论文总字数：18261字

摘 要

以壳聚糖（CS）为原料，2，6-吡啶二甲酸（DPA）为配体，通过壳聚糖的氨基和2，6-吡啶二甲酸的羧基之间的氢键作用进行偶联反应，合成2，6-吡啶二甲酸接枝的壳聚糖衍生物（CS/DPA）。随后，加入Fe³ ，利用Fe³ 和配体之间的可逆金属配位作用，形成三维网状结构，从而制备Fe³ 交联的2，6-吡啶二甲酸接枝的壳聚糖水凝胶体系（CS/DPA-Fe³ ）。由于，Fe³ 与配体之间形成了可逆的金属配位作用，使得所构建的CS/DPA-Fe³ 水凝胶体系具有良好的自修复性能。通过傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和X射线衍射光谱（XRD）的表征，证实了CS/DPA-Fe³ 水凝胶的结构。通过扫描电子显微镜（SEM）考察了水凝胶的形貌，表明了水凝胶内部呈现出多孔结构。同时，对水凝胶的力学性能进行了测试，结果表明CS/DPA-Fe³ 水凝胶体系具有优异的弹性形变和拉伸强度。

关键词：水凝胶 壳聚糖 金属配位 自修复

Study on the preparation of self-healing hydrogel based on metal coordination chemistry

Abstract

Using chitosan (CS) as the raw material and 2,6-pyridinedicarboxylic acid (DPA) as the ligand, the coupling reaction is carried out through the hydrogen bonding between the amino group of chitosan and the carboxyl group of 2,6-pyridinedicarboxylic acid , Synthesis of 2,6-pyridinedicarboxylic acid grafted chitosan derivatives (CS/DPA). Subsequently, Fe³ was added, and the reversible metal coordination between Fe³ and the ligand was used to form a three-dimensional network structure, thereby preparing Fe³ crosslinked 2,6-pyridinedicarboxylic acid grafted chitosan hydrogel system (CS/DPA-Fe³ ). Due to the reversible metal coordination between Fe³ and the ligand, the constructed CS/DPA-Fe³ hydrogel system has good self-healing properties. The structure of CS/DPA-Fe³ hydrogel was confirmed by Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR) and X-ray diffraction spectroscopy (XRD). The morphology of the hydrogel was examined by scanning electron microscope (SEM), which showed that the hydrogel showed a porous structure inside. At the same time, the mechanical properties of the hydrogel were tested, and the results showed that the CS/DPA-Fe³ hydrogel system had excellent elastic deformation and tensile strength.

Key words: Hydrogels; Chitosan; Metal coordination; Self-healing

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 引言 1

1.1 水凝胶的成胶方式 1

1.1.1 氢键 1

1.1.2 疏水相互作用 2

1.1.3 金属配位相互作用 2

1.2 水凝胶的应用 3

1.2.1 药物输送系统 3

1.2.2 组织粘合剂 3

1.2.3 生物制造的3D打印 4

1.2.4 可注射组织工程支架 4

1.2.5 水凝胶制动器 4

1.3 金属配位水凝胶的研究进展 4

1.3.1 双膦酸盐 4

1.3.2 儿茶酚 5

1.3.3 组氨酸 5

1.3.4 硫醇盐 5

1.3.5 羧酸盐 6

1.3.6 吡啶和吡啶基 6

1.3.7 亚氨基二乙酸酯 6

1.4 自修复水凝胶的研究现状和面临问题 7

1.4.1 研究现状 7

1.4.2 面临的问题 7

1.5 研究水凝胶的意义与展望 7

1.6 本课题拟开展的研究内容和预期目标 7

第二章 金属配位自修复水凝胶的制备 9

2.1 引言 9

2.2 实验试剂及仪器 9

2.2.1 实验试剂 9

2.2.2 实验仪器 9

2.3 CS/DPA-Fe³ 自修复水凝胶的合成 10

2.4 不同原料配比形成的CS/DPA-Fe³ 自修复水凝胶 10

2.5 傅里叶变换红外光谱表征（FT-IR） 10

2.6 CS/DPA-Fe³ 水凝胶相变体积温度的测定 11

2.7 CS/DPA-Fe³ 水凝胶的形貌 11

2.8 CS/DPA-Fe³ 水凝胶的性能测定 11

2.8.1 不同pH下水凝胶的膨胀率 11

2.8.2 压缩性能测试 11

2.8.3 拉伸性能测试 12

第三章 金属配位自修复水凝胶的表征（预测）..................................................................13

3.1 傅里叶变换红外光谱解析（FT-IR） 13

3.2 X射线衍射分析（XRD） 13

3.3 差式扫描量热分析（DSC） 13

3.4 扫描电镜（SEM） 13

3.5 CS/DPA-Fe³ 水凝胶的力学性能 14

3.5.1 不同pH下水凝胶的膨胀率变化分析 14

3.5.2 水凝胶压缩性能分析 14

3.5.3 拉伸性能分析 15

3.6 CS/DPA-Fe³ 水凝胶的最优构建方案 16

第四章 预测结论.....................................................................................................................................17

4.1 结论 17

4.2 实验展望 17

参考文献 18

致 谢 20

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