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摘 要

近些年来，介孔材料由于其具有可调和的孔隙直径，有序的孔结构，很大的表面积以及在诸多领域的潜在应用而极大地引起了包括化学家和材料学家的广泛关注。在新型M41S材料家族成员中，立方型MCM-48呈现出一种对映体分离的三维孔道系统。凭借其结构特性，MCM-48可以成为很好的催化剂，催化剂支持物，传感器，吸附剂和极佳的先进纳米材料化学合成的无机模板。本文采用水热合成法合成了HM/MCM-48复合分子筛。以TEOS(正硅酸乙酯)为硅源、NaAlO₂为铝源，在HM微孔分子筛表面附晶生长出MCM-48分子筛的结构。通过X射线衍射分析(XRD)、N₂吸附脱附分析和2,4-二甲基喹啉红外吸附脱附分析(2,4-DMQ-FTIR)、扫描电镜分析(SEM)等表征。结果表明HM表面已成功生长出MCM-48介孔分子筛的结构，且MCM-48的介孔结构仍然保持完好。

以甲苯和叔丁醇的液相烷基化反应合成对叔丁基甲苯考察催化剂的催化性能。结果表明，HM/Al-MCM48-4复合分子筛显示出良好的催化活性。通过考察催化剂反应条件，最终确定最适宜的反应条件为活化温度523K，反应温度453K，反应时间5h，甲苯、叔丁醇、正己烷摩尔比为1:2:3时，初始压力1.0MPa，甲苯与催化剂质量比为5，溶剂与甲苯摩尔比为3时，甲苯的转化率为41.39%，对叔丁基甲苯的选择性为77.58%。

关键词：HM MCM-48 甲苯 烷基化反应 对叔丁基甲苯

HM/MCM-48 composite molecular sieves synthesis and

performance research

Abstract

In recent years, mesoporous materials have attracted the interest due to its tunable pore diameter, ordered pore structure array, large surface area and potential application in a wide variety of fields. Among the members of this novel M41S family, cubic MCM-48 phase exhibits a structure consisting of an enantiomeric pair of separate three-dimensional channel systems which can be found to be a more potent and interesting candidate as catalyst, catalyst support, sensor, adsorbent and an excellent inorganic template for the synthesis of advanced nanostructures. In this article, HM/MCM-48 composite molecular sieve was synthesized by hydrothermal synthesis.. The structure of MCM-48 molecular sieve was grown on the surface of HM microporous zeolite with TEOS as the source and NaAlO₂ as the source of all. The characterization of X ray diffraction(XRD), N₂ adsorption desorption analysis and 2,4-DMQ-FTIR, scanning electron microscopic analysis(SEM) were analyzed.. The results show that the structure of MCM-48 mesoporous molecular sieve is successfully grown on the surface of HM, and the mesoporous structure of MCM-48 is still intact.

Then, the catalytic performance was investigated in alkylation of toluene and tert-butyl alcohol in a stainless batch reactor. Studies have shown that a certain temperature catalytic alkylation reaction of toluene, and showed good catalytic activity. Conversion of toluene 41.39% and selectivity of p-tert-butyltoluene 77.58% with the reaction temperature at 453K, n(toluene):n(tert-butanol):n(hexane)=1:2:3, m(toluene):m(catalyst)=5, initial pressure is 1 MPa and reaction time is 5h, as the catalyst were calcined at 523K.

Keywords：HM；MCM-48；Toluene；Alkylation reaction；Para-tert-butyltoluene

目 录

摘 要 Ⅰ

Abstract Ⅱ

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 MCM-48分子筛简介 2

1.3 复合分子筛的合成方法 3

1.3.1 原位合成法 3

1.3.2 后合成法 3

1.3.3 孔壁晶化法 4

1.3.4 纳米组装法 4

1.4 HM/MCM-48的合成方法 5

1.5 复合分子筛的应用 5

第二章 实验方法 7

2.1 实验内容 7

2.1.1 Al-M48制备 7

2.1.2 HM/Al-M48的制备 7

2.2 催化剂表征 8

2.2.1 XRD 8

2.2.2 液氮吸附测试 8

2.2.3 NH₃-TPD 8

2.2.4 SEM 8

2.2.5 TEM 8

2.3 甲苯与叔丁醇的烷基化反应 9

2.3.1 反应历程 9

2.3.2 实验仪器及其装置图 10

2.3.3 实验原料及其物化数据 11

2.3.4 实验步骤 11

2.3.5 分析方法 12

第三章 复合分子筛催化剂上甲苯的叔丁基化反应 13

3.1 前言 13

3.2 结果和讨论 13

3.2.1 催化剂表征 13

3.2.2 不同催化剂的催化性能 19

3.2.3 反应条件的影响 20

第四章 结论与展望 26

4.1 结论 26

4.2 展望 26

参考文献 27

致 谢 29

第一章 文献综述

1.1 引言

新催化材料是创造新催化剂和开发新工艺的基础，新催化材料的探索研究是寻求石油化工新技术生长点必不可少的途径，新催化材料的开拓是发明创造新催化剂的源泉之一。

分子筛作为一种重要的无机材料，由于具有比表面积大、水热稳定性好、微孔丰富均一、表面性质可调等特性，被广泛地用作催化剂、吸附剂、离子交换剂和新型功能材料。国际纯粹与应用化学协会(IUPAC)定义，按照孔径大小，多孔材料分为3类：微孔(lt;2nm)、介孔(2-50nm)和大孔(gt;50nm)^[1]。

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