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摘 要

本文采用镓铟锡三元合金（Galinstan）、石墨烯作为导热填料，聚氨酯为基体，制备一种柔性导热材料。主要研究了三相配比、液态金属/石墨烯的配比和填充量等因素对柔性复合材料的内在结构和热导率的影响，旨在使降低液态金属和石墨烯的填充量来实现材料高的热导率。结果表明液态金属作为一种导热填料，直接填充在柔性聚合物中时，会有难以均匀分散且容易溢出的问题，所以利用液态金属液滴稳定技术，制成均匀分散的液态金属复合材料，将极大提高柔性材料的导热性能。

关键词:液态金属 石墨烯 导热填料 聚氨酯 柔性复合材料

Preparation and characterization of liquid metal / graphene / Polyurethane Composites

Abstract

In this paper, a kind of flexible thermal conductive material is prepared by using Galinstan and graphene as thermal conductive filler and polyurethane as matrix. The effects of three phase ratio, liquid metal/graphene ratio and filling amount on the internal structure and thermal conductivity of flexible composite materials were studied, aiming to reduce the filling amount of liquid metal and graphene to achieve high thermal conductivity of the materials.The results show that liquid metal, as a kind of heat conducting filler, can not disperse uniformly and overflow easily when it is directly filled in flexible polymer. Therefore, the heat conducting performance of flexible material will be greatly improved by making use of liquid metal droplet stabilization technology to make uniformly dispersed liquid metal composite.

Key Words: Liquid metal; Grapheme; Thermal conductive filler; Polyurethane flexible composites

目录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 引 言 1

1.1 研究现状 1

1.2 导热机理 2

1.2.1 材料的导热机理 2

1.3 液态金属液滴的制备 3

1.4 液态金属基复合材料 3

1.4.1 机械性能 3

1.4.2 介电常数 3

1.4.3 导热的性质 4

第二章 实验部分 6

2.1 实验原料及仪器 6

2.2 制备的方法 7

2.2.1 Hummers法制备氧化石墨烯 7

2.2.2 LM/石墨烯/TPU复合材料的制备 7

2.3 测试与表征 10

2.3.1 紫外预测 10

2.3.2 扫描电镜预测 10

2.3.3 XRD分析预测 10

2.3.4 DSC分析预测 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 LM/石墨烯/聚氨酯复合材料的结构分析 11

3.1.1 SEM观察 11

3.1.2 XRD分析 11

3.1.3 TEM观察 11

3.2 LM/石墨烯/聚氨酯复合材料的红外热成像分析 11

3.3 复合材料的性能测试 12

3.3.1 热稳定性测试 12

3.3.2 力学稳定性测试 12

第四章 结论与展望 13

4.1 结论 13

4.2 展望 13

参考文献 14

致谢 17

第一章 引 言

1.1 研究现状

热管理变得越来越重要，特别是在小型化的现代设备中，因此探索具有高导热材料具有重要意义。实现高效的散热不仅能够提高设备性能而且能够延长其使用寿命。能够拥有优异性能且价格低廉的聚合物材料，则成为了未来高导热材料的研究重点。凭借优异的力学性能、电绝缘性、易加工性能而广泛应用于电子封装与电气绝缘领域的高分子材料却热导率普遍很低[0.1~0.5W/(m·K)]，且膨胀系数相对较大，这使得传统的高分子材料在电子封装领域的应用受到了极大的限制。因此，提高高分子材料的热导率是我们的研究重点。由于单组分材料很少具有导电和柔性的优点^[1]，通常合成结合了软基质和导电填料的复合材料为了实现导电和柔韧性兼具，通常，这些复合材料的力学性能和导电性能主要取决于基体与填料类型、它们的混合比和合成方法。目前使用高导热填料（如：液态金属、石墨烯）来制备复合材料能够有效的提高材料整体的导热性能。本文采用LM、氧化石墨烯和热塑性聚氨酯来制备高导热复合材料。主要研究LM/石墨烯/聚氨酯的配比和填料的填充量等因素对柔性高导热复合材料的微观结构以及导热性能的影响。

低共熔合金（Galinstan）室温环境下呈液态，该合金作为一种新兴的填充材料，因其具有优良的导电性和导热性，同时Galinstan的粘度较低且没有毒性，在柔性器件的发展中受到了广泛的关注 ^[2]。液态金属的导热系数很高，是传统材料硅脂的50倍以上；因其界面的渗透率高，所有液态金属的传热能力也优于银、铜等金属。由于空气的氧化作用，液态金属表面会形成一层氧化膜^[3]，就是应为这一层氧化膜的存在，使得低共熔的液态金属不仅具有一定的机械稳定性，又能够使其对非金属材料具有良好的润湿性^[4]。液态金属与传统高分子材料复合具有良好的柔韧性、高的热导率、优异的机械性能和热化学稳定性，是一种良好的散热材料，特别是在下一代柔性电子器件中。最令人惊讶的是，利用液态金属可以制造出神经组织。那么材料就可以以注射的形式进入到生物体内，从而实现断裂神经的重新连接。液态金属作为全新的多能材料，它可以在生产生活中的各个领域，为我们的未来带来变革性的改变。

氧化石墨烯（GO）是一种结构复杂的层状物，具有高的导热性和导电性。石墨烯的导热速率大约的硅的十倍。氧化石墨烯的加入大大改善了纳米复合材料的力学性能和导电性能。石墨烯以其优异的性能被广泛用作聚合物复合材料的功能填料。对于液态金属/石墨烯/复合材料，热传递将优先在二维材料石墨烯的结构中进行。因为石墨烯的价格昂贵且机械新能与热力学性能十分优异，所以在制备高导热柔性复合材料时，只需要加入少量的的石墨烯进行复合，就能够得到高性能的材料^[5]。

热塑性聚氨酯弹性体（TPU），是目前比较新的一个塑料品种。PU是聚氨酯，多用于制造塑料和橡胶的制品。TPU和PU物质组成相同，但是制造的材料配方不同，所以使用的功能会有所差异。TPU又可以将其分类为橡胶，因其弹性好、耐磨、透明度高、热塑性强、环保无公害、力学稳定性高，所以多用于工业、体育、医疗器械等方面。TPU与液态金属/石墨烯复合制成柔性高导热复合材料应用前景将十分广泛。

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