论文总字数：27560字

摘 要

随着电子工业、信息工程以及国防工业的高速发展，导热材料逐渐走向轻量化、小型化与高集成化。传统的导热材料已经不能满足国防工业和民用材料的需求，导热高分子复合材料成为当下研究的热点之一。碳纤维具有极为优良的力学性能以及较高的导热系数，将其作为填料加入高分子基体中可以大幅提高高分子基体的力学性能与热导率。然而，碳纤维与热塑性聚合物之间的界面结合性较差成为了一大桎梏。因此，对碳纤维进行表面处理从而增加纤维与基体间的界面结合力成为研究热点。

为了得到力学性能与导热性能优良的材料，本文设计采用退浆、氧化与硅烷化三步工序对碳纤维进行表面处理，使硅烷偶联剂成为碳纤维与尼龙6的“桥梁”，在二者界面上形成化学键合与物理粘合作用，降低界面热阻，得到改性碳纤维。之后再将其与尼龙6通过热压成型工艺得到碳纤维/尼龙6复合材料。经查阅相关文献资料中的表征测试结果，验证了设计方案的可行性。通过COMSOL有限元分析软件，预测了实验样品的理想热导率值。

关键词：碳纤维；尼龙6；热导率；导热高分子复合材料

Abstract

With the high-speed development of electronic products, defense industry and information-engineering techniques, thermal conductive materials are gradually developing towards lightweight, miniaturization and high integration. Traditional thermal conductive materials such as metal and ceramic materials cannot meet the needs and new requirements of defense industry. It is high time for us to develop thermal conductive polymer composites. By adding inorganic carbon material such as carbon fiber (CF) into matrix as a filler, the various performance index of composite can be improved greatly. CF surface is non-polar and has no chemically active groups, so there are almost no chemical bond and effective physical interactions. In this paper, the preparation of carbon fiber/nylon 6 composites with high thermal conductivity was designed from the perspective of surface modification of carbon fiber to improve interface adhesion.

In order to obtain excellent mechanical properties and thermal conductivity, the modified carbon fiber and nylon 6 were blended to produce high thermal conductivity nylon 6 composites. In this paper, silane coupling agent serve as the "bridge" between CF and nylon 6, forming chemical bond and mechanical interlocking to reduce interfacial thermal resistance. Then modified carbon fiber and nylon 6 matrix were made by thermo-compression craft. Finally, the feasibility and practicality of design were verified through using relevant literature and the ideal thermal conductivity of the experimental sample was predicted by COMSOL.

Key Words：Carbon fiber; Nylon 6; Thermal conductivity; Thermal conductive composites

目录

摘 要 I

第1章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 材料导热的物理基础 1

1.2.1 导热材料概述 1

1.2.2 导热机理 2

1.2.3 导热材料应用与研究进展 4

1.3 导热填料 5

1.3.1 导热填料概述 5

1.3.2 金属粒子 5

1.3.3 金属氧化物 5

1.3.4 陶瓷基材料 6

1.3.5 无机碳材料 6

1.4 导热高分子复合材料 8

1.4.1 导热高分子复合材料组成与种类 8

1.4.2 导热高分子复合材料研究进展 8

1.5 本选题主要研究内容、目的及意义 9

1.5.1 研究意义及内容 9

1.5.2 选题对社会、健康、安全、成本以及环境的影响 10

第2章 材料设计 11

2.1 实验原料 11

2.1.1 实验原料选择 11

2.1.2 实验原料表 12

2.2 实验仪器与设备 13

2.3 试样的制备方法 13

2.3.1 碳纤维的表面改性 13

2.3.2 改性碳纤维/尼龙6复合材料的制备 14

2.4 测试与表征 14

2.4.1 碳纤维表征 14

2.4.2 CF/PA6复合材料表征 15

第3章 设计方案的可行性分析 16

3.1 实验工艺的可行性 16

3.1.1 碳纤维表面改性的可行性 16

3.1.2 复合材料加工成型工艺的可行性 20

3.2 有限元模型模拟计算 20

3.2.1 模型构建 20

3.2.2 理想状态下复合材料热导率模拟 22

第4章 结论与展望 24

参考文献 25

致 谢 28

第1章 绪论

1.1 引言

导热材料应用于生活中的各个领域，数年前最为常见的是金属材料和陶瓷材料，随着复合材料的兴起，导热高分子复合材料逐渐进入人们生活中，在工业领域也得到了广泛应用。现在正值信息化高速发展，电子产品向小型化，轻薄化，智能化发展。航空航天领域对工业导热材料的小体积化、耐腐蚀性、耐高温性、可加工性的性能有更高的要求，微电子行业的发展也使得电子元器件向大功率，高集成度的方向不断发展，人们对于发展导热高分子复合材料的需求更为迫切。

