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摘 要

本文采用浸渍法制备SO₄^2-/SnO₂/Al₂O₃固体酸催化剂，并对催化剂的制备条件进行优化。研究三羟甲基丙烷和油酸的酯化反应，得到催化剂最佳制备条件：硫酸浓度为3 mol/L，浸泡时间为3 h，碳酸钙添加量为30%，焙烧温度为500℃，焙烧时间为5 h，制得的催化剂活性最强，此时三羟甲基丙烷和油酸的酯化率为89%。碳酸钙添加量为30%时，催化剂的比表面积最大，平均孔径最大，活性最强。

关键词 固体酸催化剂 酯化反应 制备条件

Preparation and application of esterification

solid acid particle catalyst

Abstract

Tinhydroxide, aluminium oxide, red clay, polyetheiene glycol, sesbania powder, calciun carbonate was the raw material for this article. The catalyst was prepared by impregnation method and was used for esterification of trimethylol propane and oleic acid. The optimum preparation conditions was investigated, Sulfuric acid concentration is 3 mol/L, the soaking time is 3 h, the roasting time is 5 h, the roasting temperature is 550 ℃. In the reaction of controlling the amount of calcium carbonate. The specific surface area and average pore diameter of different calcium carbonate content were determined. The catalyst under optimum preparation conditions was found.

KEYWORDS: Solid acid catalyst; Esterification reaction; Preparation condition

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 前言 1

1.2 固体酸催化剂的应用

1.2.1酯化反应 1

1.2.2加氢裂解反应 2

1.2.3脱水反应 2

1.2.4聚合缩合反应 2

1.2.5异构化反应............................................................................................................ 2

1.3 固体酸催化剂的分类及在酯化反应中的研究近况 2

1.3.1 固载化液体酸 3

1.3.2 负载型简单氧化物固体酸 3

1.3.3 金属盐 3

1.3.4 杂多酸 3

1.3.5固体酸超强酸 4

1.4 本课题的研究目的与意义 5

第二章 实验部分 5

2.1 实验试剂与仪器 5

2.1.1 实验试剂 5

2.1.2 实验仪器 5

2.2 实验方法 6

2.2.1催化剂的制备 6

2.2.2 催化剂的表征 7

2.2.3 反应性能测试 7

2.2.4 产物分析及方法 8

第三章 结果与讨论 8

3.1致孔剂添加量对催化剂活性的影响 8

3.1.1 反应性能表征 9

3.1.2 BET表征..............................................................................................................10

3.2浸渍时间对催化活性的影响 13

3.3浸渍浓度对催化活性的影响 14

3.4焙烧时间对催化活性的影响 15

3.5焙烧温度对催化活性的影响 15

第四章 结论与展望 16

4.1 结 论 16

4.2 展 望 16

参考文献 17

致 谢 19

第一章 文献综述

1.1前言

酯是一类重要的有机物，酯化反应是酸和醇反应生成酯的反应。工业上常用液体酸催化剂催化酯化反应，但液体酸催化剂难以与反应物分离、反应过程中会腐蚀反应容器，污染环境，反应结束后难处理。而固体酸催化剂作为环境友好型催化剂克服了这些缺点，正适合应用于酯化反应^[1]。

固体酸催化剂种类很多，制备方法也不相同，比如天然黏土催化剂的制备，用酸处理除去金属杂质离子，用氢原子代替原有的钠、钙等阳离子。半合成催化剂在分子筛催化剂上，加入高岭土和硅铝凝胶做载体制得。润载型催化剂是将H₃PO₄水溶液与硅藻土混合制得^[2]。固体酸可催化的反应种类也很多，举例如酯化反应、石油化工行业的催化裂化、加氢裂解、烷基化、氢化异构化、酰基化、脱水、氧化还原、聚合、缩合、水解和脱氢等反应^[3]。

1.2常见固体酸催化剂在反应中的应用

1.2.1酯化反应

酯化反应在现代工业生产中应用广泛，固体酸催化剂催化酯化反应具有较大的优势。阎鹏等^[4]在研究硅藻型固体酸催化剂在催化丁酸与异戊醇的酯化反应中酯化率可达97.7%，重复使用4次的酯化率基本不变。郭福海^[5]等在研究固体酸催化剂催化工业棕榈酸甲酯化反应时，测得催化剂具有较高的活性，酯化率可达98.9%，但在使用过程中仍有问题，稳定性差，容易失活。马峰^[6]在研究活性炭基固体酸在一些精细化工中的应用实验时，得到新型碳基固体酸催化剂在酯化反应中具有较大的优势，新型碳选择性高，反应结束后方便处理，且不污染环境，可循环使用。

1.2.2 加氢裂解反应

催化加氢裂解是煤液化过程中的重要反应，液体酸催化剂使用过程中腐蚀性较强，为了更好的实现催化剂的工业作用，使用固体酸催化裂解成为一个研究方向^[7]。Akito Kakuuchi等^[8]研究采用活性炭制备固体酸催化剂，用于葛亭煤的催化加裂解反应，反应结束后在反应液中检测到8种物质的含量均有明显提高，芳烃和酚类最为明显。梅丽敏^[9]等研究过微波作用下，固体酸催化剂对稻壳热解油的催化加氢，结果表明，在催化剂作用下，酮和酚的含量大大降低，同时，稻壳热解油催化后正己烷的萃取物中化合物的种类也有所增加。

1.2.3 脱水反应

固体酸催化剂催化脱水反应应用广泛。刘中民^[10]等人用分子筛催化剂，通过调节不同催化剂床层的甲醇进料量来控制甲醇脱水催化剂床层温度的分布。陈景平^[11]等研究催化六碳糖脱水生成5-羟甲基糠醛（5-HMF）的反应中，得到在最佳反应条件下该反应的产率为60.6%，将催化剂进行酸处理和碱处理可得到新的催化剂，催化效果与处理前反应效果相差不大，产率分别为63.0%和61.8%。孙鹏等^[12]为提高目标产物异山梨醇的得率，考察了多种固体酸催化剂催化山梨醇脱水的反应性能，实验结果表明：酸性较强的H₃PO₄负载Nb₂O₅制备成的催化剂比其他催化剂有更优的催化性能。当n(P)/n(Nb)为0.8时能得到100%山梨醇转化率和63%异山梨醇选择性。

1.2.4聚合缩合反应

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