1. 研究目的与意义（文献综述包含参考文献）

一、立论依据

课题来源、选题依据和背景情况、课题研究目的或工程应用价值

从20世纪初人类对煤炭的第一次成功在高温高压下液化、1921年发现煤的”流化现象”、”煤间接液化”、”气#8212;固宏观反应”理论的提出发展到20世纪中页的煤发展的黄金时代。煤化学研究成果累累，并且成立了两年一次的煤化学会议来交换科研成果。我国也在成立了关于煤的研究的组织。但是随着石油、天然气资源的崛起和限制，煤研究也跟着此起彼伏。随着环境问题的日益突出，加快了对煤中氮、硫化合物结构特性，以及矿物质及其飞灰、灰渣的研究，强化了对煤作为污染排放源的防治的研究及废物进一步利用的研究。最近十年造成地球气候变暖的温室效应引起各国的广泛重视，燃煤生成的二氧化碳，以及采煤过程中逸出的甲烷问题深受关注，对煤炭利用构成又一次冲击，迫使工业发达国家对新能源的开发增加投入，同时对煤炭科研的投人又一次走向低谷。与发达国家相比，我国的能源科技发展计划的基本指导方针，仍然是以煤炭为基础，以电力为中心，加强石油天然气的资源勘探和开发，积极发展新能源。随着国家加大对能源领域的科技投入，以及洁净煤技术越来越受到国家和社会群体的高度重视，21世纪初将进入一个对煤进行更有效、更洁净利用的时代。

中国的煤炭储量居世界第三位，占全球已探明储量的13.9%，但中国同时也是世界上的煤炭消费大国之一。最近几年能源消费在13.6t标准被上下，其中，煤炭占能源消费总量的71.6~74.7，预计到2050年煤炭在一次能源消费中的比重仍将在50%以上。因此，在相当长的时期内，煤炭在我国一次能源中的主导地位将难以改变。煤炭的主要用途是发电，但突出的问题是中国煤炭转化为电和热的比较低，并且由于大量的煤炭直接燃烧使用，不进造成能量的浪费，而且带来了严重的污染。从能源环境看，大量燃煤造成对城市的大气污染，在农村过度消耗生物质能引起农村生态环境的破坏。燃煤释放的SO₂占全国SO₂排放总量的85%, NO_X占60%，烟尘占70%。据1998年中国环境年鉴，1997年我国SO₂排放量为2346万t，使我国酸雨区城迅速扩大，已超过国土面积的40%,燃煤排放的温室气体CO₂也是世界各国关注的首要问题，燃煤排出的CO₂占耗能排放的CO₂总量的85%。据统计，1995年我国排放的CO₂量折合成碳为821 M t。占世界的I3.2 %，仅次于美国。据2000年法国报道，要求中国减排CO₂量为31.8%。

为此，要使煤炭在新世纪的能源市场中站稳脚跟，必须提高煤炭利用效率和在结晶利用煤炭上狠下功夫，别无其他选择。煤炭转化成清洁燃料的技术是洁净煤技术中的重要内容，诸如液化、气化、热解技术和地下气化技术等。鉴于我国是一个富煤缺油的国家，煤液化有可能成为解决石油紧缺和建立战略储备的一条重要途径，国内经过多年的试验研究，完成了国内液化用煤的煤种评价、工艺评价等基础性工作，有望在近期开发出适合中国煤质的煤液化工艺，争取在2010年前建成商业规模的煤液化厂。国内在煤的间接液化技术方面也取得了重要成果。这涉及到关键设备及工程化;煤的预处理技术;高效催化剂开发与制备及回收技术;液体燃料的提质加工及残渣利用技术等。为此针对煤的各方面的重要用途，对煤的研究将更深入，使煤的身家成千上百倍提高，煤炭资源将更加宝贵。

二、文献综述

一、煤粉挥发过程机理

在研究煤粉的燃烧时，必不可少的有煤粉的热解、燃烧和焦炭燃三个阶段，在这里我们着重探讨煤粉的热解即挥发分析出的过程。煤粉挥发分析出的过程对于煤粉燃烧器和气化器的设计、煤反应过程的数学模拟是非常重要的，其中包括研究煤重量的变化、挥发分成分以及挥发分析出时煤的过渡状态等等。