目前，加入高热导率填料是实现导热性能的提高的重要途径。导热填料的种类也多种多样，可以按照不同的需求选择填料。填充型导热高分子复合材料不仅热导率高而且具有加工工艺简单、质量轻、耐腐蚀等特性，应用领域广泛。

1.2 材料导热的物理基础

1.2.1 导热材料概述

随着科学技术与工业生产的飞速发展，导热材料应用遍及各领域，无论是国防工业还是民用材料中对导热材料的要求越发高，导热材料的重要性也被人们越来越重视。除高热导率之外，工业中期望材料具有优异的综合性能，向着质轻、机械性能优良、价格低廉、耐化学腐蚀等方面发展，以便在如今现代信息产业发展迅速时代拥有更广泛的应用前景^[1]。作为微电子封装材料和半导体器件等电子工业产品所在的工业领域在信息时代中也不断发展，在这过程中对材料导热性能提出更高的要求，向制得器件、设备更为小巧，使用更为轻便和智能化方向进步^[2,3]。

目前导热材料主要分为以下几类：金属材料、无机非金属材料、高分子材料、导热高分子复合材料。其中传统导热材料如金属材料为热和电的优良导体。对于部分导热性能好的金属而言，室温时导热系数可达到200 W/m·K以上^[4]。但金属加工性能较差，不能应用于微电子领域。碳材料如碳纳米管、碳纤维等具有极高热导率，既可直接应用于电子散热板中，也可作为填料制备导热高分子复合材料。常见高分子材料的导热系数不高（小于0.5 W/m·K），一般不单独用作导热材料。尽管高分子材料热导率低，但其力学性能极为优异并且具有质量轻、耐化学腐蚀等特点可广泛应用在多种特殊领域，当高分子材料作为基体与不同种类填料复合制备导热复合材料时，其热导率可以迅速提高数十倍^[5]。由此导热高分子复合材料可在各个工业领域中取得优异的发展前景。

1.2.2 导热机理

热传导过程是能量采用微观粒子运动碰撞以扩散的形式在材料内部进行传输的过程。在材料内部进行能量传输的载体为原子、分子、电子、声子和光子（高温）。导热材料大多为固体材料，分子间相互作用力比液体、气体大很多，内部微观粒子距离较近，热传导相对容易。固体材料的热导率也远大于气体和液体材料。

不同材料对应导热机理不尽相同，甚至同一材料处于不同状态时适用的导热机理也不同。其中金属材料内部含有大量可作无规运动的自由电子，自由电子之间频繁进行相互碰撞可快速完成能量的传输过程，同时声子导热对金属热传导也有一定作用。非金属晶体材料中自由电子含量少，导热载体主要为声子，晶格内质点移动导致整个晶格的协同振动形成平衡体系。温度不同质点振动幅度不同，温度高处质点带动附近温度低处质点振动使温度低处质点振动加剧，类似地其他质点振动也发生改变，最终形成热量的传递。声子可认为是晶格振动产生量子化能量中的量子。无机非晶体材料内部无自由电子而且几乎不存在有序的晶体结构，主要依靠分子或原子产生的热振动将能量依次传递，但在分析导热机理时为了便于解释，将其简化为含少量极小晶体的晶体材料。对于具有较好透射性的材料，在较低温度下，光子产生电磁辐射能较小，对整体导热过程影响不大；在高温下光子运动产生的较高频率电磁辐射能增大，光子在该材料整体热传导过程中起到一定作用^[4]。根据导热机理比较不同固体材料的热导率可以得到，由于金属中大量自由电子且电子质量轻、碰撞情况剧烈，相对而言热传导更快则其热导率比非金属大得多。比较无机晶体材料与无机非晶体材料的热导率时，由于晶体内部存在规整排列的晶格，声子相互作用更强，因此晶体的声子能量扩散更快，无机金属材料热导率远大于无机非晶体材料。

1.金属材料的导热机理

金属材料在通常情况下能通过自由电子迅速实现热量的传递。电子导热是金属材料的主要导热机理，其中声子导热也起到了一定作用。金属的热导率λ可用下式表示:

(1.1)

式中为热导率的自由电子分量，为声子分量。

金属热导率为自由电子分量与声子分量的加和。对于纯金属而言，其远远大于，所以金属内自由电子的运动情况即是金属材料导电性能与导热性能的主要决定因素。自由电子运动传递热量的途径是形成价电子从一个原子传向另一个原子的电子流。

温度在一定程度上影响金属热导率。当温度较低时，金属热导率与温度呈线性正相关；在适当温度时，热导率为常数，不随温度增加而改变；当温度极高时，热导率随温度继续升高有较缓的减小趋势。金属电子热导率与电导率之间的关系在温度条件为室温及高于室温的条件下，符合Wiedman-Franz定律^[4]:

(1.2)

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