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摘 要

本文使用了氮化碳（C3N4）和钌（II）的联吡啶配合物的复合物在研究光催化二氧化碳还原。在绿色植物光合作用过程中，水和二氧化碳通过光系统的两步光激发转化为氧和糖。模拟自然系统以实现“人造光合作用”是十分困难的的，但天然过程可以提供有用的方法来开发用于减少二氧化碳的光催化剂。在本文中，使用更宽范围的可见光，可以减少驱动每个光吸收单元所需的能量。颗粒状半导体显示出很强的在可见光下氧化水的能力，但是由于竞争的质子还原，由于CO₂低选择性，还原受到限制。相比之下，某些金属配合物，如Ru（II）双核配合物，在可见光下CO₂还原具有很高的光催化活性，从而产生高转换数（~3000）和高选择性，比半导体更好的HCOOH。然而，这些金属配合物氧化能力较低（即获得合理的反应速率所需的强电子给体）。如果双核金属络合物和半导体分别耦合在一起用作还原和氧化组分，则可以解决这两个问题。

关键词：光催化 CO₂还原 钌羧酸联吡啶配合物 氮化碳

Preparation of Ru(bpy)₂@g-C₃N₄ Photocatalyst

Abstract

In this paper, complexes of bipyridine complexes of carbon nitride (C3N4) and ruthenium (II) were used to study photocatalytic reduction of carbon dioxide under the reaction solvent. In the process of photosynthesis of green plants, water and carbon dioxide are excited into oxygen and sugar by two-step photoexcitation of the light system. Simulating natural systems to achieve "artificial photosynthesis" is very difficult, but natural processes can provide useful strategies to develop photocatalysts for reducing carbon dioxide. In this context, the use of a wider range of visible light reduces the amount of energy required to drive each light absorption unit. The granular semiconductors show a strong ability to oxidize water under visible light, but the low selectivity of CO₂ reduction is limited due to competing proton reduction. In contrast, certain metal complexes, such as Ru (II) binuclear complexes, have high photocatalytic activity under visible light CO₂ reduction, resulting in high conversion numbers (~ 3000) and high selectivity, higher than semiconductors Good HCOOH. However, these metal complexes have lower oxidation capacity (the strong electron donor required to obtain a reasonable reaction rate). These two problems can be solved if the binuclear metal complexes and the semiconductors are coupled together for the reduction and oxidation components, respectively.

Key Words: Photocatalytic； CO₂ Reduction； Ruthenium Carboxylic Bipyrldine Carbonyl Complexes； g-C₃N₄

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 前言 1

1.1光催化发展 1

1.2基于金属有机配合物制备的复合材料在光催化领域的发展 1

1.3 本文的立题依据及研究内容 3

1.3.1 本文的立题依据 3

1.3.2 本文的研究内容 4

第二章 实验部分 6

2.1 实验药品 6

2.2 实验仪器 6

2.3 Ru(bpy)₂@g-C₃N₄光催化剂的制备 7

2.3.1 合成路线 7

2.3.2 4,4’-二甲酸-2,2’-联吡啶的合成 8

2.3.3 合成钌的联吡啶羰基配合物（-COOH） 9

2.3.4 将钌的联吡啶配合物引入酰基 9

2.3.5 合成Ru(bpy)₂@g-C₃N₄ 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 4,4’-二甲酸-2,2’-联吡啶的分析与表征 11

3.2 钌配合物的分析与表征 11

3.3 钌的联吡啶配合物@g-C₃N₄的分析与表征 14

3.4 实验讨论 15

3.4.1 光催化机理 15

3.4.2 光催化CO₂还原研究 15

3.4.3 复合材料光催化机理研究 16

第四章 结论 18

参考文献 19

致谢 21

第一章 前言

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