煤的气化是指利用煤或半焦与气化剂进行多相反应产生碳的氧化物、氢、甲烷的过程，主要是固体燃料中的碳与气相中的氧、水蒸气、二氧化碳、氢之间相互作用。也可以说，煤炭气化过程是将煤中无用固体脱除，转化为可作为工业燃料、城市煤气和化工原料气的过程。使用不同的气化剂可制取不同种类的煤气，但主要产物都相同。煤的气化过程可分为均相反应和非均相反应，即非均相的气-固反应和均相的气-气反应。由于煤结构很复杂，其中含有碳、氢、氧和硫等多种元素，在讨论基本化学反应时，一般仅考虑煤中主要元素碳和在气化反应钱发生的煤的干馏或热解，即煤的气化过程仅有碳、水蒸气和氧参加。碳与气化剂之间发生一次反应，反应产物再与燃料中的碳或其他气态产物之间发生二次反应。主要反应如下(以下反应均在高温、加压、气化剂条件下进行)：

一次反应：

C O₂ #8212;→ CO₂ #8212; 394.1kJ/mol

C H₂O #8596; CO H₂ 135.0Kj/mol

C O₂ → CO #8212;110.4kJ/mol

C 2H₂O → CO₂ 2H₂ 96.6kJ/mol

C 2H₂ #8596; CH₄ #8212; 84.3kJ/mol

H₂ O₂ #8596; H₂O #8212;245.3kJ/mol

二次反应：

C CO₂ #8596; 2CO 173.3kJ/mol

2CO O₂ #8596; 2CO₂ #8212; 566.6kJ/mol

CO H₂O #8596; H₂ CO₂ #8212; 38.4kJ/mol

CO 3H₂ #8596; CH₄ H₂O #8212; 219.3kJ/mol

3C 2H₂O → CH₄ 2CO 185.6kJ/mol

2C 2H₂O → CH₄ CO₂ 12.2kJ/mol

根据以上反应产物，煤炭气化过程可用下式表示：

煤#8212;#8212;（高温、加压、气化剂）→ C CH₄ CO CO₂ H₂ H₂O

在气化过程中，如果温度、压力不同，则煤气产物中碳的氧化物即一氧化碳与二氧化碳的比率也不相同。在气化时，氧与燃料中的碳在煤的表面形成中间碳氧配合物C_xO_y然后在不同条件下发生热解，生成CO和CU2。即:

C_xO_y → MCO₂ NCO

因为煤中有杂质硫存在，气化过程中还可能同时发生以下反应：

S O #8596; SO₂

SO₂ H₂ #8596; H₂S 2H₂O

SO₂ CO #8596; S CO₂

2H₂S SO₂ #8596; 3S 2H₂O

C 2S #8596; CS₂

CO S #8596; COS

N₂ 3H₂ #8596; 2NH₃

N₂ H₂O CO #8596; 2HCN O₂

N₂ xO₂ #8596; 2NOx

煤炭与不同气化剂反应可获得空气煤气、水煤气、混合煤气、半水煤气，其反应后组成如下表所示：

种类	气 体 组 成(%)
ψ（H2）	ψ（CO）	ψ（CO2）	ψ（N2）	ψ（CH4）	ψ（O2）	ψ（H2S）
空气煤气	0.9	33.4	0.6	64.6	0.5
水煤气	50.0	37.3	6.5	5.5	0.3	0.2	0.2
混合煤气	11.0	27.5	6.0	55	0.3	0.2
半水煤气	37.0	33.3	6.6	22.4	0.3	0.2	0.2

二、煤粉挥发过程的物理化学基础

煤的反应性是指煤的化学活性，是煤与气化剂中的氧、水蒸气、二氧化碳等的反应能力。煤的反应性是决定气化方法的一个重要因素。影响反应性的因素很多，如煤化度、煤的岩相组成、煤的热解及预处理条件、内表面积及煤中矿物质种类及含量等。

