论文总字数：18544字

摘 要

磷和氟是整个地球生态系统中的固有物质且广泛存在在自然界中，是生物体内不可缺少的营养元素。但是，磷和氟也是一种典型的水体污染物质。吸附法是现如今中应用最为广泛的除氟、除磷方法之一，各种吸附剂被研究开发出来用于磷和氟的去除。自然水体或天然地下水中，磷和氟往往是同时存在的。然而，现有的吸附剂大都只能对磷或氟一种污染物有较好的吸附效果，不具有同时而且高效去除磷和氟的能力。本论文针对锆和钛分别对氟和磷有特异吸附性能，制备出载钛载锆活性炭（Ti-Zr-AC）的复合吸附剂，通过pH值影响实验、竞争离子影响实验、吸附等温实验和吸附动力学实验来探究其对含磷含氟模拟废水的吸附去除性能。实验结果表明：pH值的大小对吸附性能的影响较大。在酸性条件下，Ti-Zr-AC对磷和氟的吸附性能都明显增大；在碱性条件下，Ti-Zr-AC对磷和氟的吸附性能都明显减小。氟的吸附容量随着磷pH值的升高而逐渐减少。在pH值范围在2-3时，Ti-Zr-AC对含磷含氟模拟废水的吸附去除性能优良。在吸附等温实验中，随着温度的升高磷和氟的吸附量都将增大，在35℃时磷的去除效率为30.2%，氟的去除效率为28.4%。Langmuir方程比Freundlich方程更好地描述Ti-Zr-AC对磷和氟的吸附行为。Ti-Zr-AC对磷和氟的吸附是单层的化学吸附过程。在低浓度的Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-等离子的存在下，对磷在Ti-Zr-AC的吸附性能影响不大。竞争离子对于氟在Ti-Zr-AC的吸附性能影响大小为SO₄^2-gt;NO₃^- ≈Cl^-。在吸附动力学实验中，Ti-Zr-AC对磷的吸附在900分钟左右达到平衡，吸附速率缓慢；Ti-Zr-AC对氟的吸附在240分钟左右达到吸附平衡吸附，速率快。

关键词：Ti-Zr-AC 除磷 除氟 吸附

Abstract

Phosphorus and fluorine are inherent substances in the whole earth ecosystem and are widely existed in nature. At the same time, phosphorus and fluorine are the indispensable nutrient elements in the organism.However, phosphorus and fluorine is also a typical water pollutant.The adsorption method is the most widely used method of removing fluorine and phosphorus removal, and various adsorbents have been studied and developed.Natural bodies of water or natural underground water, phosphorus and fluorine is often exist at the same time. However, existing adsorbent mostly only of phosphorus and fluorine contamination have good adsorption effect, do not have at the same time and efficient removal of phosphorus and fluorine. This thesis for zirconium and titanium respectively for fluorine and phosphorus have specific adsorption performance, of preparing a titanium carrying carrier complex adsorption of zirconium activated carbon (Ti-Zr-AC) agent, through the effect of pH value, competition affect ion experiments, adsorption isothermal experiments and kinetic experiments to explore the phosphorus containing fluorine wastewater adsorption performance.The experimental results show that the influence of pH on the adsorption properties of larger. Under acidic conditions, Ti-Zr-AC of phosphorus and fluorine adsorption properties are greatly increased; under alkaline conditions, Ti-Zr-AC of phosphorus and fluorine adsorption properties are obviously reduced. Fluoride adsorption capacity decreased with the increase of pH. In the range of pH values in 2-3, Ti-Zr-AC of Phosphorus Containing Fluorine Wastewater adsorption removal performance excellent.In the isothermal adsorption experiment, with the increase of temperature of phosphorus and fluorine adsorption capacity will increase in 35 DEG C, the phosphorus removal efficiency was 30.2%, the fluorine removal efficiency for 28.4%.Langmuir equation than the Freundlich equation was better to describe adsorption of phosphorus and fluorine Ti-Zr-AC of phosphorus and fluorine adsorption behavior of.Ti-Zr-AC monolayer chemical adsorption process.In low concentrations of Cl^-, NO₃^-, SO₄^2- plasma, phosphorus in little effect on the adsorption performance of the Ti-Zr-AC. Ion competition for fluorine in Ti-Zr-AC adsorption effect size for SO₄^2- gt;NO₃^-= Cl^-. In experimental adsorption kinetics, adsorption of phosphorus Ti-Zr-AC in 900 minutes or so balance, the adsorption rate of slow; the adsorption of fluoride Ti-Zr-AC at 240 minutes reach adsorption equilibrium adsorption, quick speed.

