摘 要

近年来，环境污染和能源短缺已经成为了世界性难题。光催化技术是从20世纪70年代开始逐渐发展起来的一种节能、高效的现代绿色环保技术，是一种通过光催化剂的作用在光辐照的条件下将污染物分解为低污染物质的技术。TiO₂由于其优异的化学性能、稳定性好、无毒和成本低等特点得到了人们的深入研究。但是由于TiO₂禁带较宽，可见光响应差，且光催化活性也有待于进一步提高，负载贵金属是一种较为有效的提高光催化活性的方法。

本论文选取了典型的TiO₂材料作为光催化材料的主体，通过在其上负载纳米Pt颗粒以改变其光催化活性。主要研究了其光催化活性和温度、光强的依赖性，为分析Pt负载的纳米TiO₂光催化材料的工作机制形成了较好的前期工作基础。本论文以气相的甲酸作为被催化物质，通过光催化生成的CO₂浓度与时间的关系来表征光催化了速率，测试了不同质量分数Pt负载的TiO₂在不同光强、温度下分解甲酸的情况，建立了该催化剂的光催化活性与温度、光强以及Pt质量分数的关系。研究结果表明，随着Pt负载量的增加，Pt改性的纳米TiO₂材料的光催化活性明显增强，当温度超过110 C后，单纯热催化的效率非常明显。随着温度的增加，纯TiO₂和Pt负载TiO₂的光催化活性都有所增强，说明这两种材料的光催化过程具有热活化性质，光强度改变对光催化活性-温度依赖关系影响不明显，这有待于进行更为深入的研究。

关键词：光催化；Pt负载TiO2；甲酸

Abstract

In recent years, environmental pollution and energy shortages have been a great challenge in the world. Developed from the 1970s, the photocatalytic technology is an energy-saving and efficient green method to deal with these issues, instead of heat, which use light radiation to decompose pollutants as low-pollutant substances under the effect of photocatalytic catalyst. TiO₂ has been well studied because of its excellent chemical properties, good stability, non-toxic and low cost. However, TiO₂ has poor visible light response due to the wide band gap, and their photocatalytic activity is also still needed to be increases, which can be realized by loading noble metals.

The present research chose the typical P25 TiO₂ material as substrate photocatalyst, and the Pt nanoparticles were loaded on the TiO₂ materials to improve the photocatalytic activities. This research mainly studied the dependences of temperature and light intensity on the photocatalytic activity, which formed a good foundation for investigating the photocatalytic mechanism of Pt/TiO₂ materials. Formic acid was used as the target materials to be decomposed, the dynamic change of CO₂ concentration with time was used to evaluate the photocatalytic activity. Under the different temperature and light intensities, the effect of loaded Pt amount on photocatalytic activity of formic acid decomposition was studied. The relation between the photocatalytic activity and temperature, light intensity, and loaded Pt amounts were established. The experimental results showed that the photocatalytic activity increases with the increase of Pt amount. When the temperature was higher than 110 C, the thermocatalytic effect becomes much stronger. With the increase of temperature, the photocatalytic activity of pure TiO2 and Pt loaded TiO2 both improved, indicating the thermal-activated process of photocatalysis. The effect of light intensity on the temperature dependence of photocatalytic activity is not obvious, which is needed to be deeply studied in future studies.

Key Words: Photocatalytic; Pt loaded TiO₂; formic acid

目录

第1章 绪论 1

1.1 光催化的研究现状 1

1.2 TiO₂光催化材料 2

1.2.1 TiO₂晶体的结构性质 3

1.2.2 TiO₂的光催化原理 4

1.2.3 TiO₂光催化材料的改性 4

1.3 负载Pt 5

1.4 本课题研究的目的及主要工作内容 6

1.4.1 本课题研究的目的及意义 6

1.4.2 本课题工作内容。 6

第2章 负载Pt纳米TiO₂材料的制备与性能测试 7

2.1 实验仪器与试剂 7

2.2 负载Pt纳米TiO₂材料的制备 7

2.3负载Pt纳米TiO₂材料的测试与表征 8

2.3.1负载Pt纳米TiO₂材料光催化甲酸测试 8

2.3.2 X射线衍射光谱对负载Pt纳米TiO₂材料的测试与表征 9

2.3.3 紫外-可见漫反射对负载Pt纳米TiO₂材料的测试与表征 9

2.3.4 扫描电子显微镜对负载Pt纳米TiO₂材料的测试与表征 10

第3章 结果与讨论 11

3.1 负载Pt纳米TiO₂材料的表面形貌图 11

3.2 X射线衍射分析 11

3.3 紫外-可见漫反射分析 12

3.4 负载Pt纳米TiO₂材料光催化分解甲酸的测试 13

3.4.1光催化活性与温度的关系 13

3.4.2 光催化活性与光强的关系 16

3.4.3 光催化活性与负载Pt质量分数的关系 17

3.5 本章小结 18

第4章 结语 19

参考文献 20

致谢 22

第1章 绪论

1.1 光催化的研究现状

近年来，由于经济的飞速发展和工业化水平的不断提高，导致我国对能源的需求也越来越大。尽管化石能源储量相对丰富，却依然无法满足在这个飞速发展的时代中日益增长的能源需求，不仅如此，对化石能源的大量消耗所引起的环境污染问题也同样引起了越来越多人的重视。我国以煤炭为主的能源结构和日益增长的工业化生产规模，使人们赖以生存的自然环境遭到严重的破坏，致使我国已经成为了世界上污染最严重的几个国家之一^[1]。能源短缺和环境污染是影响我国经济发展和社会安定的关键问题。我国现在所面临的能源短缺和环境污染的问题已经十分紧迫。

光催化技术是从上世纪70年代初开始出现的一种能够将太阳能转化为化学能的新兴技术。借助光催化技术，我们能够利用太阳能实现分解水制备氢气、把CO₂还原成有机燃料、降解净化水体以及空气中的有机污染物等。相对于目前存在的其他的能用来解决能源短缺和环境污染问题的方案，光催化技术不只是能够将太阳能转化成氢能、有机燃料等新能源，还能将工业发展中产生的有机污染物转换为对环境没有危害的二氧化碳和水，几乎不会产生二次污染，从而解决目前严重的环境污染问题。因此，光催化技术在当前被人们认为是一种能够有效解决人类社会能源短缺和环境污染问题的最有效的方案之一, 成为能源与环境研究领域的热点之一，几十年以来，一直受到世界各地科研工作者们的关注。光催化技术的研究目的在于有效地利用太阳光进行污染物处理，由于还可以有效地节约能源，因此是一种十分环保的环境污染净化措施，因而在现在这样一个提倡环保的社会环境下，具备十分广泛的应用前景^[2]。目前这种技术已经开始着手应用于处理水污染以及气体污染。因为半导体光催化技术是深度氧化技术，所以可以将有机污染物深度分解为二氧化碳和水而将其无害化，与其他技术相比，有着明显的优势。尤其是最近几年以来，半导体异相光催化技术已经开始与光催化产氢、光诱导超亲水性结合起来，形成了许多新的应用以及研究方向。