煤的气化过程是二个热化学过程，影响其化学过程的因素很多，接触方式影响外，其工艺条件的影响也必须考虑。为了清楚地分析、选择工艺条件，现首先分析煤炭气化过程中的化学平衡及反应速度。

煤粉挥发过程中的化学平衡

在煤炭气化过程中，有相当多的反应是可逆过程。特别是在煤的二次气化中，几乎均为可逆反应。在一定条件下，当正反应速度与逆反应速度相等时，化学反应达到化学平衡。

mA nB #8596; pC qD

V_正 = k_正[p_A]^m[p_B]ⁿ

V_逆 = k_逆[p_c]^p[p_D]^q

化学平衡时：

k_正[p_A]^m[p_B]ⁿ = k_逆[p_C]^p[p_D]^q

k_p = = ([p_C]^p[p_D]^q)/([p_A]^m[p_B]ⁿ)

式中： k_p #8212;#8212;化学反应平衡常数

p_i #8212;#8212;各气体组分分压((i分别代表A、B、C、D)，kPa

k_正、k_逆 #8212;#8212;分别为正、逆反应速度常数。

1，温度的影响

温度是影响气化反应过程煤气产率和化学组成的决定性因素。温度对化学平衡的关如下:

Lgk_p = C

式中：R #8212;#8212; 气体常数，8.314kJ/(mol#183;K)；

T #8212;#8212; 绝对温度，K；

ΔH #8212;#8212;反应热效应，放热为负，吸热为正；

C #8212;#8212; 常数。

从上式可以看出，若△H为负值时，为放热反应，温度升高，k，值减小，对于这类反应，一般来说降低反应温度有利于反应的进行。反之，若△H为正值时，即吸热反应，温度升高，k，值增大，此时升高温度有利于反应的进行。

2、压力的影响

平衡常数k，不仅是温度函数，而且随压力变化而变化。压力对于液相反应影响不大，而对于气相或气液相反应平衡的影响是比较显著的。根据化学平衡原理，升高压力平衡向气体体积减小的方向进行;反之，降低压力，平衡向气体体积增加方向进行。在煤炭气化的一次反应中，所有反应均为增大体积的反应，故增加压力，不利于反应进行。可由下列公式得出:

k_p = k_N #183;p^Δv

式中：k_p #8212;#8212; 用压力表示的平衡常数；

k_N #8212;#8212; 用物质的量表示的平衡常数；

Δv #8212;#8212; 反应过程中气体物质分子数的增加（或体积的增加）。

理论产率决定于k_N，并随k_N的增加而增大。当反应体系的平衡压力p增加时，p^Δv的值由Δv决定。

如果Δv＜0，增大压力p后，p^Δv减小。则由于k_p是不变的，如果k_N保持原来的值不变，就不能维持平衡，所以当压力增高时，k_N必然增加，因此加压有利。即加压使平衡向体积减少或分子数减小的方向移动。

如果Δv＞0，则正好相反，加压将使平衡向反应物方向移动，因此，加压对反应不利，这类反应适宜在常压甚至减压下进行。

如果Δv=0，反应前后体积或分子数无变化，则压力对理论产率无影响。

三、影响煤粉挥发速率的因素

煤粉热解气化反应时，在固体(碳)表面进行的非均相气化反应分为以下几个步骤：

①、体反应物向固体(碳)表面转移或扩散。

②、气体反应物被吸附在固体(碳)表面。

③、被吸附的气体反应物在固体(碳)表面起反应而形成中间配合物。

④、中间配合物的分解或与气相中到达固体(碳)表面的气体分子发生反应。

⑤、反应物从固体(碳)表面解吸并扩散到气相。

气化反应速度除了与第③、④步的化学反应速度有关外，还取决于第①、②、⑤步的物理扩散过程。煤炭气化时，包括了碳的氧化、二氧化碳还原、水蒸气分解三个主要气一固相过程，现分别说明如下：