Key words: Ti-Zr-AC, phosphorus removal, fluoride removal, adsorption

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1研究背景 1

1.1.1磷和氟的基本性质及分布 1

1.1.2水体中磷和氟的污染现状及其来源 2

1.2处理水中氟和磷的主要方法 3

1.2.1沉淀法 3

1.2.2膜分离法 4

1.2.3 生物法 4

1.2.4结晶法 4

1.2.5吸附法 5

1.3吸附法除氟和磷的研究进展 5

1.4本课题研究的意义 6

1.4.1课题研究的意义 6

1.4.2课题主要研究的问题 6

第二章实验部分 7

2.1实验试剂和实验仪器 7

2.2实验方法 8

2.2.1模拟废水的配制 8

2.2.2复合吸附剂的制备 8

2.2.3单因素影响实验（批量吸附实验） 9

2.4分析方法 10

2.4.1磷浓度的测定方法 10

2.4.2氟浓度的测定方法 10

第三章 实验结果和讨论 12

3.1表征 12

3.2 pH值的影响 13

3.3竞争离子的影响 14

3.4吸附等温实验 16

3.5吸附动力学 18

第四章 结论与展望 20

4.1结论 20

4.2展望 20

参考文献 21

第一章 绪论

1.1研究背景

磷和氟是整个地球生态系统中的固有物质且广泛存在在自然界中，同时，磷和氟是生物体内不可缺少的营养元素。但是，磷和氟也是一种典型的水体污染物质。

1.1.1磷和氟的基本性质及分布

磷在生物圈内分布广泛，在地壳中的含量丰富且为1180 mg/kg，列前10位，在海水中浓度属第2类，含量为70 μg/L，但在自然淡水中的含量基本不会超过20 μg/L。磷同样也是人体含量较多的元素之一，它不但构成人体成分，且参与生命活动中非常重要的代谢过程，是机体很重要的一种元素。磷主要以磷酸盐的形态、磷灰石的形式存在于自然界中。一般情况下，磷以各种磷酸盐和有机磷化合物的形式存在在天然水体和受污染的水体中，当然也存在于各种腐殖质颗粒和水生动植物中，该形式主要包括正磷酸盐（PO₄^3-、HPO₄^2-、H₂PO₄^-）、聚合磷酸盐（P₂O₇^4-、P₃O₁₀^5-等）和有机磷^[1]。然而，当水体的pH值发生变化时，磷酸盐在水中的存在形式也将改变，当水体的pH值正常时，其存在形式主要是HPO₄^2-；当水体的pH降低或者升高时，其主要是以H₃PO₄、 H₂PO₄^- 和PO₄^3-等三种形式存在^[2]。溶解性的正磷酸盐更容易被水生生物吸收利用，促进了水体生态系统的循环，但是同样也会影响周围的环境。

氟元素是自然界固有的化学物质，占地球组成成分总量的0.077%，在地壳的各种组成元素中排16位，其平均地壳丰度可达300 mg/kg^[3]。氟属于卤族元素中最轻的，同样是化学活性最为活泼的元素，因此在自然界中氟往往不能以单质形式存在于自然界中。氟在水体、空气、土壤等环境介质中存在的形式多种多样，若氟以化合物的类型来分，大体上可以分为有机氟和无机氟两种类型，且氟化物以氟离子的形式广泛的存在于自然环境中。有机氟主要包括含氟医药、氟农药、氟染料等，其中全氟化物是一类颇受关注的有机氟污染物；无机氟种类简单，因为氟的电负性很高（4.0），容易获得电子而成为氟离子（F-），水体中的无机氟多为离子态^[4]。氟化物具有一个重要的环境化学特征：它具有一定的水溶解性，在酸性和中性环境中也能以稳定的离子、金属络合物的状态存在，易于随着水发生迁移，所以氟的迁移性比较强^[5]。

1.1.2水体中磷和氟的污染现状及其来源

磷是在所有生命体的新陈代谢中处于关键地位的营养源之一，是整个生态循环系统不可缺少的部分，为整个生态循环系统提供了重要的营养源。在水体生态系统中，磷和氮等重要的营养元素被水体中的水生生物所利用进行体内所需的新陈代谢等生命活动，促进整个水体生态系统的循环，达到生态平衡。当磷的含量过高时，相应的环境问题就会接踵而出。其中，最为突出的水环境问题就是水体富营养化，而该问题也是现人类所面临的严峻的水环境问题之一^[6]。

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