论文总字数：19261字

摘 要

随着工业化的发展，我国的水污染问题日趋严重。多环芳烃（PAHs）诸如萘、菲、芘等有机化合物会随着工业、城市污水排入至水体中，继而通过外界的作用进一步转变为多环芳烃衍生物（SPAHs），毒性增强，对人和自然界中的其他生物会产生致癌、致畸、致突变的不良作用。

水滑石是有着特殊物理化学性质的新型材料。目前，制备改性水滑石的方法主要包括：共沉淀法、焙烧还原法、反相微乳法、水热法、阴离子交换法等。本课题先通过双滴法合成CuZnFeAl-LDH前驱体，然后焙烧改性制备CuZnFeAl-LDO。

表征结果显示，焙烧后水滑石变成复合金属氧化物，比表面积增大。最佳吸附剂为十二烷基硫酸钠插层改性的复合金属氧化物，最佳吸附剂的浓度为1.0 g/L，吸附平衡时间为３ｈ。对吸附剂做重复性试验，两次平衡吸附量没有太大变化，说明吸附剂可以循环使用。本实验进一步做了改性CuZnFeAI-LDO对多环芳烃的吸附热力学和动力学研究。结果表明，吸附与Lamgmuir型的拟合度更高，说明是单分子层化学吸附。吸附热力学的研究表明改性LDO对于PAHs的吸附为自发、吸热的过程。

关键词：改性CuZnFeAl-LDO PAHs 双滴法 吸附热力学 吸附动力学

ABSTRACT

With the development of industrialization, the problem of water pollution in China is becoming more and more serious. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) such as naphthalene, phenanthrene, pyrene and other organic compounds will be discharged into the water body with industrial and municipal sewage, and then further transformed into polycyclic aromatic hydrocarbon derivatives (SPAHs) by the action of the outside world And other organisms in nature will produce carcinogenic, teratogenic, mutagenic adverse effects.

Hydrotalcite is a new material with special physical and chemical properties. At present, the methods for preparing modified hydrotalcite mainly include: co-precipitation method, calcination reduction method, reverse phase microemulsion method, hydrothermal method, anion exchange method, etc. In this subject, the CuZnFeAl-LDH precursor was synthesized by the double drop method, and then the CuZnFeAl-LDO was prepared by calcination modification.

Characterization results show that after calcination, hydrotalcite becomes a composite metal oxide, and the specific surface area increases. The best adsorbent is the composite metal oxide modified by sodium dodecyl sulfate intercalation, the concentration of the best adsorbent is 1.0 g / L, and the adsorption equilibrium time is 3h. Repeated tests on the adsorbent, the two equilibrium adsorption capacity did not change much, indicating that the adsorbent can be recycled. In this experiment, the thermodynamics and kinetics of polycyclic aromatic hydrocarbon adsorption by modified CuZnFeAI-LDO were further studied. The results show that the fit of the adsorption to Lamgmuir type is higher, indicating that it is monolayer chemical adsorption. Adsorption thermodynamics studies indicate that the adsorption of PAHs by modified LDO is a spontaneous and endothermic process.

Key Words: CuZnFeAl-LDO；PAHs；Double drop method；Adsorption Thermodynamics；Adsorption kinetics

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 前言 1

1.2 水滑石材料的结构 1

1.3 LDHs的性质 2

1.3.1 LDHs的酸碱性 2

1.3.2 LDHs的可调控性 2

1.3.3 LDHs的热稳定性 3

1.3.4 LDHs的记忆效应 4

1.4 LDHs的制备方法 4

1.4.1 共沉淀法 4

1.4.2 阴离子交换法 4

1.4.3 焙烧还原法 5

1.4.4 水热处理法 5

1.4.5溶胶-凝胶法 5

1.4.6表面原位合成法 5

1.5 吸附理论 6

1.5.1Langmuir型吸附等温线 6

1.5.2 Freundlich方程式 6

1.5.3吸附热力学 6

1.6课题目的及研究内容 7

1.6.1课题目的 7

1.6.2本课题研究内容 7

第二章 实验部分 8

2.1 实验药品及仪器 8

2.2 催化剂的表征 9

2.3 催化剂的制备 9

2.3.1 水滑石前驱体的制备 9

2.3.2 水滑石前驱体的改性 9

2.3.3 产品分析 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 催化剂表征 11

3.1.1 XRD表征 11

3.1.2 SEM表征 12

3.2 吸附性能的考察 12

3.2.1 不同吸附剂对萘的移除率的影响 12

3.2.2 最佳吸附剂加入量的选择 13

3.2.3 吸附时间对多环芳烃吸附量的考察 15

3.4 吸附剂重复性考察 15

3.5 等温吸附研究 16

3.6 吸附热力学研究 17

3.7 本章小结 19

第四章 结论与展望 20

4.1 结论 20

4.2 展望 20

参考文献 22

致 谢 25

第一章 文献综述

1.1 前言

随着工业化的不断推进，我国的水资源污染现象日益严重。多环芳烃（PAHs）诸如萘、菲、芘等有机化合物会随着工业、城市污水排入至水体中，继而通过外界的作用进一步转变为SPAHs,毒性增强，对人和自然界中的其他生物产生致癌、致畸、致突变的不良作用 ^[1]。城市污水处理厂目前主要通过生物处理和化学处理的方法来处理水体中的PAHs ^[2,3]。

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