1、碳在气化过程中的氧化

实验证明，碳与氧的反应与温度、氧气分压及流体动力条件有关，不同条件下，所获得的煤气中碳的氧化物比例[V(CO) ： V（COZ ）]不同。一般认为，碳与氧气作用首先在煤的表面形成未知组成的中间碳氧配合物，而后在分解的同时产生CO和CO₂，反应过程如下式所示:

xC C_xO_y → mCO₂ Nco

在t＜1200℃时，以及反应产物CO与CO₂的物质的量相等，即nCO =nCO₂;而在较高温度t＞1600℃（零级反应）时，nCO = 2Nco₂,反应速度方程如下：

V_a = kspⁿ

式中：p #8212;#8212; 反应气体中氧的分压，kPa；

n #8212;#8212; 反应级数，0 ~ 1之间；

k_s #8212;#8212;反应速度常数，可表示为休整的阿累尼乌斯公式，k_s = AT^Nexp（- ）；

A #8212;#8212; 频率因子，由试验确定；

E #8212;#8212; 反应活化能；

T #8212;#8212; 反应温度，K；

N #8212;#8212; 反应指数，大多研究者取为零。

2、二氧化碳在气化过程中的还原

碳将二氧化碳还原成一氧化碳是重要的二次反应，该反应很大程度上确定了所获得的煤气的质量。

在这一还原反应中，温度对反应的影响很大，在较低温度下，还原速度较小，当温度大于300℃时，还原反应以显著速度进行，其还原过程是复杂的多项反应，形成固体表面配合物C_XO_Y及其分解产物。其中，化学吸收过程分为三步，第一步是CO:和燃料中的碳在碳表面形成六环形的碳氧初次配合物;第二步是六环形的碳氧配合物分解形成放射性的CO和非活性二次碳氧配合物;第三步是非活性碳氧配合物分解形成非活性的CO分子和C的游离原子。反应速度公式如下:

V_a =

式中：k₁,k₂,k₃ #8212;#8212; 分别为表面氧化物分解生成CO并逸入气相及CO的解吸等过程的个别阶段的常数。

3、水蒸气的分解过程

煤粉中的碳与水蒸气反应由下列多相化学反应组成。

一次反应： C H₂O #8596; H₂ CO

C 2H₂O #8596; 2H₂ CO₂

二次反应： C CO₂ #8596; 2CO

CO H₂O #8596; CO₂ H₂

由于存在二次反应，水蒸气分解过程类似于C与O:和C与CO:的反应，碳与水蒸的反应过程中同样形成表面碳氧配合物。

反应第一步是碳与水蒸气在碳表面进行物理吸附;第二步是生成碳氧配合物，这是化学吸附过程。而水蒸气中的氢在中间配合物生成的同时分离出来并被碳表面吸附，然后在高温作用下脱附生成H₂，所形成的中间配合物C_XO_Y既可在高温下分解，也可能由于气相中水蒸气与之反应生成CO。反应速度方程式如下:

V_a =

式中：， #8212;#8212;分别为氢和水蒸气的分压，kPa；

k₁ #8212;#8212; 在碳表面上水蒸气的吸附速度常数；

k₂ #8212;#8212; 氢的吸附和解吸平衡常数；

k₃ #8212;#8212; 碳与吸附的水蒸气分子之间的反应速度常数。

四、煤挥发分平衡组成的计算

(一)、以空气为气化剂时煤挥发分的组成的计算

1、碳与氧平衡组成的计算

以空气为气化剂的生产过程中，煤气组成主要由下面四个反应平衡状态确定：

C O₂ #8212;→ CO₂ #8212; 394.1kJ/mol （1）

C CO₂ #8596; 2CO 173.3kJ/mol （2）

2C O₂ → 2CO #8212;220.8kJ/mol （3）

2CO O₂ #8596; 2CO₂ #8212; 566.6kJ/mol （4）

= =

= =

式中、、 、分别为反应式（1）、（2）、（3）、（4）的平衡常数。平衡常数与温度的关系如下表所示：

平衡常数	lgkp	600℃	700℃	900℃	1000℃	1100℃	1300℃	1700℃
	lg	#8212;	20.8	15.82	13.93	12.12	9.38	7.25
	lg	#8212;	#8212;	#8212;	18.7	17.43	16.33	#8212;
	lg	-2.49	-0.05	1.55	2.12	2.65	3.48	4.10
	lg	#8212;	20.8	17.37	16.05	14.78	12.86	#8212;

