摘 要

近年来，药品及个人护理用品（Pharmaceutical and Personal Care Products , PPCPs）作为一种具有很高稳定性与累积性的微量污染物，在进入水体后对人体健康与生态环境会造成严重威胁，因此处理此类难降解的微量污染物成为一个亟需解决的重大问题，在全球范围内受到了广泛关注。

本文中以一种代表性PPCPs类污染物，即布洛芬（IBP）为目标，通过耦合非均相Fenton氧化法与超声辐射技术对其进行降解处理。本文研究了在H₂O₂-Fe的非均相Fenton体系中的IBP降解的动力学及热力学特征，即在铁粉量为0.5-2.5 g范围内测定二级反应速率常数K，在30-60℃温度范围内测定反应活化能Ea，并且对反应前后的铁粉进行了BET测试分析，研究发现在铁粉用量为2.5 g，温度为60℃时IBP的降解速率最快。同时，研究了在超声-H₂O₂-Fe非均相体系中超声功率对降解IBP效果的影响，在研究范围内发现450 W为最佳超声功率，并推导出用非均相超声-Fenton氧化法降解水中IBP的机理。

关键字：高级氧化技术；超声；零价铁；布洛芬；反应动力学

ABSTRACT

In recent years, with the pharmaceutical industry flourished, pharmaceuticals and personal care products (PPCPs), as a new type of micro-pollutants with high stability and accumulation, pose a serious threat to human health and the ecological environment after entering the water. Therefore, handling of such non-degradable micro-pollutants has become a major problem that needs to be solved, and has received global attention.

In this work, ibuprofen (IBP), as a typical PPCPs, was targeted for degradation by coupling heterogeneous Fenton oxidation process and ultrasonic irradiation techniques.

In the present study, the kinetics and thermodynamics of IBP degradation in H₂O₂-Fe heterogeneous Fenton system will be studied, the secondary reaction rate constant K is determined in the range of 0.5-2.5 g Fe powder. And the reaction activation energy Ea was measured in the temperature range of 30-60°C, and the BET test analysis was performed on the Fe powder before and after the reaction. It was found that the degradation rate of IBP was the fastest when the amount of Fe powder was 2.5 g and the temperature was 60°C. At the same time, the effect of ultrasonic power on the degradation of IBP in the ultrasound-H₂O₂-Fe heterogeneous system was studied, 450 W was found to be the best ultrasonic power within the scope of the study and the mechanism of IBP degradation in water using non-uniform ultrasonic-Fenton oxidation was proposed.

Key words: Advanced oxidation; Ultrasound radiation technology; Zero-valent iron; Ibuprofen; Kinetics

