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摘 要

g-C₂N是一种新型的类石墨烯的碳氮化合物，从光解水制氢的技术发展层面上来说，研究g-C₂N作为催化剂是非常具有意义的。然而前人研究的多为g-C₂N的电子结构与其他物理性质，应变对能带结构的调控方面的研究仍较少。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，通过改变加载方向上的晶格常数实现加压的过程，考察施加应变后g-C₂N的能带结构，得出一定范围内0.98-1.02（ε=a/a₀），单层g-C₂N薄膜的直接带隙性质并未改变；在分别施加压缩和拉伸应变时，随着应变的增加带隙的变化均呈现单调递减，而且，在施加压缩应变时，带隙随应变基本呈现线性变化，而在施加拉伸应变时，带隙的变化呈现小幅度的非线性。除此之外，一般来说，薄膜材料的原子堆垛方式和层数决定着该材料的能级结构，故根据应变对g-C₂N能带结构的调控规律推测、分析，g-C₂N最适宜的堆垛方式是AB堆垛，而其AB堆叠又分五个结构，其中以苯环处于正对N原子围成的孔洞中心的结构能量最小，结构最稳定。

关键词：g-C₂N 应变 能带调控 堆垛方式

Study on the regulation of strain on g-C₂N energy band structure

ABSTRACT

g-C₂N is a new type of graphene-like carbonitride compound. From the perspective of the development of photohydrogenation technology, it is of great significance to study g-C₂N as a catalyst. However, most of the previous studies are on the electronic structure and other physical properties of g-C₂N, and there are still few studies on the regulation of strain on the energy band structure.In this paper, first-principles calculations based on the density functional theory are used to realize the process of pressurization by changing the lattice constant in the loading direction. The energy band structure of g-C₂N after the strain is applied is investigated, and a range of 0.98-1.02 is obtained ( For ε=a/a0), the direct bandgap properties of single-layer g-C₂N thin film do not change. When compressive and tensile strains are applied, the change of band gap monotonously decreases with increasing strain, and when compressing the strain, the bandgap basically changes linearly with the strain, and when the tensile strain is applied, the change of the bandgap exhibits a small non-linearity.In addition to that, in general, the layer number of atomic stacking method of thin film materials and determine the level of the material structure, therefore, according to the strain g - C₂N band structure control law of speculation and analysis of g - is the most appropriate way of stacking C₂N AB stacking, and its AB stack is divided into five structure, in which benzene ring in the right N atoms into the center of the hole structure of minimum energy, the most stable structure.

Key words: g - C₂N；strain；band control；stacking method

目录

第一章 绪论 1

1.1 研究背景 1

1.1.1 氢能源与光解水技术 1

1.1.2 应变对半导体材料能带结构的调控 2

1.2 g-C₂N概述 3

1.2.1 类石墨烯碳氮化合物 3

1.2.2 C₂N的研究现状及进展 4

1.2.3 研究目的 5

第二章 理论基础与软件 6

2.1 理论基础 6

2.1.1 第一性原理 6

2.1.2 密度泛函理论 7

2.1.3 赝势法 7

2.2 计算工具 8

2.2.1 Materials Studio 8

2.2.2 VASP 8

2.2.3 Origin 9

第三章 g-C₂N的结构 10

3.1 计算方案 10

3.2 g-C₂N的结构与优化 10

3.3 g-C₂N的电子性质 11

3.3.1 g-C₂N的能带结构 11

3.3.2 g-C₂N的态密度 12

3.3.3 g-C₂N的电荷分布 13

3.3.4 本章小结 14

第四章 应变对g-C₂N能带结构的调控 15

4.1. 应变与g-C₂N能带结构的关系 15

4.2. 本章小结 17

第五章 g-C₂N堆垛方式的猜测 18

5.1. g-C₂N的堆垛方式 18

5.2. 本章小结 20

第六章 总结 21

参考文献 23

致谢 25

第一章 绪论

由于人们的过度开采，化石能源即将枯竭，氢能源的使用，既能保存化石能源，也可以减少化石能源对环境的破坏。光催化制氢技术利用太阳光实现氢能源生产，降低了制氢成本，成为了当前获取氢能源的主要方法，其关键就是设计具有合适直接带隙的半导体材料。本章主要介绍了研究较多的半导体材料如石墨烯，氧化锌，二硫化钼等，以及C₂N的研究现状，从而引出本论文研究的目的以及具体内容。

• 1. 研究背景

1.1.1 氢能源与光解水技术

氢能源是一种公认的无污染清洁能源，其密度小，导热性好，燃烧性能优异，而且损耗少，运输方便，利用形式多变，是理想的化石能源替代品。目前，氢能已经在发动机、燃料、电池等方面得到了应用，然而制氢所需的巨大常规能源限制了氢能的推广。光解水制氢技术的诞生，最初是因为研究者^[1]发现电极光可以借助TiO₂单晶的催化分解水从而产生氢气。

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