由上表可见，反应式（1）、（2）、（4）在温度为700 ~ 1700℃范围内时，由、、可见，三个方程中反应物几乎完全反应，即以上三个反应是不可逆的。而氢气燃烧的却不同，从可见，在煤气发生炉中可能的温度变化范围内，其平衡常数的对数值，在正、负值之间变动，即其平衡组成中的CO和CO₂的相对含量，随平衡时温度的不同变化很大。

反应式H₂ O₂ #8596; H₂O #8212;245.3kJ/mol的平衡常数与温度的关系可用如下经验式表示：

Ln = #8212;

如平衡时气体总压为p，各组分的分压分别为p_CO和，设气体中只有CO和CO₂两种气体，CO的物质的量的分率为x，则p_CO = p_x， = p(1 #8212; x)，由此可得:

= =

由上表可计算出不同压力、不同温度下的x值，即可求出平衡时CO、CO₂的组成。

工业生产中如果以空气为气化剂，因而与空气中的氧同时进人煤气发生炉的还有氮气。由于氮气的存在，稀释了气体混合物中一氧化碳与二氧化碳的浓度，也就是降低了它们的分压，因此，平衡向生成一氧化碳的方向移动。

空气中氮与氧的体积比为79/21=3. 76，因体积比即为物质的量之比，由于每生成lmol CO₂总是同时消耗1 mol场，若设式(3)反应之前已有lmol CO₂生成，即反应消耗了1 molO₂，并带人3. 76mo1的氮，那么空气的物质的量为3. 76 1 = 4. 76mo1。也就是说，CO₂还原前空气的总物质的量为4. 76mo1。若按式(3)进行反应，设二氧化碳的平衡转化率为α，则平衡时二氧化碳的物质的量为1#8212;α，一氧化碳的物质的量为2α，平衡时的气体总数为3. 76十(1－α) － 2α= 4.76 α，即反应后气体总量比反应前增加了α mol 。

由此可得平衡时的二氧化碳和一氧化碳的分压分别如下：

= p

= p

所以 = = p

α=

式中α#8212;#8212;二氧化碳的平衡转化率。

2、碳与氧反应的产物组成和用气量计算

在生产过程中，碳与氧的反应难以达到平衡，一氧化碳、二氧化碳和没有消耗尽的氧气同时存在。如以空气为气化剂，空气用量为V_空，发生一次反应产生煤气为V,煤气中的一氧化碳、二氧化碳、氮气与过剩的氧气分别用yCO , yCO₂ , yN₂ , yO₂表示，则产物组成和用气量可计算如下。

一次反应（空气吹风）：

C O₂ → CO₂

C O₂ → CO

取V_空等于1m³为计算基准，由上述反应可知，当生成二氧化碳时反应前后无体积变化，而当生成一氧化碳时，因V（O₂） ： V（CO）= 1 ：2，即0.5mol氧气反应，生成1mol一氧化碳，气体体积则增加了一氧化碳的0.5倍。

因为 V = V_空 V_CO

V_CO =V#215;yCO

所以 V = V_空 V#215;yCO

V=

又根据气化过程原子平衡关系：

V_空#215;0.21 =

综合上面方程可得：

= 0.21

可用上式计算以空气为气化剂时的一次反应（吹风气）中的一氧化碳、二氧化碳的组成。

3、理想空气煤气组成、产率、热值及挥发效率的计算

空气煤气是以空气作气化剂反应产生的煤气。在理想状态下的气化过程中，碳全部转化为一氧化碳。此时煤气生成的总过程可用下式表示:

2C O₂ 3.76N₂ → 2CO 3.76N₂

组成计算

ψ（CO） = #215; 100% = 34.7%

ψ（N₂） = #215; 100% = 65.3%

产率计算

理想空气煤气的单位产率为 V = = 5.38m³/kg

热值计算

CO的燃烧热为283.7kJ/mol,煤气的热值Q计算如下：

Q = = 4394.4kJ/m³

挥发效率η计算

气化效率等于煤气的热值与碳的燃烧热之比，碳的燃烧热为34069. 6kJ/kg，则气效率的计算如下:

