论文总字数：20009字

摘 要

本文从钯催化p-CNB加氢制备p-CAN的角度出发，将聚苯乙烯-马来酸酐树脂与多种载体有效结合，采用原位聚合法制备了新型钯负载高分子聚合载体催化剂，并对所制备的催化剂进行了吗啡啉改性，用以提高催化剂性能。主要的研究内容和结论为：制备了吗啡啉改性钯负载高分子聚合大孔γ-氧化铝小球催化剂，并对其进行了活性考察。考察了载体种类、吗啡啉浓度对催化剂性能的影响。以上催化剂在反应底物与催化剂质量比为1:1时，p-CNB加氢制备p-CAN最适工艺条件为反应温度为80 ℃、氢气压力为2 MPa、转数为600 rpm和反应时间为3 h，其反应收率为86.94 %。在相同条件下重复使用十次，目的产物选择性仍维持在90 %以上，催化剂在反应过程中性能稳定。

关键词：新型钯催化剂 催化加氢 吗啡啉

Preparation of high activity hydrogenation catalyst

Abstract

P-CAN was prepared through the catalytic hydrogenation of p-CNB with Pd catalysts in this thesis. It is efficient to propose the integration between polystyrene-maleic anhydride resins with a variety of carriers. A new modified polymeric loaded Pd catalyst was prepared by in situ polymerization loaded with Pd as treated with morpholine to modify the properties of the catalysts. The main contents and conclusions were described as follow：The activity of morpholine modified palladium loaded polymeric macroporous γ-alumina pellet catalyst prepared above was discussed. The impact on catalyst performance of carrier type, morpholine concentration were investigated in this study. The optimum rection condtions with the mass ratio of 1 between the reactant and catalyst were that: the reaction temperature was 353.15K, the hydrogen pressure was 2MPa, the rpm was 600rpm, the reaction duration was 3h., with the product yield reached to 86.94 %. The product selectivity can keep more than 85% in the case of being applied for ten times.

Key Words: New Palladium catalyst；Catalytic hydrogenation；Morpholine

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 前言 1

1.2 加氢催化剂的制备方法 1

1.2.1 溶胶-凝胶法 1

1.2.2 沉淀法 1

1.2.3 超声辐射法 1

1.2.4 微乳液法 2

1.2.5 浸渍法结合湿法还原法 2

1.3 加氢催化剂的改性研究 2

1.3.1 预硫化处理 2

1.3.2 催化剂载体的改性 3

1.4 加氢催化剂的应用 3

1.4.1 烯、炔烃加氢反应 3

1.4.2 醛、酮加氢反应 4

1.4.3 重（渣）油加氢反应 4

1.4.4 制备过氧化氢 4

1.5 本课题研究的目的与意义 4

第二章 新型钯金属催化剂制备 6

2.1 引言 6

2.2 实验试剂与仪器 6

2.2.1 实验试剂 6

2.2.2 实验仪器 7

2.3 实验方法 7

2.3.1 高分子聚合物的制备 7

2.3.2 改性钯负载高分子聚合大孔γ-氧化铝小球催化剂的制备 8

第三章 催化剂催化p-CNB加氢性能 9

3.1 引言 9

3.2 实验试剂与仪器 9

3.2.1 实验试剂 9

3.2.2 实验仪器 10

3.3 实验步骤与分析方法 10

3.3.1 实验步骤 10

3.3.2 分析方法 10

3.4 催化加氢工艺考察 11

3.4.1 载体种类对催化剂性能的影响 11

3.4.2 搅拌转速对催化剂性能的影响 12

3.4.3 反应时间对催化剂性能的影响 13

3.4.4 氢气压力对催化剂活性的影响 14

3.4.5 反应温度对催化剂性能的影响 15

3.4.6 吗啡啉浓度对催化剂性能的影响 16

3.4.7 催化剂寿命考察 18

3.5 本章小结 18

第四章 结论与展望 20

4.1 结论 20

4.2 展望 20

参考文献 22

致 谢 25

第一章 文献综述

1.1 前言

加氢催化剂是一种固态的催化剂，具有活性的金属成分和载体成分是其主要的组成部分。加氢催化剂作为一种加氢技术的核心，受到人们的普遍关注。加氢反应基本包括：加氢脱氮、烯烃加氢、加氢脱硫和芳烃的饱和等，这些基础的化学反应在现代工业中运用十分广泛。近年来，化学研究者对加氢催化剂的制备方法，及改进催化剂提高催化剂的性能等方面进行了研究，取得了一定的成果^[1]。

1.2 加氢催化剂的制备方法

加氢催化剂的催化性能主要取决于它的化学组成和结构，催化剂的制备方法和制备工艺也起着重要的作用。制备加氢催化剂的方法有很多种^[2]，如下所示。

1.2.1 溶胶-凝胶法

Sol-Gel法通过将易于水解的金属化合物加入某种溶剂中，使其与水发生作用，经过水解、缩聚后，出现凝胶化现象，最后进行烘干、烧结等后处理，最后制得所需要的加氢催化制剂。黄传真^[3]等人在溶胶-凝胶法的应用中制备出纳米催化剂，该方法能够很好的控制反应所需要的温度，制得的纳米催化剂均匀性好，纯度也很高，制得的催化剂活性组分被有效，稳定性也提高了。但是Sol-Gel法存在一定的不足之处，其反应成本较高，成品易开裂等。

1.2.2 沉淀法

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