论文总字数：28631字

摘 要

选择性催化还原脱硝（SCR）法，是指在一定温度和催化剂作用下，利用氨气等还原剂选择性地将氮氧化物还原为氮气。由于SCR技术具有反应温度较低，脱硝率高，运行可靠，二次污染小等优点，应用十分广泛。催化剂是烟气脱硝的核心部分，其质量和性能直接决定了烟气脱硝效率的高低，脱硝催化剂的投资通常占整个脱硝投资的40%-60%，脱硝催化剂的成本制约着SCR技术的成本。脱硝催化剂主要以二氧化钛为载体，低成本高活性二氧化钛的国产化可大大降低SCR技术的成本。然而，采用不同的钛源试剂，通过sol-gel法合成的纳米二氧化钛形貌和催化性能各异，本论文系统探讨不同钛源对sol-gel法合成纳米二氧化钛形貌和催化性能的影响，找出性价比最高的钛源，为纳米二氧化钛的国产化做出贡献。

本论文以钛酸四丁酯、钛酸异丙酯、钛酸四乙酯、四氯化钛、硫酸钛和硫酸氧钛为钛源，采取优化的溶胶凝胶实验方法制备了二氧化钛催化剂，测试它们的脱硝催化活性（测试条件为：600ppmNO、600ppmNH₃、6%O₂、N₂为载气，气体总流速为1350ml/min，空速为80000h^-1，催化剂用量为1mL），并进行XRD和BET表征，结果发现：以硫酸氧钛为钛源制得的二氧化钛催化剂脱硝催化活性最高，最高达到了78.67％，该催化剂为锐钛矿晶型，比表面积最大，达到了179.46m²/g。且以硫酸氧钛为钛源较为经济，其性价比最高。

关键词：SCR脱硝 溶胶凝胶 钛源 二氧化钛

The effect of titanium source on the morphology and catalytic properties of TiO₂ catalyst by sol-gel

Abstract

Selective catalytic reduction (SCR) denitration, means in a condition of a temperature and catalysts, using a reducing agent such as NH₃ selectively reducing NO_x to nitrogen. Because of the advantages of low reaction temperature, high denitrification rate, reliable operation, and small secondary pollution, SCR technology is widely used. The catalyst is a core part of the SCR technology, its quality and performance will determine the efficiency of flue gas denitrification，and catalyst’s investment cost is usually 40%-60% of the SCR’s total investment cost. The cost of catalyst restricts the cost of SCR technology. Denitration catalysts mainly use TiO₂ as a carrier, low-cost and active TiO₂’s localization can greatly reduce the cost of SCR technology. However, the TiO₂ catalysts which use sources of titanium by sol-gel have different catalytic properties and morphologies. This paper systematically investigates the effects of different sources of titanium on morphology and catalytic properties of TiO₂ catalysts by sol-gel method. This paper tries to find the most cost-effective source of titanium and contribute to the localization of the titanium dioxide.

This paper uses tetrabutyl titanate, tetraisopropyl titanate, tetraethyl titanate, titanium tetrachloride, titanyl sulfate and titanium sulfate as sources of titanium by improved sol-gel method to prepare TiO₂ catalyst. Then this paper tests the denitrification performance of TiO₂ catalyst (Test conditions: 600ppmNO, 600ppmNH₃, 6% O₂, N₂ as the carrier gas, the total gas flow rate of 1350ml / min, a space velocity of 80000h^-1, 1mL catalyst). This paper characterizes the TiO₂ catalyst by the X-ray diffraction (XRD) and BET method. The results show that TiO₂ catalyst which use titanyl sulfate as sources of titanium has the best denitrification performance, peaked at 78.67%, the catalyst is anatase and it has the largest surface area, reaching 179.46m²/g. What’s more, using titanyl sulfate as the source of titanium is economic, and it has the highest cost performance.

Keyword: SCR; sol-gel; titanium source; titanium dioxide

目录

摘要 I

Abstract II

目录 IV

第一章 绪论 1

1.1 课题研究背景 1

1.2 SCR脱硝技术 1

1.2.1 SCR脱硝技术简介 1

1.2.2 SCR烟气脱硝机理 2

1.3 SCR脱硝催化剂的研究进展 2

1.3.1 钒钛催化剂 3

1.3.2 贵金属催化剂 4

1.3.3 金属氧化物催化剂 5

1.3.4 沸石分子筛型催化剂 5

1.4 二氧化钛 6

1.4.1 二氧化钛简介 6

1.4.2 溶胶凝胶法合成二氧化钛 7

1.4.3 液相沉淀法合成二氧化钛： 8

1.4.4 水热法合成二氧化钛 8

1.4.5 微乳液法合成二氧化钛 9

1.5 不同钛源溶胶-凝胶法制二氧化钛 10

1.5.1 以钛酸四丁酯为钛源 10

1.5.2以硫酸钛为钛源 11

1.5.3 以四氯化钛为钛源 11

1.5.4 以硫酸氧钛为钛源 11

1.6 我国脱硝二氧化钛市场存在的问题以及展望 11

第二章 实验内容与方案 13

2.1 主要试剂和药品 13

2.2 实验方案 14

2.2.1 实验方案拟定 14

2.2.2 锻烧方法 14

2.2.3 选用该方案的原因 15

2.3 样品制备 15

2.3.1 以钛酸四丁酯、钛酸异丙酯、钛酸四乙酯为原料 15

2.3.2 以四氯化钛为原料 15

2.3.3 以硫酸氧钛为原料 16

2.3.4 以硫酸钛为原料 16

2.4 催化剂脱硝率的测试 16

2.4.1 实验装置 16

2.4.2 实验步骤 17

2.5 催化剂表征分析 18

2.5.1 X射线衍射物相分析 18

2.5.2 样品比表面积测试 18

第三章 实验结果分析 19

3.1 脱硝催化活性结果分析 19

3.2 XRD表征分析 21

3.3 BET表面积表征结果分析 23

3.4 经济性分析 24

本论文用钛源试剂的价格除以钛源试剂中钛元素的质量，粗略对各个钛源合成二氧化钛进行经济性分析： 24

第四章 结论与展望 26

4.1 结论 26

4.2 展望 26

参考文献 27

致谢 30

第一章 绪论

1.1 课题研究背景

自改革开放以来，我国工业发展迅速，但与之相伴而来的环境问题也十分严峻。有报告显示，中国最大的500个城市中，只有不到百分之一的城市达到了世界卫生组织推荐的空气质量标准，更加触目惊心的是，世界上污染最严重的10个城市有7个在中国。2013年，“雾霾”成为年度关键词，也成为了南京市民的一大心病，雾霾主要由氮氧化物、二氧化硫以及可吸入颗粒物这三项组成。

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