η = = #215;100%=69.4%

式中 η#8212;#8212;气化效率，%；

Q #8212;#8212;煤气热值，kJ/m³；

V #8212;#8212;煤气的单位产率，m³/kg。

可见，空气煤气的生产在理想状态下，转人煤气中的热能不会超过碳中热能的69. 4%，而其余的热能则消耗在气体的加热和炉渣带走的热量中。

（二） 以水蒸气为气化剂

1、碳与水蒸气反应的化学平衡

高温下的碳与水蒸气反应，可生成含有氢气、一氧化碳和二氧化碳的混合气体。反应如下:

C H₂O #8596; CO H₂ 135.0Kj/mol （5）

C 2H₂O → CO₂ 2H₂ 96.6kJ/mol （6）

反应生成的CO、CO₂和H₂能继续与碳或水蒸气反应

C 2H₂ #8596; CH₄ #8212; 84.3kJ/mol （7）

C CO₂ #8596; 2CO 173.3kJ/mol （8）

CO H₂O #8596; H₂ CO₂ #8212; 38.4kJ/mol （9）

上述反应游戏热反应，也有放热反应。反应式（5）、（6）、（7）、（9）的平衡常数分别表示为：

= =

=

反应式（5）、（6）、（7）、（9）的平衡常数式及平衡常数与温度的关系如下表所示：

很据平衡常数和平衡常数式可求出各温度下的水煤气组成。

2、碳与谁争气反应的产物组成和用气量计算

如水蒸气与碳的反应程度可用蒸汽分解率表示：

水蒸气分解率η_水 = #215;100%

碳与水蒸气的反应和碳与氧的反应相似，一般难以达到平衡。反应产物中除一氧化碳、氢气、二氧化碳、甲烷外，还有大量未分解的水蒸气。如水蒸气通入量为V(标准状况)，得到的干燥水煤气量为V_干(标准状况)，水蒸气分解率为η_水，干水煤气中的CO、CO₂ 、 H₂ 、 CH₄的组成分别为、 、、，则有如下关系。

V#215;η_水 = V_干（ ）

V_干 =

干水煤气中各组分间的关系如下：

= 2

= 1

参考文献：

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2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案

1，主要研究内容及关键技术

实验用原料煤粉为混煤（烟煤和褐煤，比例约为1:1），取自某电厂煤粉仓。将原料煤粉在实验室的XSB-70B型标准振筛机上用金属标准筛进行筛分，对混煤筛取＞154um、＞71um、＞56um和＞45um的4中粒度煤粉装瓶备用。

因为环境温度和停留时间对制备的煤焦的物理化学性能有影响，本次实验在携带炉实验台架上采用烟气间接冷却干法制焦。制备煤焦的关键是不能在高温下漏入空气而引起煤焦燃烧。

2，采用的研究方法

N2

给粉装置

携带炉

烟气冷却装置

旋 风 收尘器

压力平衡阀

滤筒

真空泵

将螺旋给粉机给出的煤粉送入1 300℃的携带炉内。煤粉在炉内停留时间约为1. 6 s。整个系统的动力由真空泵提供。为避免真空泵动力过大造成烟气冷却装置以前的系统内真空度过大而漏入空气，设置压力平衡阀。烟气冷却装置设计出口烟温8 0 0℃，这样即使在该装置之后漏入空气也可以保证煤焦不被氧化。旋风收尘器设计收尘效率为99 % 。滤筒的收尘效率大于99.99 %。

3，预期目标

（1），采用常规方法测得的煤粉挥发分随粒度的增大而增加, 而在携带炉内 ( 1 300 e) 快速加热条件下挥发分的实际释放量随煤粉粒度的增大而减小

（2），以灰分作为示踪物, 在携带炉内快速加热条件下的挥发分释放总量远大于常规工业分析方法测得的数值, 而且这种差别随煤粉粒度的减小而增大。

（3），以灰分作为示踪物, 随着煤粉变细, 各元素的释放率增大。