论文总字数：18307字

摘 要

我国大气污染形势十分严峻，迫切需要开发高效的大气污染治理技术。工业尾气中的固体颗粒物、氮氧化物(NOx)、硫氧化物(SOx)和挥发性有机化合物(VOCs)等是造成大气污染的主要原因，目前工业尾气净化过程中通常采用相对独立的单元操作进行除尘和气体污染物的脱除，净化工艺流程长，能耗高，设备投资大。如果将除尘和脱除气体污染物耦合在一个单元操作内制得催化膜，将简化尾气净化工艺流程，提高尾气净化效率，对大气污染治理有着重要的意义。本文面向工业尾气净化的需求，制备催化膜用于NOx的脱除。通过两步无模板法在液相中合成了长度约为1μm，直径约为50nm的CuO纳米结构作为NOx选择性催化还原的催化活性组分；通过负压抽吸法将CuO纳米结构负载到SiC支撑体表面及孔道内，CuO负载量为0.011g(0.32 wt%)；催化膜对NO具有良好的降解性能，当进口NO浓度为109 ppm，停留时间为1.2 s时，在195 ℃下NO转化率达到92.66%。

关键词：工业尾气 脱硝 SCR 催化膜 氧化铜

Preparation of CuO Catalytic membrane and evaluation of NOx removal performance

Abstract

The situation of atmospheric pollution is very serious which demand to develop an efficient air pollution control technology. Solid particles, nitrogen oxides (NOx), sulfur oxides (SOx), and volatile organic compounds (VOCs) in industrial exhaust gases are the major causes of atmospheric pollution. In the current process of industrial exhaust gas purification, relatively independent units operations are currently used to remove dust and gas pollutants, which leads to long purification process, high energy consumption, and large investment in equipment. If the process of dust removal and gas pollutants removal are coupled in a unit operation to obtain a catalytic membrane, the process of exhaust gas purification will be simplified, and the efficiency of gas purification will be enhance, which is of great significance to air pollution control. This article aims at the demand of industrial exhaust gas purification, prepared the catalytic membranes for the NOx removal. CuO nanostructures, as the catalytically active component of NOx selective catalytic reduction, with a length of about 1μm and a diameter of about 50nm were synthesized in the liquid phase by a two-step template-free process; and the CuO nanostructures were loaded in the pore channel and surface of the SiC support by vacuum suction. The CuO loading was 0.011 g (0.32 wt%); The catalytic membrane has good degradation performance, when NO concentration is 109 ppm and the residence time is 1.2 s, NO conversion ratio is 92.66% at 195 ℃.

Key words: Industrial exhaust gas; NOx removal; SCR; Catalytic membrane; CuO

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 前言 1

1.2 大气污染现状及治理技术 1

1.2.1 大气污染物种类、来源及其危害 1

1.2.2 工业尾气处理技术 2

1.3 催化膜研究进展 3

1.3.1 催化膜简介 4

1.3.2 催化膜研究现状 4

1.3.3 催化膜制备条件 5

1.4 常用高温气体过滤材料 5

1.4.1 多孔金属过滤材料 5

1.4.2 多孔陶瓷膜过滤材料 6

1.5 脱硝催化剂研究进展 6

1.5.1 催化剂载体 6

1.5.2 催化剂活性组分 7

1.6 本文研究目的及方法 7

第二章 实验部分 9

2.1 实验试剂及仪器 9

2.1.1 实验试剂 9

2.1.2 主要仪器 9

2.2 支撑体及催化剂的制备 9

2.2.1 支撑体的制备 9

2.2.2 氧化铜纳米结构的制备 10

2.3 催化膜的制备 10

2.3.1 浸渍法 10

2.3.2 负压抽吸法 10

2.4 催化膜选择性催化降解NOx 11

2.5 分析与表征 11

第三章 结果与讨论 12

3.1 催化剂的表征 12

3.2 催化剂负载情况表征 13

3.3 催化膜催化性能评价 15

第四章 结论与展望 17

4.1 实验结论 17

4.2 展望 17

参考文献 18

致谢 21

第一章 文献综述

1.1 前言

近年来工业带动我国经济又好又快发展的同时也带来了严峻的大气污染问题，大气污染主要来源于工业尾气和生活废气，其中工业尾气排放是造成大气污染的主要原因之一，工业尾气中的固体颗粒物、氮氧化物(NOx)、硫氧化物(SOx)和挥发性有机化合物(VOCs)等污染物在带来一系列环境问题的同时，也在严重危害着人类的健康^[1]。中共十九大报告中明确指出，我国要着力解决环境问题，大力开展大气污染防治行动，加强生态环境保护，因此开发出对工业尾气中污染物的高效治理技术对加快生态文明建设具有重要的意义。工业尾气净化通常包括除尘和气体污染物的治理，在除尘操作中，陶瓷膜过滤相比于湿法除尘、静电除尘、旋风分离等技术具有除尘效率高，使用寿命长等优点，因此被认为是极具发展前景的除尘技术^[2]。此外，工业尾气净化还包括脱硝、脱硫和除VOCs等操作，目前工业尾气净化过程中，这些单元操作相对独立，这使得尾气净化工艺流程增长，能耗和设备占地较大，投资运行成本增加^[3]。如果将除尘和脱除气体污染物耦合在一个单元操作中同时进行，将极大简化尾气净化工业流程，对大气污染治理具有重要的意义。

1.2 大气污染现状及治理技术

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