目　　录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 研究背景 1

1.1.1 我国水资源污染现状 1

1.1.2 水污染的来源与分类 1

1.1.3 PPCPs类污染物来源、特点及处理方法 2

1.2 高级氧化技术 3

1.2.1 简介及应用 3

1.2.2 分类及优缺点分析 3

1.2.3 发展方向 5

1.3 超声辐射技术 6

1.3.1简介与应用 6

1.3.2 发展前景 7

1.4 研究工作内容 7

第二章 实验部分 9

2.1 引言 9

2.2 实验试剂与仪器 9

2.2.1 实验试剂 9

2.2.1 实验仪器 10

2.3 H₂O₂-Fe非均相体系降解布洛芬的动力学研究 10

2.3.1 H₂O₂及IBP标准曲线的测定 10

2.3.2 不同温度下降解IBP实验 11

2.3.3 不同铁粉量降解IBP实验 11

2.4 超声-H₂O₂-Fe非均相体系中降解IBP的动力学 11

2.5 铁粉BET表征测试分析 12

第三章 结果与讨论 13

3.1 铁粉BET测试表征分析 13

3.2 非均相H₂O₂-Fe体系降解IBP的实验结果分析 14

3.2.1 动力学及热力学分析 14

3.2.2 降解布洛芬效果分析 21

3.3 非均相超声-H₂O₂-Fe体系降解IBP的实验结果分析 22

3.3.1 超声功率对体系里降解IBP的影响 22

3.3.2 非均相超声-H₂O₂-Fe体系与非均相H₂O₂-Fe体系的比较 23

3.4 反应机理分析 23

第四章 结论与展望 26

4.1 全文总结 26

4.2 展望 27

参考文献 28

致谢 30

第一章 绪论

1.1 研究背景

1.1.1 我国水资源污染现状

水是人类赖以生存发展不可或缺的资源，我国常年水资源总储量为2.81万亿m³，居世界第6位，而年总用水量为5500亿-5600亿m³，整体上能够满足使用需求。但是由于我国人口众多，人均水资源占有量不足2150 m³，仅为世界人均水资源占有量的1/4，位列世界110位，是联合国认定的“水资源最为紧缺”的13个国家之一^[1]。加之，近年来伴随着我国社会经济的快速发展、工业生产的扩大、人口数量的增加，从而产生的工业废水、农业废水以及生活污水大量排入我国水体中，因此使得我国水资源被严重污染，水生态环境失衡的问题日益突出。有调查表明，我国众多江河湖泊水域因污水的随意排放都受到不同程度的污染，几乎有90%以上的湖泊均呈现出富营养化状态，不仅如此，城乡饮用水也受到很大影响，近50%以上的城市饮用水达不到居民饮用水的标准，40%以上的饮用水资源不符合饮用水标准，这给我国众多城乡居民的身体健康带来了严重威胁^[2]。我国水资源污染严重主要是由于废水排放量大，我国2016年废水排放总量达到765亿吨^[3]，而且处理废水的效率很低，我国每年约有三成以上的工业废水和超过九成的生活污水未经处理直接排入江河湖泊水体中，另外农业中大量使用的化肥与农药会残留在土壤与水分中，进入自然水体，这也是造成水体污染的一个重要因素^[1]。水资源污染不仅会对人体健康造成威胁，还会影响水生态平衡，制约经济发展与社会进步，因此防治水污染迫在眉睫。

1.1.2 水污染的分类与处理

水资源污染来源十分广泛，整体上可分为来自于环境的自然污染与人为污染。随着科学技术的不断进步，人为污染成为水体污染的主要来源，其又可以分为工业废水、农业废水与生活污水。水体中的污染物主要有有机有毒物、无机有毒物、有机无毒物、无机无毒物与生物污染物等^[3]。

污染水的处理方法可以分为以下几种：

（1）物理方法：此类方法针对于悬浮污染物进行分离处理，一般的方法有过滤、筛网、沉淀、混凝等，具有安全，操作简便的特点。虽然该方法可以达到有效的分离效果，但是它并没有对水体中的污染物质进行处理，有造成二次污染的可能性，因此有一定的局限性^[4]。

（2）化学方法：此类方法不同于物理法，它可以改变水体的化学性质，运用化学反应从而降低水体污染物的有害性。常用的方法有絮凝法、酸碱中和法、氧化法、电解法等^[4]。

（3）生物法：该方法主要是利用微生物与有机污染物的共同代谢作用，即微生物能以有机物作为碳源和能源，部分分解或转化有机物，或将其完全矿物化以达到去除效果。它的特点是成本相对较低，无二次污染，且微生物具有较强的可变异性及适应性。然而，利用现有的生物处理方法，对可生化性差、相对分子质量从几千到几万的物质处理较困难^[3]。

1.1.3 PPCPs类污染物来源、特点及处理方法

在众多的水体污染物中，药品及个人护理用品（PPCPs）作为一种新兴的微量污染物对环境和人身健康造成的危害受到了越来越多的关注。PPCPs是一类数量极其庞大而且种类在不断扩大的物质群，包括各类医疗用药、洗涤剂、杀菌剂、各种抗生素等 ^[5]。我国人口众多，而且随着医药、洗化、畜牧业及水产养殖等行业的蓬勃发展，PPCPs的生产规模与使用量大幅增加，因此其在大气、土壤、水体等环境中残留量也在升高。无论是在地下水、地表水，还是饮用水中，都检测出了PPCPs类污染物。根据报道，目前在我国河流及湖泊等天然水环境中，有约158种PPCPs被调查研究，其中有高达68种抗生素在我国地表水中被检测出来^[6]。此类污染物具有较强的生物活性和极高的稳定性与累积性，这一特点就使得PPCPs类污染物进入环境后能够长期存在，不易被去除降解，并且可以随着食物链的迁移而转换，这会给人体健康与生态环境带来极大的威胁^[5]。

PPCPs可以通过多种途径进入环境中，此类污染来源主要有药物间接或直接排放、污水处理厂、垃圾填埋场、畜禽及水产养殖等^[7]。

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