论文总字数：19318字

摘 要

Abstract II

第一章 文献综述 1

1 .1研究背景 1

1.2 一氧化碳变换工艺简介 1

1.2.1 反应机理 1

1.2.2 工艺流程 1

1.3 催化剂 3

1.3.1 中（高）温变换催化剂 3

1.3.2 低温变换催化剂 4

1.3.3 耐硫变换催化剂 4

1.4 一氧化碳变换工艺条件 4

1.4.1 温度 4

1.4.2 汽气比 5

1.4.3 压力 5

第二章 一氧化碳变换工艺概述 6

2.1 工艺简介 6

2.1.1 工艺概述 6

2.1.2 工艺方案 6

2.1.3 原料气规格以及产物要求 6

2.2 工艺流程描述 7

2.2.1变换反应工段 7

2.2.2 工艺气提纯工段 7

第三章 流程模拟及物料衡算 9

3.1 物料输入及方程选择 9

3.2 反应方程输入 10

3.3 建立流程模拟 11

3.3.1 前段流程 12

3.3.2 后段流程 15

3.4 物料衡算 20

第四章 设备设计及选型 22

4.1 换热器选型 22

4.2 闪蒸罐选型 25

4.2.1综述 25

4.2.2高度 25

参考文献 28

致谢 30

100kT/a一氧化碳变换工艺的工艺设计

摘要

一氧化碳变换是氨合成工艺中不可或缺的净化和造气过程。同时，随着现代煤化工产业的发展，一氧化碳变换逐渐成为现代煤化工产业中的重要组成部分。本文据此设计了一套年产10万吨的一氧化碳变化工艺系统，并利用Aspen Plus工程软件模拟反应及分离流程，使产品工艺气中的CO含量低于0.2%并且H₂达到规定产量。本设计主要包括各选定设备工艺参数以及计算其尺寸和规格；然后通过使用Exchanger Design and Rating软件对工艺流程中换热器进行详细的核算，得到换热器具体的数据参数、装配图以及布管图；最后根据设计规范绘制工艺流程图和设备布置图。

关键词：一氧化碳变换 工艺设计 Aspen Plus 模拟计算

Design of 100kT / a carbon monoxide conversion process

Abstract

Carbon monoxide conversion is an indispensable purification and gasification processes in ammonia synthesis process. Meanwhile, with the development of modern coal chemical industry, carbon monoxide conversion gradually becomes an important component in modern coal chemical industry. According to this paper, we design a set of 100,000 tons of Carbon Monoxide Conversion Systems, and the use of Aspen Plus software simulation reaction engineering and separation processes, producting process gas CO content less than 0.2% and H2 reaches a predetermined yield. The design includes all the selected device parameters and calculate the dimensions and specifications; then by using Exchanger Design and Rating software for process heat in a detailed accounting of the heat exchanger to give three specific data parameters, assembly drawings and piping diagram; flow chart drawn last and equipment layout according to design specifications.

Key words: Carbon monoxide conversion; technological design; Aspen Plus; Simulation

第一章 文献综述

1 .1研究背景

一氧化碳变换反应在众多工业领域有着广泛的应用。在合成氨工艺中序，粗原料气中含有大量的C，其中，一氧化碳可使合成氨催化剂中毒，降低反应转化率，一氧化碳变换反应可将一氧化碳转化为二氧化碳（易于清除）和氢气（反应原料），故该反应式不仅在合成氨工艺中起到重要的净化作用，同时也是为该工艺提供反应气体。在煤化工中，煤是其中的原料，经化学方法可将煤炭转化为液体、气体以及固体产品或固体半成品，再进一步加工成一系列的石油燃料或化工产品。目前煤化工产业逐渐从以焦炭、电石、合成氨为主的传统煤化工产业向煤制氢、煤制天然气、煤制油、煤制甲醇及下游产品等现代煤化工产业转变，因此一氧化碳变换逐步成为其中的重要工序之一。在未来，效率高、能耗低的变换工艺将是发展方向，同时，开发在低温情况下具有高活性和稳定性的变换催化剂也将同样重要^[1]。

1.2 一氧化碳变换工艺简介

1.2.1 反应机理

(1)一氧化碳变换反应的反应机理是：水蒸气分子首先被催化剂的活性表面吸附，随后分解成氢与吸附态氧，并在催化剂表面生成氧原子吸附层。当一氧化碳撞击到氧原子吸附层时，即被氧化为二氧化碳，并离开催化剂表面，所生成的氢也进入气相。然后催化剂再次与水蒸气分子作用，形成连续^[2]。反应方程式为：

CO H₂O ↔ CO₂ H₂ ΔH₂₉₈ = -41.2kJ/mol

这是一个可逆、放热、等体积有催化剂参与的反应。对于该反应方程式，已有大量的文献和研究对其进行过表述^[3]。

1.2.2 工艺流程

设置变换工艺流程，主要依据原料气中一氧化碳的含量、含湿度和温度以及后序脱出残余的一氧化碳的含量来确定。

一氧化碳变换工艺流程主要有：

（1）中变—低变串联流程：采用此流程时，一般与甲烷化方法配合。工艺指标为：入中变炉温度320℃左右，热点温度460℃左右，出中变炉温度400℃左右；入低变炉温度200℃左右, 出低变炉温度240℃左右；中变炉出口CO含量gt; 5%，低变炉出口CO含量在1.2% 左右^[4]，此工艺增加了原料气中的有效成分。降低了合成氨半水煤气的消耗量，提升了氨产量，使得生产能力极大提高。同时，由于降低了变换气中CO的含量，减轻了铜洗的负荷，可以减少精炼工段的再生气放空量，也减少了铜液循环量，使得设备利用率提高，降低电耗，节约能源^[5]。

（2）多段中变流程：采用此流程时，后序使用铜氨液吸收法清除一氧化碳，该法变换气中一氧化碳含量可以较高，故可不设低温变换。多段中温变换多为小型合成氨厂所使用，他们常以固体燃料气化制原料气。变换炉分为三段，段间冷却采用蒸汽间接换热和原料气冷激，同时将饱和蒸汽加热成过热蒸汽的方法。一氧化碳含量约为30%左右的半水煤气,进入饱和塔前，加压至0.7~1.2MPa，在塔内与130~140℃的热水逆流接触，在加热气体的同时为气体增湿。然后在混合器中按照一定比例与温度为300~350℃过热蒸汽混合，混合气中约25%~30%的气体作为冷激气体，不进行热交换。其余气体经过热交换器预热至380℃进入变换炉。经第一段变换反应后温度升至480~500℃，冷激的气体后依次通过第二、第三段，离开变换炉时气体的温度为400~410℃，一氧化碳有高达的变换率﹑残余约为3%左右的一氧化碳。变换器通过热交换的方式加热原料气，再通过第一水加热器为热水加热，然后气体进入热水塔进行进一步的冷却﹑减湿，最终温度降至100~110℃，此时气体进入第二水加热器，在其中进一步回收余热，并使温度降至70~80℃，最后经过冷凝塔冷却至常温并返回压缩机加压^[6]。以煤为原料的中、大型合成氨厂，在中变催化剂段间常采用将软水喷入填料层蒸发吸热的方式进行冷却，这种方法不仅可以降低气体温度，也可以增加气体的水蒸气含量，有利于提高一氧化碳的最终变换率，并且节省能量。

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