化率 14

3.4.2 交流磁化率 16

第四章 结论与展望 19

4.1结论 19

4.2展望 19

参考文献 20

致谢 24

第一章 绪论

1.1 前言

设计合成具有特定结构功能的新型分子材料是合成化学的研究热点之一。在极大的市场需求下，有着广泛用途的磁性材料^[1]成为研究重点已经是大势所趋。由于在磁体材料中，单分子磁体是真正意义上的以纳米级别呈现出来的，因此，自从第一个单分子磁体[Mn₁₂O₁₂(O₂CMe)₁₆(H₂O)₄]·2(CH₃COOH)·4H₂O^[2,3]被发现以来，其特殊的磁学性质便引起了研究者的极大兴趣。单分子磁体的合成思路一般是通过一系列化学方法，将顺磁性离子和抗磁配体组装起来。在常见磁体中（比如铁氧体、铝镍钴等合金），想要将其做到纳米级的工艺流程是非常复杂的，有时还会面临，颗粒大小不均匀，容易团聚之类的诸多问题。此时，单分子磁体的出现就显得很有必要，其优点在于有着制备方法简单、可调节性好、溶解性好、确定的结构、纳米尺寸且分布均匀、功能多样等，在光电及电磁材料、高密度信息存储、电子自旋器件和量子计算等多个领域将有广泛的运用前景^[4]，所以说近年来众多领域比如物理、化学和材料学等对单分子磁体的研究都有着非常高的期望。

1.2 单分子磁体

之所以被称为单分子磁体是由于分子间距离相对较远，导致了分子间作用力减弱，难以形成长程有序的状态。简单来说就是单分子磁体以分子为单元，且分子间没有相互作用并不能形成一个三维扩展晶格（比如金属及金属氧化物等）。每个分子作为一个磁体都是独立的且互相不会干扰。

于是人们便可以利用其纳米级别的尺寸和特别的磁学性质，用它制成非常好的磁记录材料，所以高密度信息储存和纳米级别的磁体物理学将是单分子磁体研究的主要方向^[5]。

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