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用于低温选择性催化还原NOx与NH 3的氧化锰基催化剂的综述

Chang Liu, Jian-Wen Shi lowast;, Chen Gao, Chunming Niu 可再生能源纳米材料中心，西安电气工程学院电力绝缘与电力设备国家重点实验室交通大学，西安710049
文章历史：于2016年1月24日收到

于2016年4月19日修订接受

2016年4月22日可在线

于2016年4月27日在线
关键词：选择性催化还原 低温 锰氧化物

摘要

选择性催化还原（SCR）技术已广泛用于从烟道气中去除NOx。然而，开发用于NOx的SCR的新型低温催化剂仍然是一个挑战，特别是在低于200℃的温度下。本文回顾了NH3低温SCR去氧化物的Mn催化剂的最新进展。催化剂分为单一MnOx，基于Mn的多金属氧化物，Mn基多金属氧化物和Mn基整体催化剂四大类。在单一MnOx的截面中，系统地回顾了Mn氧化态，结晶态，比表面积和形貌等几个因素对催化活性的影响。在这一节的多金属氧化物催化剂，从四个方面有意地总结了催化剂组分的各种作用，提高了脱氮效率，提高了N2选择性，提高了对SO2和H2O的耐受性，延长了操作温度窗口。此外，本节末尾突出了新出现的形态依赖性纳米催化剂。在负载金属氧化物催化剂的引入中，根据其类型，如Al2O3，TiO2，碳材料等系统分析了载体的影响。考虑到实际操作，还引入了Mn基整料催化剂，如陶瓷，金属丝 网格等。随后，讨论了低温下的NH3-SCR机理，包括E-R和L-H机理。最后提出了NOx低温SCR的观点和未来发展方向。
copy;2016 Elsevier B.V.保留所有权利

目录

1 介绍.....................................................................................................................55

2 催化剂.................................................................................................................55

2.1 单氧化锰.......................................................................................................55

2.2 多金属氧化物催化剂...................................................................................56

2.2.1 提高脱氮效率.......................................................................................56

2.2.2 提高N₂的选择性.................................................................................56

2.2.3 提高对水和二氧化硫的抵抗力..........................................................58

2.2.4 延长操作温度窗口..............................................................................59

2.2.5 形态依赖性纳米催化剂......................................................................61

2.3 负载金属氧化物催化剂............................................................................61

2.3.1 Al₂O₃作为载体..................................................................................61

2.3.2 TiO₂载体...........................................................................................62

2.3.3 碳材料为支撑...................................................................................62

2.4 单片催化剂..................................................................................................64

3 NH3-SCR低温下的机理....................................................................................64

3.1 O₂在低温SCR中的作用...........................................................................64

3.2 催化剂对NO的吸附.................................................................................64

3.3 催化剂上NH 3的活化..............................................................................65

3.4 MnOx基催化剂在低温下的NH3-SCR机制.............................................65

3.4.1 Eley Rideal（E-R）机制....................................................................65

3.4.2 Langmuir-H inshelwood（L-H）机制................................................66

1. 结论 .....................................................................................................................67
   致 谢......................................................................................................................68
   参考文献................................................................................................................68

介绍

一氧化氮（NOx，包括NO和NO2）是主要的空气污染物之一。 造成严重的环境问题，包括酸雨，光化学烟雾，臭氧消耗和温室效应。 NOx排放促进二次气溶胶和细颗粒如PM 2.5的形成。 氮氧化物排放的主要来源是固定油和燃煤炉和柴油发动机。 尽管全球在排放氮排放方面的努力越来越大，但仍处于上升趋势，每年将有数千万吨的氮氧化物排放到大气中。

燃烧控制和后燃烧处理是为NOx排放而开发的两种方法。通过改变燃料再燃烧，烟道气再循环（FGR）和低NOx燃烧器的燃烧条件，可以有效地减少燃烧期间产生的NOx的量。在后燃烧技术中，NH3作为还原剂的选择性催化还原（SCR）已经被证明是最有效和适应于世界范围内用于处理固定油和燃煤发电厂烟道气的优选方法。 NH3-SCR是NH3反应的过程选择性地与催化剂表面上的NOx产生N2和H 2O而不消耗过量的氧气[1]。除了NH3之外，尿素是选择用于处理来自移动源的NOx排放的还原剂，例如柴油动力车和卡车由于其紧凑的性质[2-4]。除了NOx之外，即使在脱硫和静电粉尘沉淀之后，烟气也含有大量的二氧化硫（SO2），水蒸汽（H2O）和细粉尘[5,6]。目前，由WO3或MoO3改性的TiO 2支持的V2O5是工业中普遍使用的SCR催化剂[1]。该催化剂的最佳工作温度范围为300-400℃。不需要外部加热来满足这种温度条件，催化剂必须在颗粒收集器和脱硫装置之前安装在上游[7,8]。由于该上游设备的结果，催化剂由于催化剂表面上的颗粒物积聚和硫化学毒物而易于失活。可以使用两种方法来解决这些问题。一个是将催化剂安装在颗粒收集器和脱硫装置的下游，这需要额外的热源来加热烟道气。二是开发可以很好地工作的新型低温催化剂（LTC）如250°C甚至更低的温度。很明显，后者是经济学的首选。

迄今为止，全球开展了许多研究开发低温NH3-SCR催化剂，并取得很大进展[9,10]。 基于活性成分，SCR催化剂可分为贵金属（Pt，Pd，Ag等）催化剂，过渡金属（Mn，Fe，V，Cu，Cr，Co等）氧化物催化剂和 过渡金属离子（特别是Cu和Fe）交换的沸石催化剂。 贵金属在低温下具有优异的催化活性[11]，但是它们的成本太高，操作窗口窄，对SO2敏感。 因此，大力发展的过渡金属氧化物催化剂已取得重大进展[12-15]

在过渡金属氧化物催化剂中，基于锰氧化物（Mn基）催化剂，例如纯纳米MnOx，Mn基金属氧化物混合物，包括MnO x CeO _2，MnO x FeO x等，以及负载在各种载体上的MnO x，包括Al ₂ O ₃，TiO ₂ ，碳材料，陶瓷整料等已经显示出优异的低温SCR活性。尽管有关材料广泛报道和LTC催化剂的详细的SCR反应机理，但没有关于Mn基催化剂的综述文章。

Li et al重点研究了基于Mn的金属氧化物和Fe，Cu交换沸石催化剂的SCR性能[12]。 Shan和Song最近的一篇综述[13]总结了低温SCR的催化剂，大部分评论用于支持碳的V₂O₅和含Cu小孔沸石。Fu等人的综述[14]重点介绍了负载型MnOx催化剂上NOx还原的反应机理和动力学。

在本文中，我们重点介绍了基于Mn的SCR催化剂，试图提供最新发展的进展。催化剂由MnOx单催化剂，Mn基多金属氧化物混合催化剂，Mn系负载型催化剂和Mn系单体催化剂组成。已经特别注意澄清催化剂中各成分所起的各种作用，这对于了解和了解催化剂性能有一个新颖的观点。还讨论了Mn基催化剂的反应机理和低温NH3-SCR催化剂的未来发展方向。

2催化剂

2.1 单氧化锰

MnOx已被证明在低温下具有非常好的脱NOx潜能。影响MnOx催化活性的主要因素是Mn氧化态，结晶度，比表面积及其形态[16-22]。所有这些因素在一定程度上与性能相关。Mn是多价元素。它形成几种稳定的氧化物。Kapteijn等人[23]报道了Mn氧化物的SCR活性 MnO₂gt; Mn₅O₈gt; Mn₂O<s

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